摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
主要符号表 | 第21-22页 |
1 绪论 | 第22-42页 |
1.1 概述 | 第22-24页 |
1.1.1 金的物理化学性质 | 第22-23页 |
1.1.2 金催化剂的商业应用 | 第23-24页 |
1.2 金催化剂上CO氧化反应的研究进展 | 第24-34页 |
1.2.1 制备方法和处理条件的影响 | 第24-29页 |
1.2.2 湿度的影响 | 第29-32页 |
1.2.3 涉及到羟基的反应机理 | 第32-34页 |
1.3 金催化剂上乙炔选择加氢反应 | 第34-37页 |
1.3.1 乙炔选择加氢的反应机理 | 第34-36页 |
1.3.2 金催化剂上乙炔选择加氢反应的研究进展 | 第36-37页 |
1.4 等离子体制备催化剂 | 第37-41页 |
1.4.1 等离子体简介 | 第37-38页 |
1.4.2 等离子体合成催化材料 | 第38-39页 |
1.4.3 等离子体处理金催化剂的研究进展 | 第39-41页 |
1.5 本论文的选题及研究思路 | 第41-42页 |
2 实验部分 | 第42-53页 |
2.1 实验药品及仪器 | 第42-43页 |
2.1.1 实验药品 | 第42-43页 |
2.1.2 实验仪器 | 第43页 |
2.2 催化剂制备 | 第43-45页 |
2.2.1 考察湿度影响的催化剂 | 第44页 |
2.2.2 大气压介质阻挡放电O_2等离子体处理的催化剂 | 第44页 |
2.2.3 低气压射频放电H_2等离子体处理的催化剂 | 第44-45页 |
2.3 等离子体处理催化剂 | 第45-46页 |
2.3.1 大气压介质阻挡放电等离子体 | 第45-46页 |
2.3.2 低气压射频放电等离子体 | 第46页 |
2.4 介质阻挡放电电学参数的测量 | 第46-47页 |
2.4.1 放电电流-电压的测量 | 第46-47页 |
2.4.2 放电功率的测量 | 第47页 |
2.5 催化剂活性评价 | 第47-50页 |
2.5.1 室温下催化氧化脱除空气中的CO | 第47-48页 |
2.5.2 催化乙炔选择加氢 | 第48-50页 |
2.6 催化剂表征 | 第50-53页 |
2.6.1 金属负载量的测定 | 第50页 |
2.6.2 比表面积分析(BET) | 第50页 |
2.6.3 X射线衍射(XRD)表征 | 第50页 |
2.6.4 高分辨透射电镜(TEM/HRTEM)表征 | 第50-51页 |
2.6.5 X射线光电子能谱分析(XPS) | 第51页 |
2.6.6 紫外可见漫反射光谱(UV-vis)分析 | 第51页 |
2.6.7 程序升温还原(TPR)表征 | 第51页 |
2.6.8 化学脉冲吸附表征 | 第51-52页 |
2.6.9 程序升温脱附(TPD)表征 | 第52页 |
2.6.10 热重分析(TGA/DTG) | 第52页 |
2.6.11 原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFTS)分析 | 第52页 |
2.6.12 原位红外光谱(In-situ FTIR)分析 | 第52-53页 |
3 湿度对金催化剂上CO氧化反应的影响及其机理研究 | 第53-81页 |
3.1 引言 | 第53-54页 |
3.2 催化剂的表征研究 | 第54-62页 |
3.2.1 Au/CeO_2 | 第54-59页 |
3.2.2 Au/TiO_2 | 第59-62页 |
3.3 湿度对Au/CeO_2上CO氧化反应的影响及其机理研究 | 第62-72页 |
3.3.1 湿度对Au/CeO_2上初活性、诱导期和失活速率的影响 | 第62-65页 |
3.3.2 Au/Ce02上CO氧化反应的红外研究 | 第65-69页 |
3.3.3 湿度影响初活性、诱导期和失活速率的机理研究 | 第69-72页 |
