| 摘要 | 第3-6页 |
| ABSTRACT | 第6-9页 |
| 第一章 绪论 | 第13-27页 |
| 1.1 CH_4/CO_2重整反应 | 第13页 |
| 1.2 重整反应中催化剂的积碳问题 | 第13-15页 |
| 1.2.1 积碳的来源 | 第14页 |
| 1.2.2 积碳的形态 | 第14-15页 |
| 1.3 提高 Ni 基催化剂抗积碳性能的方法和策略 | 第15-17页 |
| 1.3.1 控制反应条件 | 第15页 |
| 1.3.2 调控活性组分颗粒大小 | 第15-16页 |
| 1.3.3 调节金属-载体相互作用 | 第16-17页 |
| 1.3.4 构建金属掺杂改性的合金结构 | 第17页 |
| 1.4 消除积碳的策略和方法 | 第17-20页 |
| 1.4.1 O 和 OH 消碳的实验研究 | 第18-19页 |
| 1.4.2 O 和 OH 消碳的理论研究 | 第19-20页 |
| 1.5 NiM(M=Co, Fe, Cu)合金催化剂催化活性和抗积碳性能的研究现状 | 第20-24页 |
| 1.5.1 NiM(M=Co, Fe, Cu)合金活性组分的实验研究 | 第20-22页 |
| 1.5.2 NiM(M=Co, Cu, Fe)合金的理论研究 | 第22页 |
| 1.5.3 合金的偏析现象 | 第22-23页 |
| 1.5.4 第二活性组分 M 的表面偏析对催化剂的催化活性和抗积碳性能的影响 | 第23-24页 |
| 1.6 积碳消除研究中存在的问题 | 第24-25页 |
| 1.7 本文的研究内容、目的和意义 | 第25-27页 |
| 第二章 理论基础 | 第27-31页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第27页 |
| 2.2 交换相关能简介 | 第27-29页 |
| 2.2.1 LDA 近似 | 第28页 |
| 2.2.2 GGA 近似 | 第28页 |
| 2.2.3 杂化泛函 | 第28页 |
| 2.2.4 其它泛函近似 | 第28-29页 |
| 2.3 赝势方法 | 第29页 |
| 2.4 过渡态理论 | 第29-30页 |
| 2.5 VASP 软件包 | 第30-31页 |
| 第三章 催化剂模型及计算方法 | 第31-39页 |
| 3.1 引言 | 第31页 |
| 3.2 单金属催化剂模型 | 第31-32页 |
| 3.3 计算方法 | 第32-34页 |
| 3.4 模型层数及计算参数验证 | 第34-35页 |
| 3.5 NiM(M=Co, Fe, Cu)双金属 Ni 基合金催化剂模型 | 第35-38页 |
| 3.5.1 NiM 均相模型 | 第36页 |
| 3.5.2 NiM 偏析模型 | 第36-38页 |
| 3.6 本章小结 | 第38-39页 |
| 第四章 NiM 合金表面结构对 C+O(OH)消碳反应相关物种吸附的影响 | 第39-59页 |
| 4.1 引言 | 第39页 |
| 4.2 单金属 M(111)(M=Ni, Cu, Co)和 Fe(110)表面上消碳反应相关物种的吸附 | 第39-42页 |
| 4.3 NiM 合金表面上消碳反应相关物种的吸附 | 第42-56页 |
| 4.3.1 C 的吸附 | 第42-45页 |
| 4.3.2 O 的吸附 | 第45-48页 |
| 4.3.3 OH 的吸附 | 第48-51页 |
| 4.3.4 CO 的吸附 | 第51-53页 |
| 4.3.5 COH 的吸附 | 第53-56页 |
| 4.4 NiM 合金结构对 C, O, OH, CO 和 COH 物种吸附的影响 | 第56-59页 |
| 第五章 NiM 合金活性组分及其表面结构对 C+O(OH)消碳反应的影响 | 第59-85页 |
| 5.1 引言 | 第59页 |
| 5.2 C/O(OH)的共吸附 | 第59-61页 |
| 5.2.1 单金属 M(111)(M=Ni, Cu, Co)和 Fe(110)表面 | 第59页 |
| 5.2.2 合金 NiCo(111)表面 | 第59-60页 |
| 5.2.3 合金 NiFe(111)表面 | 第60页 |
| 5.2.4 合金 NiCu(111)表面 | 第60-61页 |
| 5.3 单金属 M(111)(M=Ni, Cu, Co)和 Fe(110)表面上的 C+O(OH)反应 | 第61-65页 |
| 5.4 NiM 表面结构对 C+O(OH)反应的影响 | 第65-80页 |
| 5.4.1 NiCo(111)表面上的 C+O(OH)反应 | 第65-69页 |
| 5.4.2 NiFe(111)表面上的 C+O(OH)反应 | 第69-73页 |
| 5.4.3 NiCu(111)表面上的 C+O(OH)反应 | 第73-77页 |
| 5.4.4 NiM 合金结构对 C+O(OH)消碳性能影响的分析 | 第77-80页 |
| 5.5 反应温度对 C+O(OH)消碳性能的影响 | 第80-83页 |
| 5.6 本章小结 | 第83-85页 |
| 第六章 总结和展望 | 第85-87页 |
| 6.1 本文总结 | 第85-86页 |
| 6.2 创新点 | 第86页 |
| 6.3 工作不足与建议 | 第86-87页 |
| 参考文献 | 第87-101页 |
| 致谢 | 第101-102页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第102页 |
