致谢 | 第5-7页 |
摘要 | 第7-9页 |
Abstract | 第9-10页 |
第一章 绪论 | 第14-36页 |
1.1 氧气氧化在工业上应用的背景 | 第14-20页 |
1.2 利用Baeyer-Villiger氧化反应合成ε-己内酯的研究进展 | 第20-29页 |
1.2.1 过氧化氢直接氧化法 | 第22-24页 |
1.2.2 过氧化氢间接氧化法 | 第24-25页 |
1.2.3 氧气氧化法 | 第25页 |
1.2.4 氧气/苯甲醛体系 | 第25-26页 |
1.2.5 氧气/醇体系 | 第26-27页 |
1.2.6 生物酶催化体系 | 第27-28页 |
1.2.7 小结 | 第28-29页 |
1.3 氧气氧化芳香甲基化合物制备芳香醛的研究进展 | 第29-33页 |
1.3.1 目前芳香醛合成的工业以及学术方法 | 第29-32页 |
1.3.2 小结 | 第32-33页 |
1.4 本论文的研究思路和内容 | 第33-36页 |
第二章 O_2/甲苯体系的Baeyer-Villiger反应的开发与研究 | 第36-49页 |
2.1 引言 | 第36-38页 |
2.2 实验部分 | 第38-39页 |
2.2.1 原料和试剂 | 第38页 |
2.2.2 甲苯与环酮共氧化实验 | 第38页 |
2.2.3 空白实验 | 第38页 |
2.2.4 ~(18)O_2标记实验 | 第38-39页 |
2.2.5 检测条件 | 第39页 |
2.3 结果与讨论 | 第39-47页 |
2.3.1 甲基/2-金刚烷酮共氧化结果与分析 | 第39-43页 |
2.3.2 Fe(NO_3)_3·9H_2O/NHPl催化氧化机理探究 | 第43-47页 |
2.4 本章小结 | 第47-49页 |
第三章 无牺牲剂下催化氧气参与的Baeyer-Villiger反应的研究 | 第49-72页 |
3.1 引言 | 第49-51页 |
3.2 实验部分 | 第51-53页 |
3.2.1 原料与试剂 | 第51页 |
3.2.2 环酮化合物氧化实验 | 第51页 |
3.2.3 环己酮以及催化剂的回收实验 | 第51页 |
3.2.4 催化剂循环实验 | 第51-52页 |
3.2.5 同位素氘代实验 | 第52页 |
3.2.6 同位素~(18)O_2标记实验 | 第52页 |
3.2.7. 产物分析 | 第52页 |
3.2.8 催化剂表征 | 第52-53页 |
3.3 结果与讨论 | 第53-70页 |
3.3.1 催化剂筛选与催化性能 | 第53-56页 |
3.3.2 氧化反应的条件优化 | 第56-58页 |
3.3.3 反应机理讨论:催化剂与氧气的作用 | 第58-63页 |
3.3.4 反应中金属铈的价态变化以及催化剂、反应物的回收利用 | 第63-70页 |
3.4 本章小结 | 第70-72页 |
第四章 氧气氧化甲苯类化合物高选择性合成芳香醛的探究 | 第72-97页 |
4.1 引言 | 第72-74页 |
4.2 实验部分 | 第74-76页 |
4.2.1 原料和试剂 | 第74-75页 |
4.2.2 对甲氧基甲苯氧化实验 | 第75页 |
4.2.3 对叔丁基甲苯和甲苯的氧化实验 | 第75页 |
4.2.4 催化剂的紫外可见光谱仪检测 | 第75-76页 |
4.3 结果与讨论 | 第76-95页 |
4.3.1 Co-Mn-Br催化剂催化氧化芳香醇情况 | 第76-78页 |
4.3.2 醇对自由基反应的抑制作用以及机理的探讨 | 第78-87页 |
4.3.3 Co-Mn-Br催化剂催化氧化甲苯类化合物的机理 | 第87-92页 |
4.3.4. 新机理的应用 | 第92-95页 |
4.4 本章小结 | 第95-97页 |
第五章 总结与展望 | 第97-103页 |
5.1 总结 | 第97-100页 |
5.2 展望 | 第100-103页 |
附录: 化合物的检测谱图 | 第103-115页 |
参考文献 | 第115-134页 |
作者简介以及本人在博士期间发表的学术论文与研究成果 | 第134-135页 |