3.4 湿度对Au/TiO_2上CO氧化反应的影响及其机理的探索研究 | 第72-78页 |
3.4.1 湿度对Au/TiO_2催化CO氧化反应性能的影响 | 第72-74页 |
3.4.2 Au/TiO_2上CO氧化过程中表面物种的研究 | 第74-78页 |
3.4.3 湿度影响Au/TiO_2上CO氧化反应性能的机理探索 | 第78页 |
3.5 湿度对Au/CeO_2和Au/TiO_2上CO氧化反应性能影响的比较 | 第78-80页 |
3.5.1 湿度对初活性影响 | 第78-79页 |
3.5.2 湿度对诱导期影响 | 第79页 |
3.5.3 湿度对反应性能影响差别的原因 | 第79-80页 |
3.6 本章小结 | 第80-81页 |
4 O_2等离子体处理的金催化剂的CO氧化反应性能 | 第81-114页 |
4.1 引言 | 第81-82页 |
4.2 催化剂的表征研究 | 第82-97页 |
4.2.1 以尿素为沉淀剂制备的Au/TiO_2 | 第83-91页 |
4.2.2 以碳酸钠为沉淀剂制备的Au/TiO_2 | 第91-97页 |
4.3 等离子体处理以尿素为沉淀剂制备的Au/TiO_2 | 第97-101页 |
4.3.1 等离子体处理对催化活性的影响 | 第97-98页 |
4.3.2 等离子体处理过程中气相产物和表面产物的研究 | 第98-101页 |
4.3.3 等离子体处理的影响机制 | 第101页 |
4.4 等离子体处理以碳酸钠为沉淀剂制备的Au/TiO_2 | 第101-107页 |
4.4.1 等离子体处理对催化活性的影响 | 第101-105页 |
4.4.2 CO氧化反应的原位漫反射红外光谱研究 | 第105-106页 |
4.4.3 等离子体处理的影响机制 | 第106-107页 |
4.5 等离子体处理过程的放电特性 | 第107-109页 |
4.5.1 电压与电流波形图 | 第107页 |
4.5.2 Lissajous图 | 第107-109页 |
4.6 等离子体处理以不同沉淀剂制备的Au/TiO_2的比较 | 第109-112页 |
4.6.1 以碳酸钠为沉淀剂的金沉积机理 | 第109-111页 |
4.6.2 以尿素为沉淀剂的金沉积机理 | 第111页 |
4.6.3 其他沉淀剂的探索 | 第111-112页 |
4.7 本章小结 | 第112-114页 |
5 H_2等离子体处理的金基催化剂的乙炔选择加氢反应性能 | 第114-129页 |
5.1 引言 | 第114-115页 |
5.2 催化剂的表征研究 | 第115-120页 |
5.2.1 催化剂的物理化学性质 | 第115页 |
5.2.2 XRD表征 | 第115-116页 |
5.2.3 XPS表征 | 第116-118页 |
5.2.4 FTIR表征 | 第118-119页 |
5.2.5 H_2脉冲化学吸附表征 | 第119-120页 |
5.3 不同催化剂上乙炔选择加氢的反应性能 | 第120-127页 |
5.3.1 热还原对Au/TiO_2、Pd/TiO_2和Pd/Au/TiO_2催化活性的影响 | 第120-121页 |
5.3.2 等离子体处理对催化活性的影响 | 第121-124页 |
5.3.3 还原温度对等离子体处理的Pd/Au/TiO_2的影响 | 第124-125页 |
5.3.4 催化剂的稳定性 | 第125-127页 |
5.4 讨论 | 第127-128页 |
5.5 本章小结 | 第128-129页 |
6 结论与展望 | 第129-131页 |
6.1 结论 | 第129-130页 |
6.2 创新点 | 第130页 |
6.3 展望 | 第130-131页 |
参考文献 | 第131-143页 |
致谢 | 第143-144页 |
作者简介 | 第144页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第144-145页 |