| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-8页 |
| 主要符号表 | 第12-14页 |
| 第一章 绪论 | 第14-36页 |
| 1.1 课题研究背景 | 第14-16页 |
| 1.2 传统SCR催化剂及其应用形式 | 第16-18页 |
| 1.3 低温SCR脱硝催化剂研究现状 | 第18-22页 |
| 1.3.1 锰基催化剂 | 第18-19页 |
| 1.3.2 铈基催化剂 | 第19-20页 |
| 1.3.3 铁基催化剂 | 第20-21页 |
| 1.3.4 铜基催化剂 | 第21页 |
| 1.3.5 钒基催化剂 | 第21-22页 |
| 1.4 SCR多相催化剂反应机理 | 第22-23页 |
| 1.5 量子化学计算研究 | 第23-24页 |
| 1.6 本课题技术路线与研究内容 | 第24-26页 |
| 参考文献 | 第26-36页 |
| 第二章 催化剂制备、性能测试及表征分析方法 | 第36-47页 |
| 2.1 实验原料及仪器设备 | 第36-37页 |
| 2.2 SCR颗粒催化剂制备 | 第37-39页 |
| 2.2.1 过渡金属氧化物及硫酸盐催化剂制备 | 第37-38页 |
| 2.2.2 负载型Cu-Fe/TiO_2和Co-Fe/TiO_2催化剂制备 | 第38页 |
| 2.2.3 体相掺杂CuFeO_x和CoFeO_x催化剂制备 | 第38页 |
| 2.2.4 Mo改性VWTi催化剂制备 | 第38-39页 |
| 2.2.5 Nb改性VWTi催化剂制备 | 第39页 |
| 2.3 蜂窝状SCR脱硝催化剂制备 | 第39-40页 |
| 2.4 SCR脱硝催化剂活性试验装置 | 第40-42页 |
| 2.5 SCR脱硝催化剂表征方法 | 第42-45页 |
| 2.5.1 N_2物理吸附 | 第42-43页 |
| 2.5.2 X射线衍射 | 第43页 |
| 2.5.3 程序升温脱附(NH_3/NO-TPD) | 第43页 |
| 2.5.4 程序升温还原(H_2-TPR) | 第43页 |
| 2.5.5 程序升温表面反应(TPSR) | 第43-44页 |
| 2.5.6 红外光谱分析(FTIR) | 第44页 |
| 2.5.7 原位漫反射红外光谱分析(DIRFTs) | 第44页 |
| 2.5.8 热重-红外联用(TG-FTIR) | 第44-45页 |
| 2.6 本章小结 | 第45页 |
| 参考文献 | 第45-47页 |
| 第三章 常规过渡金属元素活性组分筛选 | 第47-63页 |
| 3.1 常规过渡金属氧化物硫酸盐化热力学分析 | 第48-50页 |
| 3.2 过渡金属氧化物及硫酸盐催化剂脱硝性能 | 第50-52页 |
| 3.3 过渡金属氧化物催化剂NO催化氧化性能 | 第52-53页 |
| 3.4 过渡金属氧化物及硫酸盐催化剂理化性质分析 | 第53-59页 |
| 3.4.1 BET和XRD结果 | 第53-54页 |
| 3.4.2 H_2-TPR结果 | 第54-56页 |
| 3.4.3 NH_3-TPD结果 | 第56-57页 |
| 3.4.4 TPSR结果 | 第57-59页 |
| 3.5 本章小结 | 第59-60页 |
| 参考文献 | 第60-63页 |
| 第四章 基于机理认知出发的铁基催化剂改性研究 | 第63-89页 |
| 4.1 负载型铁氧化物改性催化剂脱硝性能 | 第63-64页 |
| 4.2 Cu-Fe/TiO_2和Co-Fe/TiO_2催化剂反应机理研究 | 第64-68页 |
| 4.2.1 150℃预吸附NH_3组分与NO+O_2反应 | 第65-66页 |
| 4.2.2 150℃预吸附NO_x组分与NH_3反应 | 第66-68页 |
| 4.3 Cu-Fe/TiO_2和Co-Fe/TiO_2催化剂理化性质分析 | 第68-71页 |
| 4.3.1 N_2吸脱附与XRD结果 | 第68-69页 |
| 4.3.2 NH_3/NO-TPD和FTIR结果 | 第69-70页 |
| 4.3.3 H_2-TPR结果 | 第70-71页 |
| 4.4 水蒸汽对负载型催化剂脱硝活性影响及原因分析 | 第71-75页 |
| 4.4.1 H_2O对NH_3-SCR活性的影响 | 第71-72页 |
| 4.4.2 H_2O对NH_3氧化活性的影响 | 第72-74页 |
| 4.4.3 H_2O对NO氧化活性的影响 | 第74-75页 |
