| 摘要 | 第5-10页 |
| ABSTRACT | 第10-15页 |
| 第一章 绪论 | 第22-46页 |
| 1.1 课题研究背景及意义 | 第22-23页 |
| 1.2 分子筛催化剂 | 第23-28页 |
| 1.2.1 分子筛发展概况 | 第23-24页 |
| 1.2.2 分子筛结构 | 第24-26页 |
| 1.2.3 分子筛的性质及应用 | 第26-28页 |
| 1.3 分子筛催化剂催化丁烯异构反应的研究 | 第28-32页 |
| 1.3.1 丁烯异构化催化剂的种类 | 第28页 |
| 1.3.2 丁烯异构的反应机理研究 | 第28-31页 |
| 1.3.3 丁烯异构在分子筛催化剂上的研究进展 | 第31-32页 |
| 1.4 分子筛催化剂上甲烷氧化反应的研究 | 第32-35页 |
| 1.4.1 实验研究进展 | 第32-33页 |
| 1.4.2 理论研究进展 | 第33-35页 |
| 1.5 量子化学计算 | 第35-42页 |
| 1.5.1 量子化学计算发展 | 第35-36页 |
| 1.5.2 量子化学计算在分子筛上的应用 | 第36-42页 |
| 1.6 本论文的主要研究内容及创新点 | 第42-46页 |
| 1.6.1 研究思路 | 第42-43页 |
| 1.6.2 主要研究内容 | 第43-44页 |
| 1.6.3 本文创新点 | 第44-46页 |
| 第二章 理论基础和计算方法 | 第46-50页 |
| 2.1 计算方法的理论基础 | 第46-48页 |
| 2.1.1 密度泛函理论 | 第46-47页 |
| 2.1.2 反应过渡态理论 | 第47页 |
| 2.1.3 内禀反应坐标理论(IRC) | 第47-48页 |
| 2.1.4 ONIOM组合理论 | 第48页 |
| 2.2 计算基组的选取 | 第48-49页 |
| 2.3 计算模型的选择 | 第49-50页 |
| 第三章 不同分子筛孔道结构对丁烯异构化反应机理影响的理论计算 | 第50-82页 |
| 3.1 几种不同分子筛的孔道尺寸与形状特性 | 第50-51页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第51-52页 |
| 3.3 不同分子筛上丁烯异构化反应机理的理论计算 | 第52-73页 |
| 3.3.1 FER上丁烯异构化反应机理 | 第53-58页 |
| 3.3.2 ZSM-23上丁烯异构化反应机理 | 第58-63页 |
| 3.3.3 ZSM-48上丁烯异构化反应机理 | 第63-68页 |
| 3.3.4 ZSM-5上丁烯异构化反应机理 | 第68-73页 |
| 3.4 结果比较与讨论 | 第73-79页 |
| 3.4.1 孔道尺寸及形状对反应物及产物吸附的影响 | 第73-74页 |
| 3.4.2 孔道形状对反应过程的影响 | 第74-77页 |
| 3.4.3 孔道尺寸对反应过程的影响 | 第77-79页 |
| 3.5 本章小结 | 第79-82页 |
| 第四章 FER和ZSM-5中酸强度及分布对丁烯异构化反应机理影响的理论计算 | 第82-108页 |
| 4.1 计算模型及方法 | 第82-85页 |
| 4.2 HFER分子筛上酸强度及分布 | 第85-94页 |
| 4.2.1 1-Al取代模型 | 第85-89页 |
| 4.2.2 n-Al(n≥2)取代模型 | 第89-94页 |
| 4.3 FER中不同酸强度及分布位点上丁烯异构化反应过程 | 第94-96页 |
| 4.4 HZSM-5分子筛上酸强度及分布 | 第96-102页 |
| 4.4.1 1-Al取代模型 | 第96-100页 |
| 4.4.2 2-Al取代模型 | 第100-102页 |
| 4.5 ZSM-5中不同酸强度及分布位点上丁烯异构化反应过程 | 第102-105页 |
| 4.6 本章小结 | 第105-108页 |
| 第五章 FE/ZSM-5中金属活性位点对烷烃氧化反应路径影响的理论计算 | 第108-128页 |
| 5.1 计算模型及方法 | 第108-113页 |
| 5.2 金属原子在ZSM-5分子筛中的分布 | 第113-118页 |
| 5.2.1 Fe~(2+)的分布 | 第113-117页 |
| 5.2.2 FeO~(2+)的分布 | 第117-118页 |
| 5.3 Fe/ZSM-5中不同金属活性位点上甲烷氧化反应机理 | 第118-127页 |
| 5.3.1 [Fe(μ-O)Fe]~(2+)和[Fe(μ-O)_2Fe]~(2+)位点上甲烷氧化反应机理 | 第119-124页 |
| 5.3.2 含有羟基的双Fe位点上甲烷氧化反应机理 | 第124-127页 |
| 5.4 本章小结 | 第127-128页 |
| 第六章 结论 | 第128-132页 |
| 参考文献 | 第132-142页 |
| 致谢 | 第142-144页 |
| 研究成果及发表的学术论文 | 第144-146页 |
| 作者和导师简介 | 第146-148页 |
| 附件 | 第148-150页 |
