| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-10页 |
| 第1章 绪论 | 第16-49页 |
| 1.1 研究背景 | 第16-20页 |
| 1.1.1 碳—化学的技术进展 | 第17-20页 |
| 1.1.1.1 间接法碳—化学技术 | 第17-19页 |
| 1.1.1.2 CO_2的利用 | 第19-20页 |
| 1.1.2 对碳—化学品转化反应研发工作的思考 | 第20页 |
| 1.2 CH_4-CO_2重整制合成气的研究 | 第20-34页 |
| 1.2.1 CH_4-CO_2重整制合成气的研究意义 | 第20-22页 |
| 1.2.2 CH_4催化重整制合成气的主要途径 | 第22-24页 |
| 1.2.2.1 CH_4水蒸气重整制合成气 | 第22页 |
| 1.2.2.2 CH_4部分氧化反应 | 第22-23页 |
| 1.2.2.3 CH_4-CO_2催化重整 | 第23-24页 |
| 1.2.2.4 三重整反应 | 第24页 |
| 1.2.3 CH_4-CO_2重整反应研究现状 | 第24-34页 |
| 1.2.3.1 CH_4-CO_2重整反应热力学可行性的研究 | 第24-25页 |
| 1.2.3.2 CH_4-CO_2重整反应催化剂的研究 | 第25-30页 |
| 1.2.3.3 CH_4-CO_2重整反应机理的研究 | 第30-32页 |
| 1.2.3.4 CH_4-CO_2重整反应催化剂失活 | 第32-34页 |
| 1.3 合成甲醇工艺及催化剂的研究 | 第34-47页 |
| 1.3.1 合成甲醇的工艺 | 第34-38页 |
| 1.3.1.1 传统的高温合成甲醇 | 第34-36页 |
| 1.3.1.2 低温气相合成甲醇 | 第36页 |
| 1.3.1.3 低温液相合成甲醇 | 第36-38页 |
| 1.3.2 合成甲醇的催化剂 | 第38-45页 |
| 1.3.2.1 催化剂的概述 | 第38-40页 |
| 1.3.2.2 催化剂的分类 | 第40-42页 |
| 1.3.2.3 催化剂研究开发概况 | 第42-44页 |
| 1.3.2.4 关于铜基催化剂的结论 | 第44-45页 |
| 1.3.3 合成甲醇的机理 | 第45-47页 |
| 1.3.3.1 一氧化碳机理 | 第45-46页 |
| 1.3.3.2 二氧化碳机理 | 第46-47页 |
| 1.3.3.3 混合反应机理 | 第47页 |
| 1.3.3.4 反应的控速步骤 | 第47页 |
| 1.4 论文结构 | 第47-49页 |
| 第2章 CH_4-CO_2重整制合成气反应及催化剂研究 | 第49-82页 |
| 2.1 引言 | 第49页 |
| 2.2 实验部分 | 第49-56页 |
| 2.2.1 实验原料及仪器 | 第49-51页 |
| 2.2.2 实验工艺流程图 | 第51页 |
| 2.2.3 催化剂的制备 | 第51-52页 |
| 2.2.4 催化剂的活性评价 | 第52页 |
| 2.2.5 气相色谱分析 | 第52-53页 |
| 2.2.6 催化剂的表征 | 第53-56页 |
| 2.3 实验结果与讨论 | 第56-80页 |
| 2.3.1 Ni含量对Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 | 第56-59页 |
| 2.3.1.1 Ni含量对Ni/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第56-57页 |
| 2.3.1.2 Ni含量对Ni/γ-Al_2O_3催化剂积炭的影响 | 第57页 |
| 2.3.1.3 Ni含量对Ni/γ-Al_2O_3催化剂比表面的影响 | 第57-58页 |
| 2.3.1.4 10%Ni/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性 | 第58-59页 |
| 2.3.2 稀土元素La对Ni基催化剂性能的影响 | 第59-63页 |
| 2.3.2.1 La含量对10%Ni/La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第59页 |
| 2.3.2.2 La含量对10%Ni/La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂积炭的影响 | 第59-60页 |
| 2.3.2.3 10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂稳定性 | 第60-61页 |
| 2.3.2.4 浸渍顺序对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第61-62页 |
| 2.3.2.5 反应温度对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第62-63页 |
| 2.3.3 稀土元素Ce对Ni基催化剂性能的影响 | 第63-71页 |
| 2.3.3.1 Ce含量对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第63-64页 |
| 2.3.3.2 Ce含量对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂积炭和比表面积的影响 | 第64-65页 |
| 2.3.3.3 10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂稳定性 | 第65-66页 |
