| 摘要 | 第9-11页 |
| Abstract | 第11-12页 |
| 1. 绪论 | 第13-47页 |
| 1.1 引言 | 第13-15页 |
| 1.1.1 氧气简介 | 第13-14页 |
| 1.1.2 需氧氧化反应简介 | 第14-15页 |
| 1.2 需氧氧化偶联反应 | 第15-29页 |
| 1.2.1 钯催化的需氧氧化偶联反应 | 第16-20页 |
| 1.2.2 铜催化的需氧氧化偶联反应 | 第20-27页 |
| 1.2.3 其他过渡金属催化的需氧氧化偶联反应 | 第27-28页 |
| 1.2.4 非过渡金属催化的需氧氧化偶联反应 | 第28-29页 |
| 1.3 酮和胺参与的需氧氧化偶联反应 | 第29-38页 |
| 1.3.1 酮和胺参与的钯催化的需氧氧化偶联反应 | 第30-32页 |
| 1.3.2 酮和胺参与的铜催化的需氧氧化偶联反应 | 第32-35页 |
| 1.3.3 酮和胺参与的铁、铑催化的需氧氧化偶联反应 | 第35-36页 |
| 1.3.4 酮和胺参与的碘促进的需氧氧化偶联反应 | 第36-38页 |
| 1.4 小结 | 第38-39页 |
| 1.5 参考文献 | 第39-47页 |
| 2. 钯催化的酮与烯丙基胺类化合物合成氮杂双环及其衍生物的研究 | 第47-85页 |
| 2.1 研究背景 | 第47-50页 |
| 2.2 设计思路 | 第50-51页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第51-56页 |
| 2.3.1 反应条件优化 | 第51-52页 |
| 2.3.2 反应底物扩展 | 第52-54页 |
| 2.3.2.1 不同芳基乙酮与2-甲基烯丙基胺的氧化环化反应 | 第52-53页 |
| 2.3.2.2 其他类型的底物的氧化环化反应 | 第53-54页 |
| 2.3.3 反应机理探索 | 第54-56页 |
| 2.4 本章小结 | 第56页 |
| 2.5 实验部分 | 第56-67页 |
| 2.5.1 仪器和试剂 | 第56-57页 |
| 2.5.2 实验具体操作 | 第57-59页 |
| 2.5.2.1 底物亚胺的合成 | 第57-58页 |
| 2.5.2.2 钯催化的Csp~3-H键与烯烃的分子内环加成反应操作 | 第58页 |
| 2.5.2.3 当量实验操作 | 第58页 |
| 2.5.2.4 红外实验操作 | 第58-59页 |
| 2.5.3 化合物谱学数据 | 第59-67页 |
| 2.6 参考文献 | 第67-71页 |
| 2.7 本章附图 | 第71-85页 |
| 3. 铜催化的酮与乙二胺类化合物合成吡嗪及其衍生物的研究 | 第85-144页 |
| 3.1 研究背景 | 第85-86页 |
| 3.2 设计思路 | 第86-88页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第88-98页 |
| 3.3.1 反应条件的探索与优化 | 第88-91页 |
| 3.3.1.1 初步尝试 | 第88页 |
| 3.3.1.2 催化剂对反应的影响 | 第88页 |
| 3.3.1.3 溶剂及温度对反应的影响 | 第88-90页 |
| 3.3.1.4 底物比例及锂盐对反应的影响 | 第90-91页 |
| 3.3.2 反应底物扩展 | 第91-94页 |
| 3.3.2.1 不同芳基甲基酮与乙二胺氧化C-H/N-H偶联反应 | 第91-92页 |
| 3.3.2.2 其他类型酮与乙二胺氧化C-H/N-H偶联反应 | 第92-93页 |
| 3.3.2.3 芳基酮与其他类型二胺氧化C-H/N-H偶联反应 | 第93-94页 |
| 3.3.3 反应机理探索 | 第94-98页 |
| 3.3.3.1 自由基验证实验 | 第94-95页 |
| 3.3.3.2 X射线吸收精细结构(XAFS)实验 | 第95-97页 |
| 3.3.3.3 可能的机理推测 | 第97-98页 |
| 3.4 本章小结 | 第98页 |
| 3.5 实验部分 | 第98-108页 |
