| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 1 绪论 | 第10-30页 |
| 1.1 研究背景 | 第10-13页 |
| 1.2 CH_4/CO_2重整反应中Ni基催化剂吸附与积碳的原理 | 第13-17页 |
| 1.2.1 CH_4/CO_2重整反应原理 | 第13页 |
| 1.2.2 金属催化剂的分类及特点 | 第13-15页 |
| 1.2.3 CH_4/CO_2重整反应中Ni基催化剂的催化机理 | 第15页 |
| 1.2.4 物理吸附、化学吸附与催化的关系 | 第15-16页 |
| 1.2.5 积碳产生的原理 | 第16-17页 |
| 1.2.6 积碳消除的原理 | 第17页 |
| 1.3 CH_4/CO_2重整反应中影响Ni催化剂积碳的因素与研究现状 | 第17-20页 |
| 1.4 第一性原理计算与密度泛函理论(DFT) | 第20-27页 |
| 1.4.1 Schrodinger方程 | 第21页 |
| 1.4.2 密度泛函理论(DFT) | 第21-27页 |
| 1.5 本文研究的目的和意义 | 第27页 |
| 1.6 本文研究内容 | 第27-30页 |
| 2 CH_4/CO_2重整反应中Ni基双金属催化剂的结构模型的建立 | 第30-38页 |
| 2.1 序言 | 第30页 |
| 2.2 偏聚能计算方法 | 第30-32页 |
| 2.3 计算参数的选择 | 第32-33页 |
| 2.4 计算结果与分析 | 第33-34页 |
| 2.5 CH_4/CO_2重整反应中Ni基催化剂活性组分的结构模型的建立 | 第34-36页 |
| 2.6 本章小结 | 第36-38页 |
| 3 Ni基双金属催化剂活性结构上热解C的形成 | 第38-65页 |
| 3.1 序言 | 第38-39页 |
| 3.2 吸附能计算方法 | 第39页 |
| 3.3 CHx(x=0-4)的总能量(E_(adsorbates))计算 | 第39-40页 |
| 3.4 Ni基催化剂的(111)晶面的总能量(E_(slab))计算 | 第40页 |
| 3.5 CH_x(x=0-4)的逐级解离反应的总能量(E_(adsorbates/slab))与吸附能(E(ads))计算 | 第40-48页 |
| 3.5.1 CH_4的吸附 | 第41-42页 |
| 3.5.2 CH_3的吸附 | 第42-44页 |
| 3.5.3 CH_2的吸附 | 第44-45页 |
| 3.5.4 CH的吸附 | 第45-47页 |
| 3.5.5 C的吸附 | 第47-48页 |
| 3.5.6 CH_x(x=0-4)在Ni基催化剂表面上吸附结果分析 | 第48页 |
| 3.6 CH_x(x=0-3)与H原子的共吸附 | 第48-58页 |
| 3.6.1 H的吸附能(E_H) | 第49-50页 |
| 3.6.2 CH_3与H原子的共吸附 | 第50-52页 |
| 3.6.3 CH_2与H原子的共吸附 | 第52-54页 |
| 3.6.4 CH与H原子的共吸附 | 第54-56页 |
| 3.6.5 C与H原子的共吸附 | 第56-58页 |
| 3.6.6 CH_x(x=0-3)与H原子的共吸附结果分析 | 第58页 |
| 3.7 CH_4逐级解离反应的活化能与吸附能的关系 | 第58-62页 |
| 3.7.1 CH_4的逐级解离的最大活化能 | 第59页 |
| 3.7.2 CH_4的逐级解离的最大活化能与反应热的关系 | 第59-60页 |
| 3.7.3 CH_4的逐级解离的活化能与吸附能的关系 | 第60页 |
| 3.7.4 CH_4解离过程分析 | 第60-62页 |
| 3.8 本章小结 | 第62-65页 |
| 4 Ni基双金属催化剂表面热解C的消除 | 第65-77页 |
| 4.1 序言 | 第65页 |
| 4.2 O原子在催化剂表面的吸附与迁移 | 第65-70页 |
| 4.2.1 O原子在Ni和NiM催化剂的(111)晶面上的吸附 | 第66-68页 |
| 4.2.2 O原子在Ni和NiM催化剂的(111)晶面上的迁移 | 第68-70页 |
| 4.3 热解C的消除反应 | 第70-74页 |
| 4.3.1 CO在Ni和NiM(M=Fe,Cu,Ag)催化剂的(111)晶面上的吸附 | 第70-73页 |
| 4.3.2 C原子与O原子在Ni与NiM(M=Fe,Cu,Ag)催化剂的(111)表面的共吸附 | 第73-74页 |
| 4.4 对热解C消除反应分析 | 第74-75页 |
| 4.5 本章小结 | 第75-77页 |
| 5 结论 | 第77-79页 |
| 5.1 主要结论 | 第77-78页 |
| 5.2 存在的问题 | 第78-79页 |
| 致谢 | 第79-81页 |
| 参考文献 | 第81-84页 |
