| 致谢 | 第1-7页 |
| 摘要 | 第7-9页 |
| Abstract | 第9-11页 |
| 目录 | 第11-16页 |
| 1 绪论 | 第16-19页 |
| ·立题背景 | 第16-17页 |
| ·立题依据 | 第17页 |
| ·研究目标及主要研究内容 | 第17-18页 |
| ·论文概述 | 第18-19页 |
| 2 文献综述 | 第19-41页 |
| ·引言 | 第19-20页 |
| ·甲烷氧化偶联 | 第20-31页 |
| ·甲烷氧化偶联反应体系的背景 | 第20-21页 |
| ·甲烷氧化偶联催化剂体系 | 第21-27页 |
| ·催化剂表征 | 第27-28页 |
| ·催化机理研究 | 第28-31页 |
| ·乙烷脱氢制乙烯 | 第31-37页 |
| ·乙烷脱氢制乙烯研究背景 | 第31-32页 |
| ·乙烷氧化脱氢制乙烯催化剂体系 | 第32-34页 |
| ·乙烷氧化脱氢反应机理 | 第34-35页 |
| ·CO_2氧化乙烷脱氢催化剂体系 | 第35-36页 |
| ·CO_2氧化乙烷脱氢反应机理 | 第36-37页 |
| ·原位红外技术在甲烷氧化反应研究中的应用 | 第37-40页 |
| ·原位红外技术概况 | 第37-38页 |
| ·原位红外技术在甲烷氧化偶联反应机理研究中的应用 | 第38-39页 |
| ·原位红外技术在乙烷脱氢反应机理研究中的应用 | 第39-40页 |
| ·小结与展望 | 第40-41页 |
| 3 实验材料、装置及分析测试方法 | 第41-49页 |
| ·实验材料 | 第41-42页 |
| ·催化剂制备 | 第42-43页 |
| ·浸渍法制备Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂 | 第42页 |
| ·溶胶-凝胶法制备Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂 | 第42页 |
| ·混浆法制备Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂 | 第42-43页 |
| ·不同S、P含量的Na-W-Mn-Zr/SiO_2催化剂制备 | 第43页 |
| ·甲烷氧化偶联反应考评实验 | 第43-45页 |
| ·实验装置 | 第43-44页 |
| ·分析及数据处理 | 第44-45页 |
| ·乙烷脱氢反应考评实验 | 第45-46页 |
| ·实验装置 | 第45页 |
| ·分析及数据处理 | 第45-46页 |
| ·催化剂表征 | 第46-49页 |
| ·X-射线粉末衍射分析(XRD) | 第46-47页 |
| ·X-射线光电子能谱(XPS) | 第47页 |
| ·BET比表面 | 第47页 |
| ·程序升温还原(TPR) | 第47页 |
| ·程序升温氧化(TPO) | 第47页 |
| ·原位漫反射红外光谱(DRIFT) | 第47-49页 |
| 4 催化剂制备方法及其工艺对催化性能的影响 | 第49-66页 |
| ·前言 | 第49-50页 |
| ·三种方法制备六组分催化剂的比较研究 | 第50-58页 |
| ·催化剂活性 | 第50-51页 |
| ·催化剂晶型 | 第51-52页 |
| ·表面元素浓度 | 第52-53页 |
| ·表面氧物种 | 第53-54页 |
| ·氧化还原性 | 第54-56页 |
| ·CH_4-TPSR分析 | 第56-57页 |
| ·BET比表面分析 | 第57-58页 |
| ·催化剂制备中不同加料顺序的比较研究 | 第58-65页 |
| ·催化剂活性 | 第58-59页 |
| ·催化剂晶型 | 第59-60页 |
| ·表面元素浓度 | 第60-61页 |
| ·表面氧物种 | 第61-62页 |
| ·氧化还原性 | 第62-63页 |
| ·CH4-TPSR分析 | 第63-64页 |
| ·BET比表面分析 | 第64-65页 |
| ·本章小结 | 第65-66页 |
| 5 组分S、P掺杂对Na-W-Mn-Zr/SiO_2催化剂性能和结构的影响 | 第66-82页 |
| ·前言 | 第66页 |
| ·组分S掺杂对Na-W-Mn-Zr/SiO_2催化剂的影响 | 第66-71页 |
| ·组分S掺杂对催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响 | 第66-67页 |
| ·组分S掺杂催化剂表征分析 | 第67-71页 |
| ·组分P掺杂对Na-W-Mn-Zr/SiO_2催化剂的影响 | 第71-75页 |
| ·组分P掺杂对催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响 | 第71-72页 |
| ·组分P掺杂催化剂表征分析 | 第72-75页 |
| ·Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2六组分催化剂研究 | 第75-80页 |
| ·CH_4与O_2的配比对甲烷氧化偶联反应性能的影响 | 第75-76页 |
| ·反应温度对甲烷氧化偶联反应性能的影响 | 第76-77页 |
| ·空速对甲烷氧化偶联反应性能的影响 | 第77-78页 |
| ·催化剂的稳定性研究 | 第78-80页 |
| ·本章小结 | 第80-82页 |
| 6 多组分催化剂上乙烷脱氢性能研究 | 第82-100页 |
