摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
1 绪论 | 第12-28页 |
1.1 背景与意义 | 第12-13页 |
1.2 甲醇制烯烃(MTO)工艺 | 第13-15页 |
1.2.1 UOP/HydroMTO工艺 | 第13-14页 |
1.2.2 中科院大连化物所二甲醚制烯烃(DMTO)工艺 | 第14页 |
1.2.3 中石化甲醇制烯烃工艺(SMTO) | 第14-15页 |
1.3 甲醇转化制烯烃的反应机理 | 第15-16页 |
1.3.1 烃池机理 | 第15-16页 |
1.3.2 双循环机理 | 第16页 |
1.4 MTO催化剂研究 | 第16-23页 |
1.4.1 ZSM系列分子筛催化剂 | 第16-20页 |
1.4.1.1 ZSM-5分子筛 | 第16-18页 |
1.4.1.2 ZSM-22分子筛 | 第18-20页 |
1.4.2 SAPO系列分子筛催化剂 | 第20-23页 |
1.4.2.1 SAPO-34分子筛 | 第20-21页 |
1.4.2.2 SAPO-17分子筛 | 第21-23页 |
1.5 复合分子筛 | 第23-26页 |
1.5.1 复合分子筛的种类 | 第23-24页 |
1.5.1.1 微孔-微孔复合分子筛 | 第23-24页 |
1.5.1.2 微孔-介孔复合分子筛 | 第24页 |
1.5.2 复合分子筛的合成方法 | 第24-26页 |
1.5.2.1 包覆法 | 第24-25页 |
1.5.2.2 分子筛硅铝源法 | 第25页 |
1.5.2.3 离子交换法 | 第25页 |
1.5.2.4 气相转移法 | 第25-26页 |
1.5.3 复合分子筛在MTO反应中运用 | 第26页 |
1.6 选题意义与研究内容 | 第26-28页 |
2 实验部分 | 第28-33页 |
2.1 实验材料 | 第28-29页 |
2.1.1 试剂 | 第28页 |
2.1.2 实验仪器和设备 | 第28-29页 |
2.2 催化剂的制备 | 第29-30页 |
2.3 催化剂表征测试方法 | 第30-31页 |
2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD) | 第30页 |
2.3.2 傅里叶红外光谱(FT-IR) | 第30页 |
2.3.3 扫描电镜(SEM) | 第30页 |
2.3.4 比表面积和孔结构分析(BET) | 第30页 |
2.3.5 NH3-TPD分析 | 第30-31页 |
2.4 催化性能的评价 | 第31-33页 |
2.4.1 实验装置 | 第31-32页 |
2.4.2 实验方法 | 第32-33页 |
3 SAPO-17分子筛的合成 | 第33-52页 |
3.1 SAPO-17分子筛的合成方法 | 第33-35页 |
3.1.1 初始原料的选择及各试剂用量的计算 | 第33-34页 |
3.1.2 SAPO-17分子筛的合成步骤 | 第34页 |
3.1.3 合成样品相对结晶度的计算方法 | 第34-35页 |
3.2 结果与讨论 | 第35-51页 |
3.2.1 SAPO-17分子筛的合成影响因素研究 | 第35-46页 |
3.2.1.1 不同磷酸添加量的影响 | 第35-36页 |
3.2.1.2 不同模板剂添加量的影响 | 第36-37页 |
3.2.1.3 不同水添加量的影响 | 第37-38页 |
3.2.1.4 不同HF配比添加量的影响 | 第38-40页 |
3.2.1.5 不同KCl配比添加量的影响 | 第40-43页 |
3.2.1.6 晶化时间的影响 | 第43-45页 |
3.2.1.7 不同硅铝比的SAPO-17的合成 | 第45-46页 |
3.2.2 最佳配方下所合成的样品的表征及性能评价 | 第46-51页 |
3.2.2.1 扫描电镜(SEM)表征 | 第46-48页 |
3.2.2.2 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征 | 第48页 |
3.2.2.3 比表面积和孔结构分析(BET) | 第48-49页 |
3.2.2.4 NH3-TPD分析 | 第49-50页 |
3.2.2.5 MTO催化性能 | 第50-51页 |
3.3 小结 | 第51-52页 |
4 SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛的合成 | 第52-66页 |
4.1 SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛的合成方法 | 第52-54页 |
4.1.1 离子交换法制取H-ZSM-22分子筛 | 第52-53页 |
4.1.2 水热包覆法合成SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛 | 第53页 |
4.1.3 机械混合法合成SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛 | 第53-54页 |
4.2 结果与讨论 | 第54-64页 |
4.2.1 SAPO-17/H-ZSM-22分子筛的合成影响因素研究 | 第54-58页 |
4.2.1.1 不同晶化温度对合成复合分子筛的影响 | 第54-55页 |
4.2.1.2 不同H-ZSM-22添加量对合成复合分子筛的影响 | 第55-56页 |
4.2.1.3 不同晶化时间对合成复合分子筛的影响 | 第56-57页 |
4.2.1.4 不同硅铝比的SAPO-17/H-ZSM-22分子筛的合成 | 第57-58页 |
4.2.2 复合分子筛催化剂的表征分析 | 第58-64页 |
4.2.2.1 水热法和机械法合成的SAPO-17/H-ZSM-22分子筛的XRD表征 | 第58-59页 |
4.2.2.2 傅里叶红外光谱(FT-IR)表征 | 第59-60页 |
4.2.2.3 扫描电镜(SEM)表征 | 第60-62页 |
4.2.2.4 NH3-TPD分析 | 第62-63页 |
4.2.2.5 比表面积和孔结构分析(BET) | 第63-64页 |
4.3 小结 | 第64-66页 |
5 SAPO-17/H-ZSM-22复合分子筛的MTO性能 | 第66-84页 |
5.1 样品催化性能评价 | 第66页 |
5.2 结果与讨论 | 第66-82页 |
5.2.1 H-ZSM-22和SAPO-17分子筛MTO催化性能的对比 | 第66-68页 |
5.2.2 H-ZSM-22添加量对复合分子筛MTO催化性能的影响 | 第68-72页 |
5.2.3 反应温度对复合分子筛MTO催化性能的影响 | 第72-74页 |
5.2.4 晶化时间对复合分子筛MTO催化性能的影响 | 第74-77页 |
5.2.5 不同硅铝比的SAPO-17/H-ZSM-22分子筛的MTO催化性能 | 第77-80页 |
5.2.6 水热法和机械法合成的复合分子筛MTO催化性能的对比 | 第80-82页 |
5.3 小结 | 第82-84页 |
6 结论与展望 | 第84-86页 |
6.1 结论 | 第84-85页 |
6.2 展望 | 第85-86页 |
参考文献 | 第86-92页 |
个人简介、在校期间发表学术论文与研究成果 | 第92-93页 |
致谢 | 第93页 |