| 摘要 | 第5-7页 |
| Abstract | 第7-9页 |
| 第一章 绪论 | 第13-36页 |
| 1.1 稀土材料二氧化铈的概述 | 第13-24页 |
| 1.1.1 二氧化铈以及相关材料的来源、应用以及安全问题 | 第13-17页 |
| 1.1.1.1 从矿石中获得铈元素 | 第13-15页 |
| 1.1.1.2 含铈材料产品及应用 | 第15-16页 |
| 1.1.1.3 稀土材料的安全问题 | 第16-17页 |
| 1.1.2 二氧化铈结构以及周期性化学行为的表现 | 第17-23页 |
| 1.1.2.1 二氧化铈晶体的结构特征 | 第17-21页 |
| 1.1.2.2 二氧化铈的空穴形成和电子结构概述 | 第21-23页 |
| 1.1.3 我国稀土资源评价概述 | 第23-24页 |
| 1.2 稀土材料二氧化铈在环境催化中的应用 | 第24-34页 |
| 1.2.1 汽车尾气排放对环境污染的影响 | 第24-26页 |
| 1.2.2 氧化铈材料在汽车尾气处理中的应用 | 第26-34页 |
| 1.2.2.1 二氧化铈催化剂用于CO氧化的研究进展 | 第27-31页 |
| 1.2.2.2 二氧化铈催化剂用于NO_x还原的研究进展 | 第31-33页 |
| 1.2.2.3 二氧化铈催化剂用于CO+NO的反应研究进展 | 第33-34页 |
| 1.3 本论文主要研究内容 | 第34-36页 |
| 第二章 理论基础与研究方法 | 第36-52页 |
| 2.1 密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT) | 第36-43页 |
| 2.1.1 Hohenberg-Kohn定理 | 第38页 |
| 2.1.2 Kohn-Sham方程 | 第38-40页 |
| 2.1.3 交换相关泛函 | 第40-43页 |
| 2.1.3.1 局域密度近似(Local Density Approximations,LDA) | 第40页 |
| 2.1.3.2 广义梯度近似(Generalized Gradient Approximations,GGA) | 第40-41页 |
| 2.1.3.3 杂化密度泛函 | 第41-42页 |
| 2.1.3.4 强关联问题：在位库伦修正(on-site coulomb correction) | 第42-43页 |
| 2.2 超原胞模型以及平面波方法 | 第43-45页 |
| 2.2.1 周期性超元胞模型 | 第43-44页 |
| 2.2.2 布洛赫(Blochl)定理 | 第44-45页 |
| 2.2.3 平面波方法 | 第45页 |
| 2.3 赝势理论 | 第45-48页 |
| 2.3.1 模守恒赝势 | 第46-47页 |
| 2.3.2 超软赝势 | 第47-48页 |
| 2.3.3 平面波赝势 | 第48页 |
| 2.4 化学反应活性理论基础 | 第48-50页 |
| 2.4.1 阿伦尼乌斯公式 | 第48页 |
| 2.4.2 过渡态理论 | 第48-49页 |
| 2.4.3 Marcus理论 | 第49-50页 |
| 2.5 计算软件包 | 第50-51页 |
| 2.6 本论文中选取的计算方法 | 第51-52页 |
| 第三章 CeO_2(110)负载Au纳米颗粒催化氧化还原CO+NO_x的DFT+U研究 | 第52-73页 |
| 3.1 引言 | 第52-54页 |
| 3.2 计算方法及模型 | 第54-60页 |
| 3.2.1 计算方法和参数设置 | 第54-55页 |
| 3.2.2 计算模型 | 第55-60页 |
| 3.3 Au_6纳米团簇负载CeO_2(110) | 第60页 |
| 3.4 CO、NO分子在Au_6/CeO_2催化剂上的吸附 | 第60-62页 |
| 3.5 N_2O_2在Au_6/CeO_2界面处的吸附 | 第62-64页 |
| 3.6 CO+N_2O_2在Au_6/CeO_2上的反应 | 第64-66页 |
| 3.7 N_2O分子的降解 | 第66-69页 |
| 3.8 分析和讨论 | 第69-71页 |
| 3.9 本章小结 | 第71-73页 |
| 第四章 NO_x在缺陷CeO_2(110)表面演化行为的DFT+U研究 | 第73-96页 |
| 4.1 引言 | 第73-74页 |
| 4.2 计算方法及模型 | 第74-76页 |
| 4.2.1 计算方法 | 第74-75页 |
| 4.2.2 计算模型 | 第75-76页 |
| 4.3 CeO_2(110)表面的单个氧空穴以及相邻氧空穴对 | 第76-82页 |
| 4.3.1 CeO_2(110)表面单个氧空穴 | 第76-78页 |
| 4.3.2 CeO_2(110)表面氧空穴对 | 第78-82页 |
| 4.4 NO_x分子在完整CeO_2(110)表面以及缺陷CeO_2(110)表面的吸附 | 第82-84页 |
| 4.5 缺陷CeO_2(110)表面上氧空穴迁移 | 第84-90页 |
| 4.5.1 缺陷CeO_2(110)表面晶格O原子的迁移 | 第85-87页 |
| 4.5.2 缺陷CeO_2(110)表面NO的迁移 | 第87-90页 |
| 4.6 NO_x在缺陷CeO_2(110)表面的还原反应研究 | 第90-92页 |
| 4.7 反应过程电子结构分析 | 第92-95页 |
| 4.8 本章小结 | 第95-96页 |
| 第五章 CeO_2(110)-2×1重构表面催化活性的研究 | 第96-116页 |
| 5.1 引言 | 第96-97页 |
| 5.2 计算方法及模型 | 第97-98页 |
| 5.3 CeO_2(110)-2×1重构表面稳定性研究 | 第98-101页 |
| 5.4 CeO_2(110)-2×1重构表面的活性研究 | 第101-107页 |
| 5.4.1 CeO_2(110)-2×1重构表面的氧空穴形成 | 第101-103页 |
| 5.4.2 氧空穴形成能分解比较 | 第103-105页 |
| 5.4.3 CeO_2(110)-2×1重构表面上氧空穴迁移的研究 | 第105-107页 |
| 5.5 CeO_2(110)-2×1重构表面上CO氧化的研究 | 第107-112页 |
| 5.5.1 CO与表层氧反应的研究 | 第107-109页 |
| 5.5.2 CO与次表层氧反应的研究 | 第109-110页 |
| 5.5.3 电子结构分析 | 第110-112页 |
| 5.6 讨论 | 第112-115页 |
| 5.6.1 氧空穴的形成和迁移 | 第112-114页 |
| 5.6.2 CO氧化 | 第114-115页 |
| 5.7 本章小结 | 第115-116页 |
| 结论 | 第116-118页 |
| 参考文献 | 第118-144页 |
| 攻读博士学位期间论文发表情况 | 第144-145页 |
| 致谢 | 第145页 |
