| 摘要 | 第1-9页 |
| ABSTRACT | 第9-22页 |
| 第一章 绪论 | 第22-36页 |
| ·研究背景和目的 | 第22-23页 |
| ·ZSM-5分子筛 | 第23-28页 |
| ·ZSM-5分子筛的结构 | 第23-25页 |
| ·ZSM-5分子筛的性能 | 第25-28页 |
| ·吸附及筛分性能 | 第25页 |
| ·离子交换性能 | 第25-26页 |
| ·稳定性 | 第26页 |
| ·催化性能 | 第26-28页 |
| ·FCC汽油降烯烃增产丙烯催化剂及存在的问题 | 第28页 |
| ·分子筛的镧改性 | 第28-31页 |
| ·实验研究 | 第29-31页 |
| ·ZSM-5分子筛的镧改性 | 第29-30页 |
| ·其他分子筛的镧改性 | 第30-31页 |
| ·理论研究 | 第31页 |
| ·分子筛催化己烯双键异构 | 第31-32页 |
| ·实验研究 | 第31-32页 |
| ·理论研究 | 第32页 |
| ·分子筛性能研究的模型化方法 | 第32-34页 |
| ·量子化学方法在分子筛研究中的应用 | 第32-33页 |
| ·分子筛簇的模型化 | 第33-34页 |
| ·本论文的主要研究内容 | 第34-36页 |
| 第二章 理论基础和计算方法 | 第36-46页 |
| ·从头算方法 | 第36-40页 |
| ·分子轨道法的三个基本近似 | 第36-38页 |
| ·分子轨道理论 | 第38-40页 |
| ·密度泛函理论 | 第40-41页 |
| ·ONIOM组合理论 | 第41-43页 |
| ·计算软件和基组的选取 | 第43-46页 |
| ·计算软件 | 第43-44页 |
| ·基组的选取 | 第44-46页 |
| 第三章 镧在ZSM-5分子筛中的定位和功能的理论研究 | 第46-60页 |
| ·引言 | 第46页 |
| ·计算模型及方法 | 第46-49页 |
| ·计算模型 | 第46-48页 |
| ·计算方法 | 第48-49页 |
| ·结果与讨论 | 第49-58页 |
| ·镧物种在ZSM-5分子筛中的定位和结构 | 第49-52页 |
| ·ZSM-5分子筛中镧物种的热稳定性 | 第52-53页 |
| ·镧改性前后ZSM-5分子筛的酸性 | 第53-57页 |
| ·镧物种对ZSM-5分子筛水热稳定性的影响 | 第57-58页 |
| ·镧物种对ZSM-5分子筛失活速率的影响 | 第58页 |
| ·本章小结 | 第58-60页 |
| 第四章 镧改性提高ZSM-5分子筛水热稳定性的理论研究 | 第60-74页 |
| ·引言 | 第60页 |
| ·计算模型及方法 | 第60-62页 |
| ·计算模型 | 第60-62页 |
| ·计算方法 | 第62页 |
| ·结果与讨论 | 第62-71页 |
| ·镧改性前后ZSM-5分子筛的水解能 | 第62-63页 |
| ·H-ZSM-5分子筛的水解脱铝机理 | 第63-68页 |
| ·水分子在ZSM-5分子筛表面的吸附 | 第63-66页 |
| ·Al-O键断裂的过渡态及产物 | 第66-68页 |
| ·过渡态的振动分析 | 第68页 |
| ·反应位垒 | 第68页 |
| ·镧改性提高ZSM-5分子筛水热稳定性机理 | 第68-71页 |
| ·本章小结 | 第71-74页 |
| 第五章 分子筛催化1-己烯双键异构机理的理论研究 | 第74-106页 |
| ·引言 | 第74页 |
| ·计算模型和方法 | 第74-77页 |
| ·计算模型 | 第74-76页 |
| ·计算方法 | 第76-77页 |
| ·1-己烯反式异构机理 | 第77-97页 |
| ·1-己烯和trans-2-己烯在3T簇模型上的吸附 | 第77-79页 |
| ·连续反应机理 | 第79-88页 |
| ·借助于分子筛活性位的酸-碱双功能性质 | 第80-84页 |
| ·借助于分子筛活性位的Brφnsted酸性质 | 第84-88页 |
| ·协同反应机理 | 第88-90页 |
| ·三个反应途径的比较 | 第90-91页 |
| ·分子筛孔道对己烯反式双键异构反应的影响 | 第91-97页 |
| ·吸附复合物的几何构型 | 第92-94页 |
| ·过渡态和烷氧基中间体的几何构型 | 第94-96页 |
| ·过渡态的振动分析 | 第96页 |
| ·反应位垒 | 第96-97页 |
| ·1-己烯顺式异构机理 | 第97-103页 |
| ·1-己烯和cis-2-己烯在ZSM-5分子筛上的吸附 | 第97-99页 |
| ·双键异构机理 | 第99-102页 |
| ·过渡态的振动分析与内禀反应途径 | 第102-103页 |
| ·反应位垒 | 第103页 |
| ·1-己烯顺式和反式异构的对比 | 第103-104页 |
| ·本章小结 | 第104-106页 |
| 第六章 镧改性ZSM-5分子筛催化1-己烯活化和双键异构机理的理论研究 | 第106-118页 |
| ·引言 | 第106页 |
| ·计算模型和方法 | 第106-108页 |
| ·计算模型 | 第106-107页 |
| ·计算方法 | 第107-108页 |
| ·结果与讨论 | 第108-117页 |
| ·1-己烯与分子筛的相互作用 | 第108-111页 |
| ·1-己烯活化和双键异构机理 | 第111-115页 |
| ·过渡态的振动分析与内禀反应途径 | 第115-116页 |
| ·反应位垒 | 第116-117页 |
| ·本章小结 | 第117-118页 |
| 第七章 结论 | 第118-122页 |
| ·本文主要结论 | 第118-120页 |
| ·本文创新点 | 第120-121页 |
| ·对下一步工作的建议 | 第121-122页 |
| 参考文献 | 第122-136页 |
| 致谢 | 第136-138页 |
| 研究成果及发表的学术论文 | 第138-140页 |
| 作者和导师简介 | 第140-141页 |
| 博士研究生学位论文答辩委员会决议书 | 第141-142页 |