| 2.3.3.4 焙烧温度对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 | 第66-68页 |
| 2.3.3.5 还原温度对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 | 第68-69页 |
| 2.3.3.6 反应温度对10%Ni/3%La_2O_3-γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 | 第69-71页 |
| 2.3.4 不同催化剂制备合成气中H_2/CO比 | 第71页 |
| 2.3.5 催化剂的表征 | 第71-80页 |
| 2.3.5.1 程序升温还原(TPR) | 第71-73页 |
| 2.3.5.2 XRD分析 | 第73-74页 |
| 2.3.5.3 热分析 | 第74-78页 |
| 2.3.5.4 SEM分析 | 第78-80页 |
| 2.4 小结 | 第80-82页 |
| 第3章 含CO_2合成气低温合成甲醇反应及催化剂的研究 | 第82-98页 |
| 3.1 引言 | 第82-83页 |
| 3.2 实验部分 | 第83-87页 |
| 3.2.1 实验原料及仪器 | 第83-84页 |
| 3.2.1.1 实验原料 | 第83-84页 |
| 3.2.1.2 实验仪器 | 第84页 |
| 3.2.2 实验方案 | 第84-86页 |
| 3.2.2.1 催化剂的制备 | 第84-85页 |
| 3.2.2.2 甲醇合成反应 | 第85-86页 |
| 3.2.3 原位FTIR表征 | 第86-87页 |
| 3.3 实验结果与讨论 | 第87-96页 |
| 3.3.1 低温合成甲醇新工艺及反应机理的研究 | 第87-89页 |
| 3.3.2 时间对反应的影响 | 第89-90页 |
| 3.3.3 溶剂对反应的影响 | 第90-91页 |
| 3.3.4 催化剂对反应的影响 | 第91-96页 |
| 3.3.4.1 载体对催化剂活性的影响 | 第91页 |
| 3.3.4.2 稀土助剂对Cu-Zn基催化剂活性的影响 | 第91-95页 |
| 3.3.4.3 其他元素对催化剂性能的影响 | 第95-96页 |
| 3.4 小结 | 第96-98页 |
| 第4章 CO_2加氢低温合成甲醇反应及催化剂的研究 | 第98-121页 |
| 4.1 引言 | 第98页 |
| 4.2 实验部分 | 第98-101页 |
| 4.2.1 实验仪器及原料 | 第98-99页 |
| 4.2.1.1 实验仪器 | 第98页 |
| 4.2.1.2 实验原料 | 第98-99页 |
| 4.2.2 实验方案 | 第99-100页 |
| 4.2.2.1 催化剂的制备 | 第99-100页 |
| 4.2.2.2 甲醇合成反应 | 第100页 |
| 4.2.3 催化剂的表征 | 第100-101页 |
| 4.2.3.1 催化剂比表面积测定 | 第100-101页 |
| 4.2.3.2 催化剂的TPR测定 | 第101页 |
| 4.2.3.3 催化剂的XRD测定 | 第101页 |
| 4.3 实验结果与讨论 | 第101-119页 |
| 4.3.1 低温合成甲醇新工艺的研究 | 第101-102页 |
| 4.3.2 时间对反应的影响 | 第102-103页 |
| 4.3.3 温度对反应的影响 | 第103-105页 |
| 4.3.4 催化剂对反应的影响 | 第105-113页 |
| 4.3.4.1 稀土助剂对Cu-Zn基催化剂活性的影响 | 第105-109页 |
| 4.3.4.2 贵金属元素Pd对Cu-Pd/ZnO催化剂活性的影响 | 第109-110页 |
| 4.3.4.3 Al含量对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第110-111页 |
| 4.3.4.4 焙烧温度对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第111-112页 |
| 4.3.4.5 还原温度对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂活性的影响 | 第112-113页 |
| 4.3.5 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的表征 | 第113-119页 |
| 4.3.5.1 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂比表面积(BET) | 第113-116页 |
| 4.3.5.2 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的TPR分析 | 第116-118页 |
| 4.3.5.3 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的XRD分析 | 第118-119页 |
| 4.4 小结 | 第119-121页 |
| 第5章 结论 | 第121-124页 |
| 5.1 CH_4-CO_2重整制合成气反应及催化剂研究结论 | 第121-122页 |
| 5.2 含CO_2合成气低温合成甲醇反应及催化剂研究结论 | 第122页 |
| 5.3 CO_2加氢低温合成甲醇反应及催化剂研究结论 | 第122-124页 |
| 参考文献 | 第124-135页 |
| 发表论文及参加科研情况 | 第135-138页 |
| 致谢 | 第138页 |
