| 中文摘要 | 第4-5页 |
| Abstract | 第5-6页 |
| 第一章 前言 | 第9-21页 |
| 1.1 钍氧化物的研究背景和意义 | 第9-10页 |
| 1.2 气相钍簇的研究现状 | 第10-11页 |
| 1.2.1 电子结构和化学成键的研究进展 | 第10-11页 |
| 1.2.2 相关化学反应的研究进展 | 第11页 |
| 1.3 簇科学概述 | 第11-13页 |
| 1.3.1 簇的研究内容 | 第12-13页 |
| 1.3.2 簇的研究意义 | 第13页 |
| 1.4 研究簇的方法 | 第13-19页 |
| 1.4.1 研究簇的实验方法 | 第14-15页 |
| 1.4.2 研究簇的理论方法 | 第15-19页 |
| 1.5 本论文的主要内容 | 第19-21页 |
| 第二章 钍氧簇ThO_n~(-/0)(n=2-5)的结构演化与化学成键的理论研究 | 第21-33页 |
| 2.1 前言 | 第21-22页 |
| 2.2 计算方法 | 第22页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第22-32页 |
| 2.3.1 结构分析 | 第23-25页 |
| 2.3.1.1 ThO_2~(-/0) | 第23页 |
| 2.3.1.2 ThO_3~(-/0) | 第23-24页 |
| 2.3.1.3 ThO_4~(-/0) | 第24-25页 |
| 2.3.1.4 ThO_5~(-/0) | 第25页 |
| 2.3.2 光电子能谱模拟与分子轨道分析 | 第25-29页 |
| 2.3.2.1 ThO_2~- | 第26-27页 |
| 2.3.2.2 ThO_3~- | 第27页 |
| 2.3.2.3 ThO_4~- | 第27-28页 |
| 2.3.2.4 ThO_5~- | 第28-29页 |
| 2.3.3 ThO_n(-/0)(n＝2-5)的结构演化和顺序氧化 | 第29-31页 |
| 2.3.4 单核针氧簇合物作为氧化反应分子模型的初步推测 | 第31-32页 |
| 2.4 小结 | 第32-33页 |
| 第三章 针氧簇(ThO_2)_n (n＝1-3)和ThO_2~(-/+)与单个水分子反应机理的理论研究 | 第33-53页 |
| 3.1 前言 | 第33-34页 |
| 3.2 计算方法 | 第34页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第34-52页 |
| 3.3.1 结构分析 | 第34-38页 |
| 3.3.1.1 ThO_2 | 第35页 |
| 3.3.1.2 ThO_3 | 第35页 |
| 3.3.1.3 Th_2O_4 | 第35-36页 |
| 3.3.1.4 Th_2O_5 | 第36-37页 |
| 3.3.1.5 Th_3O_6 | 第37页 |
| 3.3.1.6 Th_3O_7 | 第37-38页 |
| 3.3.2 (ThO_2)_n(n=1-3)与单个水分子的反应路径 | 第38-44页 |
| 3.3.2.1 ThO_2+H_2O→ThO_3+H2 | 第38-41页 |
| 3.3.2.2 Th_2O_4+H_2O→Th_2O_5+H_2 | 第41-44页 |
| 3.3.2.3 Th_3O_6+H_2O→Th_3O_7+HO_7 | 第44页 |
| 3.3.3 ThO_2~(-/+)与单个水分子的反应路径 | 第44-48页 |
| 3.3.3.1 ThO_2~-+H_2O→ThO_3~-+H_2 | 第45-48页 |
| 3.3.3.2 ThO_2~++H_2O→ThO_3~++H_2 | 第48页 |
| 3.3.4 (ThO_2)_n(n=1-3)和ThO_2~(-/+)与单个水分子反应过程的分析 | 第48-52页 |
| 3.3.4.1 反应过程能量的变化 | 第48-50页 |
| 3.3.4.1.1 水的物理吸附过程所释放的能量 | 第48-49页 |
| 3.3.4.1.2 水的裂解反应过程所需的活化能 | 第49-50页 |
| 3.3.4.2 (ThO_2)n (n = 1-3)和ThO_2~(-/+)及H_2O静电势图分析 | 第50-51页 |
| 3.3.4.3 ThO_2~(-/+)与H_2O反应过程的单电子迁移 | 第51-52页 |
| 3.4 小结 | 第52-53页 |
| 第四章 针氧簇ThO_2~(-/0/+)和ThMO_4 (M = Th, Ti)与多个水分子反应机理的初步理论研究 | 第53-71页 |
| 4.1 前言 | 第53-54页 |
| 4.2 计算方法 | 第54-55页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第55-69页 |
| 4.3.1 结构分析 | 第55-57页 |
| 4.3.1.1 ThO_2~(-/0/+)和ThMO_4 (M =Th, Ti) | 第55-56页 |
| 4.3.1.2 Th(OH)_4~(-/0/+)ThMO_2(OH)_4 (M =Th, Ti) | 第56-57页 |
| 4.3.2 ThO_2~(-/0/+)与2H_2O反应机理的研究 | 第57-63页 |
| 4.3.2.1 ThO_2+2H_2O→Th(OH)_4 | 第57-58页 |
| 4.3.2.2 ThO_2~-+2H_2O→Th(OH)_4~- | 第58页 |
| 4.3.2.3 ThO_2~+2H_2O→Th(OH)_4~+ | 第58-62页 |
| 4.3.2.4 ThO_2~(-/+)与2H_2O反应过程中的单电子迁移 | 第62-63页 |
| 4.3.3 ThMO_4(M＝Th, Ti)与2H_2O反应机理的研究 | 第63-68页 |
| 4.3.3.1 Th_2O_4+2H_2O→Th_2O_2(OH)_4 | 第63-64页 |
| 4.3.3.2 ThTiO_4+2H_2O→ThTiO_2(OH)_4 | 第64-68页 |
| 4.3.4 反应活性的比较 | 第68页 |
| 4.3.5 ThO_2与多个水分子反应的研究 | 第68-69页 |
| 4.3.5.1 ThO_2+3H_2O→Th(OH)_4(H_2O) | 第68-69页 |
| 4.3.5.2 ThO_2+4H_2O→Th(OH)_4(H_2O)_2 | 第69页 |
| 4.4 小结 | 第69-71页 |
| 总结 | 第71-72页 |
| 未来工作展望 | 第72-73页 |
| 参考文献 | 第73-84页 |
| 致谢 | 第84-85页 |
| 附录 | 第85-89页 |
| 个人简历 | 第89-90页 |
| 在读期间论文发表情况 | 第90页 |