| ·前言 | 第82页 |
| ·不同制备方法对乙烷脱氢反应性能的影响 | 第82-85页 |
| ·不同制备方法对乙烷氧化脱氢反应性能的影响 | 第82-84页 |
| ·不同制备方法对CO_2氧化乙烷脱氢反应性能的影响 | 第84-85页 |
| ·催化剂制备中不同加料顺序对乙烷脱氢反应性能的影响 | 第85-87页 |
| ·催化剂制备中不同加料顺序对乙烷氧化脱氢反应性能的影响 | 第85-86页 |
| ·催化剂制备中不同加料顺序对CO_2氧化乙烷脱氢反应性能的影响 | 第86-87页 |
| ·组分S或P掺杂对Na-W-Mn-Zr/SiO_2催化剂上乙烷脱氢反应性能的影响 | 第87-90页 |
| ·组分S掺杂对乙烷氧化脱氢反应性能的影响 | 第87-88页 |
| ·组分P掺杂对上乙烷氧化脱氢反应性能的影响 | 第88-89页 |
| ·组分S掺杂对CO_2氧化乙烷脱氢反应性能的影响 | 第89-90页 |
| ·组分P掺杂对CO_2氧化乙烷脱氢反应性能的影响 | 第90页 |
| ·Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂上的C_2H_6脱氢反应研究 | 第90-98页 |
| ·Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂上的C-2H_6氧化脱氢反应研究 | 第91-96页 |
| ·Na-W-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂上的CO_2氧化C_2H_6脱氢反应研究 | 第96-98页 |
| ·本章小结 | 第98-100页 |
| 7 反应机理研究 | 第100-124页 |
| ·前言 | 第100-101页 |
| ·H_2在催化剂表面的吸附 | 第101-105页 |
| ·H_2在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第101-102页 |
| ·H_2在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第102-103页 |
| ·H_2在六组分催化剂表面的吸附 | 第103-105页 |
| ·O_2在催化剂表面的吸附 | 第105-107页 |
| ·O_2在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第105页 |
| ·O_2在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第105-106页 |
| ·O_2在六组分催化剂表面的吸附 | 第106-107页 |
| ·CH_4在催化剂表面的吸附 | 第107-110页 |
| ·CH_4在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第107-108页 |
| ·CH_4在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第108页 |
| ·CH_4在六组分催化剂表面的吸附 | 第108-110页 |
| ·CH_4和O_2在催化剂表面的反应 | 第110-113页 |
| ·CH_4和O_2在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的反应 | 第110-111页 |
| ·CH_4和O_2在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的反应 | 第111页 |
| ·CH_4和O_2在六组分催化剂表面的反应 | 第111-113页 |
| ·C_2H_6在催化剂表面的吸附 | 第113-115页 |
| ·C_2H_6在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第113-114页 |
| ·C_2H_6在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的吸附 | 第114页 |
| ·C_2H_6在六组分催化剂表面的吸附 | 第114-115页 |
| ·C_2H_6和O_2在催化剂表面的反应 | 第115-118页 |
| ·C_2H_6和O_2在Na-W-Mn-Zr-(S,P)/SiO_2催化剂表面的反应 | 第115-116页 |
| ·C_2H_6和O_2在Na-W-S-P-(Mn,Zr)/SiO_2、Na-Mn-Zr-S-P/SiO_2催化剂表面的反应 | 第116-117页 |
| ·C_2H_6和O_2在六组分催化剂表面的反应 | 第117-118页 |
| ·各组分催化剂反应性能评价及机理探讨 | 第118-122页 |
| ·各组分催化剂甲烷氧化偶联反应性能评价 | 第118-119页 |
| ·各组分催化剂乙烷氧化脱氢反应性能评价 | 第119-121页 |
| ·催化反应机理探讨 | 第121-122页 |
| ·本章小结 | 第122-124页 |
| 8 结论与建议 | 第124-128页 |
| ·结论 | 第124-126页 |
| ·主要创新点 | 第126页 |
| ·建议 | 第126-128页 |
| 参考文献 | 第128-140页 |
| 作者简介 | 第140页 |
| 攻读博士期间撰写的论文 | 第140-141页 |
