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受生物启发的铁、铜配合物的合成、表征及其催化性能研究

摘要第3-4页
Abstract第4-5页
第一章 前言第9-24页
    1.1 金属酶第9-10页
    1.2 含铁金属酶第10-12页
    1.3 [FeFe]-氢化酶第12-18页
        1.3.1 氢化酶种类第12-13页
        1.3.2 [FeFe]-氢化酶中心结构第13-14页
        1.3.3 [FeFe]-氢化酶催化质子还原第14-16页
        1.3.4 [FeFe]-氢化酶活性中心的化学模拟第16-17页
        1.3.5 [FeFe]-氢化酶桥连基团的研究进展第17-18页
    1.4 含铜金属酶第18-22页
        1.4.1 含铜金属酶简介第18-19页
        1.4.2 催化C-H键活化的含铜金属酶第19-20页
        1.4.3 催化苯直接羟基化的研究进展第20-22页
    1.5 本论文研究内容及意义第22-24页
第二章 实验第24-32页
    2.1 实验仪器第24-25页
    2.2 主要溶剂与试剂第25-28页
        2.2.1 常用溶剂的处理第25-26页
        2.2.2 试剂第26-28页
    2.3 实验操作第28-32页
        2.3.1 晶体的培养方法第28-29页
        2.3.2 电化学实验第29-30页
        2.3.3 催化剂评价第30-32页
第三章 基于不同取代基的苯环桥连的[FeFe]-氢化酶模型化合物的合成及催化性能研究第32-57页
    3.1 引言第32-33页
    3.2 二铁模型化合物的合成与表征第33-44页
        3.2.1 实验部分第33-37页
            3.2.1.1 配体L1和L2的合成第33页
            3.2.1.2 化合物(μ-S)2-Fe2(CO)6的合成第33-34页
            3.2.1.3 化合物1的合成第34页
            3.2.1.4 化合物2和 3 的合成第34-35页
            3.2.1.5 化合物4的合成第35-36页
            3.2.1.6 化合物5和 6 的合成第36-37页
        3.2.2 紫外第37-38页
        3.2.3 红外第38-39页
        3.2.4 化合物 2?6 的晶体结构第39-44页
    3.3 电化学性质及催化质子还原性质研究第44-55页
        3.3.1 化合物 2?6 的电化学性质第44-45页
        3.3.2 化合物 2?6 在三氟乙酸中的电化学性质第45-49页
        3.3.3 化合物 2?6 在醋酸中的电化学性质第49-53页
        3.3.4 化合物2在不同酸中的催化性质研究第53-55页
    3.4 结论第55-57页
第四章 铜配合物的合成及其催化苯直接羟基化制备苯酚的性能研究第57-82页
    4.1 引言第57-58页
    4.2 配体的设计、合成与表征第58-60页
    4.3 铜配合物 1-4 的合成与表征第60-71页
        4.3.1 铜配合物 1-4 的合成第60-63页
        4.3.2 紫外光谱第63-64页
        4.3.3 铜配合物1和 3 的晶体结构第64-66页
        4.3.4 铜配合物 1-4 的电化学性质第66-70页
        4.3.5 铜配合物 1-4 的电导率第70-71页
    4.4 铜配合物催化苯羟基化研究第71-81页
        4.4.1 苯和苯酚的定量分析第71-73页
        4.4.2 催化反应的条件优化第73-76页
        4.4.3 催化机理的初步探讨第76-81页
    4.5 结论第81-82页
致谢第82-83页
参考文献第83-88页
附录一 膦配体取代的苯环桥连的[FeFe]-氢化酶模型化合物的合成及催化性能研究第88-101页
    S1.1 引言第88-89页
    S1.2 [FeFe]-氢化酶模型化合物 7-12的合成与表征第89-97页
        S1.2.1 实验部分第89-93页
            S1.2.1.1 PNP1 ((Ph2P)2NCH2(2-C5H4N)的合成第89页
            S1.2.1.2 PNP2 ((C6H5)2PCH2)2NC6H5)的合成第89-90页
            S1.2.1.3 化合物7和化合物8的合成第90-91页
            S1.2.1.4 化合物9和化合物10的合成第91页
            S1.2.1.5 化合物11和化合物12的合成第91-93页
        S1.2.2 红外第93-95页
        S1.2.3 化合物7的晶体结构第95-97页
    S1.3 化合物7和 8 的电化学催化性能第97-99页
    S1.4 结论第99-101页
附录二 相关化合物的表征图谱第101-109页
攻读硕士期间的研究成果第109页

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