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低Ni载量六铝酸盐催化剂上甲烷和二氧化碳重整制合成气反应研究

提要第1-9页
第一章 绪论第9-44页
   ·天然气转化利用的研究背景第9-10页
   ·天然气(甲烷)转化制合成气化工利用的主要途径第10-13页
   ·CO_2和天然气共同转化的途径第13-14页
   ·甲烷催化转化为合成气的主要途径第14-18页
     ·甲烷水蒸汽重整制合成气第14-15页
     ·甲烷部分氧化制合成气第15-17页
     ·甲烷自热重整反应制合成气第17页
     ·甲烷二氧化碳重整制合成气第17-18页
   ·甲烷二氧化碳重整反应研究现状第18-31页
     ·甲烷活化的研究第19页
     ·二氧化碳的研究第19-20页
     ·甲烷二氧化碳重整制合成气催化剂的研究第20-27页
     ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应催化剂的积碳研究第27-29页
     ·甲烷二氧化碳重整反应的机理研究第29-31页
   ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应存在的主要问题第31-32页
   ·论文的选题意义及目标第32页
 参考文献第32-44页
第二章 催化剂制备及研究方法第44-49页
   ·主要原料与试剂第44-45页
   ·催化剂的制备第45页
   ·催化剂表征测试手段第45-46页
     ·X 射线粉末衍射(XRD)表征第45页
     ·紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征第45页
     ·X 射线光电子能谱(XPS)表征第45页
     ·差热及热失重(DTA-TGA)分析第45页
     ·程序升温还原(TPR)分析第45页
     ·扫描电镜(SEM)表征第45-46页
     ·透射电镜(TEM)表征第46页
     ·金属分散度测量(H_2 吸附)第46页
   ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应活性评价及产物分析第46-49页
     ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应装置第46-47页
     ·反应活性评价第47-48页
     ·反应物及产物分析第48-49页
第三章 CH_4-CO_2重整制合成气反应体系的热力学分析第49-57页
   ·引言第49页
   ·二氧化碳甲烷重整反应体系的确立第49-50页
   ·各反应热力学平衡常数的计算第50-52页
   ·二氧化碳甲烷重整主要反应的平衡转化率的计算第52-54页
   ·不同压力和不同温度下对甲烷二氧化碳重整反应的热力学平衡转化率的影响第54-55页
   ·结论第55页
 参考文献第55-57页
第四章 六铝酸盐催化剂LaNi_xAl_(11)O_(19-δ)的结构特征和催化性能研究第57-87页
   ·引言第57页
   ·实验部分第57-58页
   ·结果与讨论第58-82页
     ·六铝酸盐复合氧化物的晶体结构第58-59页
     ·Ni 调变对LaNi_xAl_(11)O_(19-δ)催化剂晶相结构及CH_4-CO_2重整反应性能研究第59-64页
     ·LaNiAl_(11)O_(19-δ)六铝酸盐催化剂的物理化学表征第64-73页
     ·LaNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响第73-78页
     ·计算分析在LaNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂上可能发生甲烷二氧化碳重整反应模型第78-82页
   ·结论第82-83页
 参考文献第83-87页
第五章 Pr 取代La 的La_(1-x)Pr_xNiAl_(11)O_(19-δ)催化剂上甲烷二氧化碳重整反应性能研究第87-107页
   ·引言第87页
   ·催化剂的制备第87-88页
   ·实验结果与讨论第88-104页
     ·Pr 的调变对六铝酸盐催化剂结构的影响第88-98页
     ·Pr 的掺入对六铝酸盐催化剂催化性能的影响第98-100页
     ·反应后La_(1-x)Pr_xNiAl_(11)O_(19-δ)的催化剂的物理化学性质第100-102页
     ·La_(0.8)Pr_(0.2)NiAl_(11)O_(19-δ)催化剂稳定性考察第102-103页
     ·反应后La_(0.8)Pr_(0.2)NiAl_(11)O_(19-δ)的TEM 表征第103-104页
   ·结论第104-105页
 参考文献第105-107页
第六章 其它稀土金属取代 La 的 La_(0.8)A_(0.2)NiAl_(11)O_(19-δ)催化剂上甲烷二氧化碳重整反应性能研究第107-126页
   ·引言第107页
   ·催化剂的制备第107-108页
   ·实验结果与讨论第108-124页
     ·各稀土族金属调变对六铝酸盐催化剂结构的影响第108-114页
     ·各稀土族金属调变对该催化剂甲烷二氧化碳重整反应的影响第114-117页
     ·反应后Pr 或Ce 调变的六铝酸盐催化剂的物理化学表征第117-123页
     ·稀土金属A 位调变的六铝酸盐催化剂的稳定性第123-124页
   ·结论第124-125页
 参考文献第125-126页
第七章 六铝酸盐催化剂上甲烷二氧化碳重整反应积碳研究第126-155页
   ·引言第126页
   ·催化剂制备第126-127页
   ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应积碳的热力学分析第127-130页
     ·甲烷二氧化碳重整制合成气反应中积碳消碳反应的热力学分析第127-129页
     ·小结第129-130页
   ·实验结果和讨论第130-151页
     ·LaNiAl_(11)O_(19-δ)上积碳物种反应活性的研究第130-137页
     ·晶相结构中Ni 的调变对催化剂表面积碳物种反应活性的研究第137-140页
     ·LaNiAl_(11)O_(19-δ)上积碳消碳研究第140-145页
     ·不同稀土金属A 位调变对催化剂表面积碳的影响第145-146页
     ·反应后La_(0.8)Pr_(0.2)NiAl_(11)O_(19-δ)催化剂的积碳研究第146-150页
     ·甲烷脉冲实验第150-151页
     ·六铝酸盐催化剂表面CH_4-CO_2 重整反应的积碳消碳机理.第151页
   ·结论第151-153页
 参考文献第153-155页
作者简历第155页
攻读博士期间发表的论文第155-157页
致谢第157-158页
中文摘要第158-161页
Abstract第161-163页

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