| 4.5 体相掺杂复合氧化物催化剂脱硝性能 | 第75-76页 |
| 4.6 CuFeO_x与CoFeO_x催化剂理化性质分析 | 第76-80页 |
| 4.6.1 N_2吸脱附与XRD结果 | 第76-77页 |
| 4.6.2 NH_3/NO-TPD结果 | 第77-79页 |
| 4.6.3 H_2-TPR结果 | 第79-80页 |
| 4.7 H_2O和SO_2对催化剂脱硝活性的影响 | 第80-84页 |
| 4.7.1 水蒸汽对CuFeO_x与CoFeO_x催化性能影响 | 第80-81页 |
| 4.7.2 硫化处理对CuFeO_x与CoFeO_x催化性能影响 | 第81-82页 |
| 4.7.3 SO_2对体相掺杂催化剂性能影响原因分析 | 第82-84页 |
| 4.8 本章小结 | 第84-85页 |
| 参考文献 | 第85-89页 |
| 第五章 钼改性钒基催化剂低温脱硝性能研究 | 第89-104页 |
| 5.1 不同MoO_3添加量对钒基催化剂低温脱硝活性影响 | 第90-91页 |
| 5.2 MoO_3添加对钒基催化剂理化性质影响 | 第91-97页 |
| 5.2.1 N_2吸脱附与XRD结果 | 第91-92页 |
| 5.2.2 NH_3-TPD及原位DRIFTs结果 | 第92-95页 |
| 5.2.3 H_2-TPR与暂态响应实验结果 | 第95-97页 |
| 5.3 应用环境与操作条件对优选催化剂性能影响 | 第97-101页 |
| 5.3.1 水蒸气对优选催化剂脱硝活性影响 | 第97-98页 |
| 5.3.2 SO_2存在对优选催化剂脱硝活性影响 | 第98-100页 |
| 5.3.3 GHSV对优选催化剂脱硝活性影响 | 第100-101页 |
| 5.4 本章小结 | 第101页 |
| 参考文献 | 第101-104页 |
| 第六章 铌改性钒基催化剂低温脱硝性能研究 | 第104-124页 |
| 6.1 不同Nb_2O_5添加量对钒基催化剂低温脱硝活性影响 | 第104-107页 |
| 6.2 Nb_2O_5添加对钒基催化剂理化性质影响 | 第107-111页 |
| 6.2.1 N_2物理吸附与XRD结果 | 第107-108页 |
| 6.2.2 NH_3-TPD及TPSR结果 | 第108-110页 |
| 6.2.3 H_2-TPR结果 | 第110-111页 |
| 6.3 低温环境H_2O与SO_2影响研究 | 第111-118页 |
| 6.3.1 175℃H_2O与SO_2环境对反应活性影响 | 第112-113页 |
| 6.3.2 低温H_2O与SO_2环境催化剂失活原因分析 | 第113-114页 |
| 6.3.3 表面硫酸铵盐反应及分解特性分析 | 第114-117页 |
| 6.3.4 反应温度对催化剂SO_2抗性影响 | 第117-118页 |
| 6.4 成型催化剂脱硝活性及抗中毒性能研究 | 第118-121页 |
| 6.4.1 成型催化剂制备 | 第118-119页 |
| 6.4.2 成型催化剂反应活性研究 | 第119-120页 |
| 6.4.3 成型催化剂抗硫中毒性能研究 | 第120-121页 |
| 6.5 本章小结 | 第121-122页 |
| 参考文献 | 第122-124页 |
| 第七章 钒基催化剂脱硝机理量子化学理论计算 | 第124-146页 |
| 7.1 计算方法介绍 | 第125-126页 |
| 7.2 NH_3在V_2O_5(010)晶面吸附研究 | 第126-128页 |
| 7.3 不同活性位点反应途径分析 | 第128-136页 |
| 7.3.1 L酸位催化反应途径及能垒分析 | 第128-130页 |
| 7.3.2 B酸位催化反应途径及能垒分析 | 第130-135页 |
| 7.3.3 还原位点反应途径分析 | 第135页 |
| 7.3.4 反应途径对比与讨论 | 第135-136页 |
| 7.4 H_2O对催化活性影响机理探究 | 第136-138页 |
| 7.5 SO_2对催化活性影响机理探究 | 第138-143页 |
| 7.6 本章小结 | 第143页 |
| 参考文献 | 第143-146页 |
| 第八章 结论与建议 | 第146-149页 |
| 8.1 全文总结 | 第146-147页 |
| 8.2 主要创新点 | 第147-148页 |
| 8.3 下一步研究工作及建议 | 第148-149页 |
| 攻读博士学位期间论文发表及专利申请情况 | 第149-150页 |
| 致谢 | 第150页 |
