| 摘要 | 第5-7页 |
| ABSTRACT | 第7-9页 |
| 第一章 绪论 | 第14-28页 |
| 1.1 引言 | 第14-16页 |
| 1.1.1 二氧化碳减排 | 第14-15页 |
| 1.1.2 甲醇的用途 | 第15-16页 |
| 1.1.3 我国甲醇生产状况 | 第16页 |
| 1.2 甲醇合成催化剂分类 | 第16-21页 |
| 1.2.1 铜基催化剂 | 第17-20页 |
| 1.2.2 贵金属催化剂 | 第20页 |
| 1.2.3 其它催化剂 | 第20-21页 |
| 1.3 甲醇合成催化剂研究进展 | 第21-24页 |
| 1.4 二氧化碳加氢合成甲醇反应机理 | 第24-25页 |
| 1.4.1 二氧化碳加氢合成甲醇反应机理 | 第24页 |
| 1.4.2 二氧化碳加氢合成甲醇反应活性中心 | 第24-25页 |
| 1.5 研究意义和主要内容 | 第25-26页 |
| 1.5.1 意义 | 第25页 |
| 1.5.2 内容 | 第25-26页 |
| 1.5.3 创新点 | 第26页 |
| 1.6 研究思路和路线 | 第26-28页 |
| 第二章 实验部分 | 第28-36页 |
| 2.1 实验原料 | 第28-29页 |
| 2.2 实验仪器设备 | 第29页 |
| 2.3 催化剂的制备 | 第29-31页 |
| 2.3.1 共沉淀法 | 第29-30页 |
| 2.3.2 真空冷冻干燥辅助共沉淀法 | 第30页 |
| 2.3.3 传统水热法 | 第30页 |
| 2.3.4 真空冷冻干燥辅助水热法 | 第30页 |
| 2.3.5 超声波辅助共沉淀法 | 第30页 |
| 2.3.6 超声波辅助水热法 | 第30-31页 |
| 2.4 催化剂的表征 | 第31-32页 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD)表征 | 第31页 |
| 2.4.2 催化剂的热重-示热扫描(TG-DSC)表征 | 第31页 |
| 2.4.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR)分析 | 第31页 |
| 2.4.4 N_2吸附/脱附(BET)分析 | 第31-32页 |
| 2.4.5 扫面电子显微镜(SEM)分析 | 第32页 |
| 2.4.6 透射电子显微镜(TEM)分析 | 第32页 |
| 2.4.7 原位DRIFT检测 | 第32页 |
| 2.5 催化剂的活性评价 | 第32-36页 |
| 2.5.1 催化剂活性评价装置图 | 第32-33页 |
| 2.5.2 催化剂活性评价分析方法 | 第33-34页 |
| 2.5.3 合成甲醇反应产物的分析 | 第34-36页 |
| 第三章 Cu-Zn-Zr-O催化剂优化研究 | 第36-58页 |
| 3.1 引言 | 第36页 |
| 3.2 Cu-Zn组分优化 | 第36-39页 |
| 3.2.1 材料表征 | 第37-38页 |
| 3.2.2 催化活性评价 | 第38-39页 |
| 3.3 Cu-Zr组分优化 | 第39-42页 |
| 3.3.1 材料表征 | 第39-41页 |
| 3.3.2 催化活性评价 | 第41-42页 |
| 3.4 Cu-Zn-Zr组分优化 | 第42-47页 |
| 3.4.1 材料表征 | 第42-46页 |
| 3.4.2 催化活性评价 | 第46-47页 |
| 3.5 Cu-Zn-Zr-O催化剂制备方法研究 | 第47-56页 |
| 3.5.1 材料表征 | 第48-55页 |
| 3.5.2 催化活性评价 | 第55-56页 |
| 3.6 小结 | 第56-58页 |
| 第四章 Cu-Zn-Zr-O催化剂改性研究 | 第58-76页 |
| 4.1 引言 | 第58页 |
| 4.2 Cu-Zn-Zr-O催化剂稀土改性 | 第58-69页 |
| 4.2.1 稀土氧化物改性优选 | 第59-64页 |
| 4.2.2 Pr元素改性 | 第64-69页 |
| 4.3 Cu-Zn-Zr-O催化剂Al_2O_3改性 | 第69-73页 |
| 4.3.1 材料表征 | 第70-72页 |
| 4.3.2 催化活性评价 | 第72-73页 |
| 4.4 稀土氧化物和Al_2O_3改性比较 | 第73-74页 |
| 4.5 小结 | 第74-76页 |
| 第五章 Cu-Zn-Zr-O/Al_2O_3共沉淀法工艺研究 | 第76-90页 |
| 5.1 引言 | 第76页 |
| 5.2 沉淀温度的影响 | 第76-80页 |
| 5.2.1 材料表征 | 第77-79页 |
| 5.2.2 催化活性评价 | 第79-80页 |
| 5.3 超声波介入的影响 | 第80-84页 |
| 5.3.1 材料表征 | 第81-83页 |
| 5.3.2 催化活性评价 | 第83-84页 |
| 5.4 沉淀剂的影响 | 第84-88页 |
| 5.4.1 材料表征 | 第85-88页 |
| 5.4.2 催化活性评价 | 第88页 |
| 5.5 催化剂综合优化性能评价 | 第88-89页 |
| 5.6 小结 | 第89-90页 |
| 第六章 CO_2加氢合成甲醇反应机理及动力学研究 | 第90-128页 |
| 6.1 引言 | 第90页 |
| 6.2 CO_2加氢反应原位分析 | 第90-96页 |
| 6.2.1 催化反应原位DRIFT光谱表征 | 第91-94页 |
| 6.2.2 反应机理分析 | 第94-96页 |
| 6.3 动力学分析 | 第96-124页 |
| 6.3.1 无梯度反应器检验实验 | 第97-103页 |
| 6.3.2 宏观动力学实验 | 第103-105页 |
| 6.3.3 宏观动力学原理及模型选择 | 第105-116页 |
| 6.3.4 甲醇合成改性催化剂的宏观动力学分析 | 第116-123页 |
| 6.3.5 不同催化剂的反应速率比较 | 第123-124页 |
| 6.4 本章小结 | 第124-128页 |
| 第七章 研究结论与展望 | 第128-132页 |
| 7.1 研究结论 | 第128-129页 |
| 7.2 研究的局限性及展望 | 第129-132页 |
| 致谢 | 第132-134页 |
| 参考文献 | 第134-142页 |
| 附录 | 第142页 |
