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基于氮杂卡宾或磁性纳米颗粒的绿色催化体系设计及应用研究

摘要第1-7页
Abstract第7-12页
第一章 前言第12-36页
   ·引言第12页
   ·绿色化学的概念第12页
   ·绿色化学的发展第12-29页
     ·符合绿色化学原则的反应体系第13-17页
       ·原子经济性反应第13-15页
       ·C-H键的直接转化第15页
       ·无需保护基的有机合成反应第15-16页
       ·串联反应和流动反应器第16-17页
     ·绿色反应溶剂第17-18页
       ·水第17-18页
       ·超临界CO_2第18页
     ·催化剂的绿色化第18-29页
       ·非均相催化剂第18-25页
       ·均相催化-非均相分离的催化剂第25-29页
 参考文献第29-36页
第二章 氮杂环卡宾催化剂在酯交换反应中的分离、回收和循环使用第36-51页
   ·引言第36页
   ·实验部分第36-38页
     ·仪器和试剂第36-37页
     ·氮杂卡宾的合成第37-38页
       ·IMes·HCl的合成第37页
       ·IPr·HCl的合成第37-38页
     ·氮杂卡宾催化的酯交换/酰基化反应典型过程第38页
   ·结果与讨论第38-45页
     ·氮杂卡宾的循环方法第38-40页
     ·氮杂卡宾催化酯交换反应的条件优化第40-41页
     ·氮杂卡宾催化酯交换反应底物的拓展第41-44页
     ·氮杂卡宾催化剂在反应中的回收和循环使用第44页
     ·反应机理第44-45页
   ·小结第45页
   ·产物谱图数据第45-49页
 参考文献第49-51页
第三章 NHC·CO_2无痕产生氮杂卡宾及催化酯交换和开环聚合反应第51-63页
   ·背景第51-52页
   ·实验部分第52-54页
     ·仪器和试剂第52页
     ·IMes·HCl和IPr·HCl的合成第52-53页
     ·从IPr·HCl合成IPr·CO_2第53页
     ·从IPr·CO_2生成IPr第53-54页
     ·用二硫化碳捕捉原位产生的IPr第54页
     ·原位产生IPr及其催化的酯交换反应第54页
     ·原位产生IPr及其催化丙交酯开环聚合反应第54页
   ·结果与讨论第54-60页
     ·由IPr·CO_2原位产生IPr的条件优化和产物验证第54-55页
     ·原位产生的IPr催化的酯交换反应的条件优化第55页
     ·原位产生的IPr催化酯交换反应的底物适用性第55-56页
     ·原位产生的IPr催化的开环聚合反应结果第56-60页
     ·IPr催化L-丙交酯开环聚合反应的过程第60页
   ·小结第60-61页
   ·产物谱图数据第61页
 参考文献第61-63页
第四章 磁性氧化铁纳米颗粒作为醛、炔、胺三组分偶联反应的磁可回收催化剂第63-81页
   ·引言第63-64页
   ·实验部分第64-65页
     ·仪器和试剂第64页
     ·可磁回收的磁性氧化铁纳米颗粒催化醛、炔、胺三组分偶联反应典型过程第64-65页
   ·结果与讨论第65-71页
     ·磁性Fe_3O_4纳米颗粒催化的醛、炔、胺三组分偶联反应条件优化第65-67页
     ·γ-Fe_2O_3纳米颗粒催化的醛、炔、胺三组分偶联反应第67页
     ·催化作用成分的确定第67-68页
     ·磁性Fe_3O_4纳米颗粒催化醛、炔、胺三组分偶联反应底物拓展第68-69页
     ·催化剂的分离回收和循环使用第69-70页
     ·反应机理第70-71页
   ·小结第71页
   ·产物谱图数据第71-75页
 参考文献第75-81页
第五章 磁可回收Fe_3O_4纳米颗粒催化两个sp~3 C-H键间交叉脱氢偶联反应第81-104页
   ·引言第81-82页
   ·实验部分第82-83页
     ·仪器和试剂第82页
     ·N-芳基取代的四氢异喹啉的制备过程第82页
     ·可磁回收的磁性氧化铁纳米颗粒催化交叉脱氢偶联反应典型过程第82-83页
       ·四氢异喹啉衍生物与硝基烷烃的交叉脱氢偶联反应第82-83页
       ·四氢异喹啉衍生物与丙酮的交叉脱氢偶联反应第83页
   ·结果与讨论第83-91页
     ·N-芳基取代的四氢异喹啉的制备第83-84页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒催化四氢异喹啉衍生物与硝基烷烃交叉脱氢偶联反应条件优化第84-86页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒催化叔胺sp~3 C-H与硝基烷烃sp~3 C-H交叉脱氢偶联反应的底物拓展第86-88页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒催化叔胺sp~3 C-H与丙酮sp~3 C-H交叉脱氢偶联反应的底物拓展第88-89页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒催化剂的磁性分离回收和循环使用第89-90页
     ·反应机理第90-91页
   ·小结第91页
   ·产物谱图数据第91-97页
 参考文献第97-104页
第六章 可磁回收Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox催化末端炔烃对亚胺高对映选择性加成第104-122页
   ·引言第104-105页
   ·实验部分第105-112页
     ·仪器和试剂第105页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox可磁回收催化剂的合成路线设计第105-107页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox可磁回收催化剂的制备过程第107-112页
       ·4-吡喃酮-2,6-二羧酸(Chelidonic acid)的合成第107-108页
       ·4-氧代-1,4-二氢-2,6-吡啶二甲酸(Chelidamic acid)的制备第108页
       ·酯化反应第108页
       ·溴化反应第108-109页
       ·酰胺的制备第109页
       ·Pybox的形成第109页
       ·SiO_2层包裹的Fe_3O_4纳米颗粒的制备第109-110页
       ·表面氨基化的SiO_2层包裹的Fe_3O_4纳米颗粒的制备第110页
       ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的Pybox配体的合成第110-111页
       ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的Cu(Ⅰ)/Pybox催化剂的合成第111页
       ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox高对映选择性催化末端炔烃对亚胺的加成反应第111-112页
       ·末端炔烃对亚胺的非对映选择性加成反应第112页
   ·结果与讨论第112-116页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox可磁回收催化剂的合成第112-113页
     ·Fe_3O_4负载铜(Ⅰ)/Pybox高对映选择性催化末端炔烃对亚胺加成反应条件优化.第113页
     ·Fe_3O_4负载铜(Ⅰ)/Pybox高对映选择性催化末端炔烃对亚胺加成反应的底物扩展第113-115页
     ·Fe_3O_4纳米颗粒负载的铜(Ⅰ)/Pybox催化剂的回收和循环使用第115-116页
   ·小结第116页
   ·产物谱图数据第116-118页
 参考文献第118-122页
第七章 结论第122-123页
致谢第123-124页
附录Ⅰ:攻读博士学位期间(待)发表的论文第124-125页
附录Ⅱ:部分典型化合物的谱图第125-140页

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