| 摘要 | 第3-6页 |
| ABSTRACT | 第6-8页 |
| 第一章 文献综述及选题 | 第12-52页 |
| 1.1 引言 | 第12-13页 |
| 1.2 煤制甲醇及甲醇下游产品 | 第13-19页 |
| 1.2.1 碳酸二甲酯 | 第15-17页 |
| 1.2.2 甲酸甲酯 | 第17-19页 |
| 1.3 Cu基催化剂 | 第19-26页 |
| 1.3.1 在甲醇氧化羰基化合成DMC中的应用 | 第20-23页 |
| 1.3.2 在甲醇直接脱氢合成MF中的应用 | 第23-26页 |
| 1.4 石墨烯性质及应用 | 第26-29页 |
| 1.4.1 石墨烯结构与性质 | 第26页 |
| 1.4.2 缺陷石墨烯 | 第26-27页 |
| 1.4.3 氮掺杂石墨烯 | 第27-29页 |
| 1.5 单原子催化剂 | 第29-33页 |
| 1.5.1 石墨烯基单原子催化剂 | 第31-32页 |
| 1.5.2 氮掺杂石墨烯基单原子催化剂 | 第32-33页 |
| 1.6 选题思路及研究内容 | 第33-34页 |
| 参考文献 | 第34-52页 |
| 第二章 理论计算基础 | 第52-58页 |
| 2.1 量子化学发展 | 第52页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第52-53页 |
| 2.3 交换关联泛函 | 第53页 |
| 2.3.1 局域密度近似(LDA) | 第53页 |
| 2.3.2 广义梯度近似(GGA) | 第53页 |
| 2.4 密度泛函常用软件 | 第53-54页 |
| 2.5 过渡态理论 | 第54-55页 |
| 参考文献 | 第55-58页 |
| 第三章 Cu1/graphene催化甲醇合成DMC反应机理研究 | 第58-76页 |
| 3.1 引言 | 第58-59页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第59-60页 |
| 3.2.1 计算模型 | 第59页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第59-60页 |
| 3.3 Cu单原子在石墨烯表面的吸附 | 第60-62页 |
| 3.4 反应物种在Cu1/graphene表面的吸附 | 第62-64页 |
| 3.5 DMC合成机理 | 第64-68页 |
| 3.5.1 甲醇氧化 | 第65-66页 |
| 3.5.2 (CH_3O)_2生成 | 第66页 |
| 3.5.3 CO插入(CH_3O)_2 | 第66-67页 |
| 3.5.4 CO插入CH_3O | 第67-68页 |
| 3.5.5 CH_3OCO与CH_3O反应 | 第68页 |
| 3.6 讨论 | 第68-71页 |
| 3.7 小结 | 第71页 |
| 参考文献 | 第71-76页 |
| 第四章 不同氮物种掺杂石墨烯负载铜单原子催化合成DMC反应机理研究 | 第76-96页 |
| 4.1 引言 | 第76-77页 |
| 4.2 计算模型与方法 | 第77-79页 |
| 4.2.1 计算模型 | 第77页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第77-79页 |
| 4.3 NG负载单原子铜 | 第79页 |
| 4.4 反应物种在Cu_1/NG表面的吸附 | 第79-82页 |
| 4.5 DMC合成机理 | 第82-91页 |
| 4.5.1 Cu/PNG | 第82-85页 |
| 4.5.2 Cu/GNG | 第85-88页 |
| 4.5.3 Cu/ANG | 第88-91页 |
| 4.5.4 讨论 | 第91页 |
| 4.6 小结 | 第91-92页 |
| 参考文献 | 第92-96页 |
| 第五章 甲醇在Cu_3Zn(111)表面脱氢合成MF反应机理研究 | 第96-114页 |
| 5.1 引言 | 第96-97页 |
| 5.2 计算模型与方法 | 第97页 |
| 5.2.1 计算模型 | 第97页 |
| 5.2.2 计算方法 | 第97页 |
| 5.3 反应物种在Cu_3Zn(111)和Cu(111)表面的吸附 | 第97-100页 |
| 5.4 MF合成机理 | 第100-111页 |
| 5.4.1 CH_3O形成 | 第102页 |
| 5.4.2 CH_2O形成 | 第102-104页 |
| 5.4.3 MF合成机理 | 第104-109页 |
| 5.4.3.1 Cu_3Zn(111)表面 | 第104-105页 |
| 5.4.3.2 Cu(111)表面 | 第105-109页 |
| 5.4.4 CO生成 | 第109页 |
| 5.4.5 H_2合成 | 第109-111页 |
| 5.5 小结 | 第111-112页 |
| 参考文献 | 第112-114页 |
| 第六章 总结与建议 | 第114-116页 |
| 6.1 总结 | 第114-115页 |
| 6.2 建议 | 第115-116页 |
| 致谢 | 第116-118页 |
| 在读期间研究成果 | 第118页 |
