致谢 | 第4-6页 |
摘要 | 第6-8页 |
Abstract | 第8-9页 |
第一章 绪论 | 第13-47页 |
1.1 MTO催化剂研究进展 | 第15-19页 |
1.1.1 ZSM-5分子筛 | 第16-17页 |
1.1.2 SAPO-34分子筛 | 第17-18页 |
1.1.3 ZSM-22分子筛 | 第18-19页 |
1.2 MTO反应机理 | 第19-25页 |
1.2.1 动力学诱导期 | 第19-21页 |
1.2.2 自催化过程 | 第21-22页 |
1.2.3 碳池机制 | 第22-24页 |
1.2.4 双重循环机制 | 第24-25页 |
1.3 固体核磁共振技术及其在多相催化反应中的应用 | 第25-38页 |
1.3.1 核磁共振(NMR)简介 | 第26页 |
1.3.2 固体核磁共振(Solid-state NMR)简介 | 第26-27页 |
1.3.3 磁场中核的相互作用 | 第27-32页 |
1.3.4 常用的固体NMR技术 | 第32-38页 |
1.4 多相催化反应研究中的原位固体NMR技术 | 第38-45页 |
1.4.1 间歇法 | 第39-40页 |
1.4.2 流动法 | 第40-43页 |
1.4.3 原位固体NMR在多相催化反应中的应用 | 第43-45页 |
1.5 本论文的研究目标和主要内容 | 第45-47页 |
第二章 ZSM-5催化MTO反应中丙烯的生成机制研究 | 第47-71页 |
2.1 引言 | 第47-49页 |
2.2 实验部分 | 第49-51页 |
2.2.1 催化试验 | 第49页 |
2.2.2 色谱 | 第49-50页 |
2.2.3 固体核磁共振实验 | 第50页 |
2.2.4 理论计算 | 第50-51页 |
2.3 结果与讨论 | 第51-69页 |
2.3.1 初始阶段多甲苯的活性 | 第51-56页 |
2.3.2 碳正离子的观测 | 第56-65页 |
2.3.3 芳烃基碳池途径 | 第65-69页 |
2.4 小结 | 第69-71页 |
第三章 ZSM-5催化MTO反应中乙烯生成的碳正离子机制研究 | 第71-89页 |
3.1 引言 | 第71-72页 |
3.2 实验部分 | 第72-73页 |
3.2.1 催化反应 | 第72页 |
3.2.2 GC以及GC-MS分析实验 | 第72-73页 |
3.2.3 固体NMR和液体NMR实验 | 第73页 |
3.3 结果与讨论 | 第73-87页 |
3.3.1 乙基取代环戊烯碳正离子的观测 | 第73-81页 |
3.3.2 乙基环戊烯碳正离子的稳定性以及活性 | 第81-85页 |
3.3.3 乙烯的形成机制 | 第85-87页 |
3.4 小结 | 第87-89页 |
第四章 ZSM-5催化MTO反应中多甲苯的活性研究 | 第89-113页 |
4.1 引言 | 第89-90页 |
4.2 实验部分 | 第90-91页 |
4.2.1 催化试验 | 第90页 |
4.2.2 残留物物种分析 | 第90页 |
4.2.3 色谱分析 | 第90-91页 |
4.2.4 固体核磁实验 | 第91页 |
4.3 结果与讨论 | 第91-111页 |
4.3.1 在H-ZSM-5催化剂上的MTO反应 | 第91-94页 |
4.3.2 残留多甲苯的研究 | 第94-99页 |
4.3.3 空速、Si/Al比以及反应温度对于多甲苯分布以及P/E的影响 | 第99-102页 |
4.3.4 稳态MTO反应 | 第102-105页 |
4.3.5 多甲苯与烯烃生成关系的机理研究 | 第105-111页 |
4.4 小结 | 第111-113页 |
第五章 总结 | 第113-115页 |
参考文献 | 第115-127页 |
作者简介及在学期间发表的学术论文 | 第127-129页 |