| 3.5.1 仪器和试剂 | 第98-99页 |
| 3.5.2 实验具体操作 | 第99-101页 |
| 3.5.2.1 芳基二胺3-15d,3-15e的合成 | 第99-100页 |
| 3.5.2.2 铜催化的需氧氧化C-H/N-H交叉偶联反应 | 第100页 |
| 3.5.2.3 EPR实验 | 第100-101页 |
| 3.5.2.4 XAS实验 | 第101页 |
| 3.5.3 化合物谱学数据 | 第101-108页 |
| 3.6 参考文献 | 第108-113页 |
| 3.7 本章附图 | 第113-144页 |
| 4. 无过渡金属催化的酮与丙二胺类化合物合成吡啶、喹啉及其衍生物的研究 | 第144-195页 |
| 4.1 研究背景 | 第144-145页 |
| 4.2 设计思路 | 第145-146页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第146-151页 |
| 4.3.1 反应条件的探索及优化 | 第146-148页 |
| 4.3.1.1 初步尝试 | 第146页 |
| 4.3.1.2 反应条件的优化 | 第146-148页 |
| 4.3.2 反应底物扩展 | 第148-150页 |
| 4.3.2.1 不同酮类与丙二胺作用构建吡啶的反应 | 第148页 |
| 4.3.2.2 不同芳基酮与2-氨基苄胺作用构建喹啉的反应 | 第148-150页 |
| 4.3.2.3 环庚酮放大反应 | 第150页 |
| 4.3.3 反应机理探索 | 第150-151页 |
| 4.4 本章小结 | 第151-152页 |
| 4.5 实验部分 | 第152-161页 |
| 4.5.1 仪器和试剂 | 第152-153页 |
| 4.5.2 实验具体操作 | 第153-154页 |
| 4.5.2.1 需氧C-N活化构建吡啶反应操作 | 第153页 |
| 4.5.2.2 需氧C-N活化构建喹啉反应操作 | 第153页 |
| 4.5.2.3 放大实验操作 | 第153-154页 |
| 4.5.2.4 控制实验操作 | 第154页 |
| 4.5.3 化合物谱学数据 | 第154-161页 |
| 4.6 参考文献 | 第161-164页 |
| 4.7 本章附图 | 第164-195页 |
| 5. 铜催化的酮与二级胺类化合物合成酰胺及其衍生物的研究 | 第195-230页 |
| 5.1 研究背景 | 第195-196页 |
| 5.2 设计思路 | 第196-197页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第197-203页 |
| 5.3.1 反应条件的探索及优化 | 第197-198页 |
| 5.3.2 反应底物扩展 | 第198-200页 |
| 5.3.2.1 不同酮类与不同二级胺作用构建酰胺的反应 | 第198-200页 |
| 5.3.2.2 其他类型底物的反应 | 第200页 |
| 5.3.3 反应机理探索 | 第200-203页 |
| 5.3.3.1 控制实验 | 第200-201页 |
| 5.3.3.2 同位素标记实验 | 第201-203页 |
| 5.3.3.3 机理推测 | 第203页 |
| 5.4 本章小结 | 第203-204页 |
| 5.5 实验部分 | 第204-209页 |
| 5.5.1 仪器和试剂 | 第204-205页 |
| 5.5.2 实验具体操作 | 第205-206页 |
| 5.5.2.1 铜催化的C-C断键/C-N成键合成酰胺反应操作 | 第205页 |
| 5.5.2.2 氧-18标记实验操作 | 第205-206页 |
| 5.5.3 化合物谱学数据 | 第206-209页 |
| 5.6 参考文献 | 第209-213页 |
| 5.7 本章附图 | 第213-230页 |
| 专用术语注释表 | 第230-232页 |
| 全文总结 | 第232-234页 |
| 博士研究生期间发表的研究论文 | 第234-235页 |
| 致谢 | 第235-237页 |
