| 目录 | 第3-8页 |
| 摘要 | 第8-13页 |
| Abstract | 第13-16页 |
| 第一章 前言 | 第17-50页 |
| 1.1 水煤气变换反应的应用 | 第17-19页 |
| 1.2 水煤气变换催化剂 | 第19-23页 |
| 1.2.1 高温水煤气变换催化剂 | 第19-20页 |
| 1.2.2 低温水煤气变换催化剂 | 第20-23页 |
| 1.2.2.1 Cu基水煤气变换催化剂 | 第20-21页 |
| 1.2.2.2 贵金属水煤气变换催化剂 | 第21-23页 |
| 1.3 水煤气变换反应的反应机理 | 第23-26页 |
| 1.3.1 氧化还原机理 | 第23-24页 |
| 1.3.2 甲酸盐机理 | 第24-25页 |
| 1.3.3 关于反应机理的讨论 | 第25页 |
| 1.3.4 负载型贵金属催化剂的反应活性位讨论 | 第25-26页 |
| 1.4 贵金属水煤气变换催化剂的失活机理 | 第26-27页 |
| 1.5 丙三醇氢解制丙二醇的催化剂体系 | 第27-32页 |
| 1.5.1 Cu基催化剂 | 第30页 |
| 1.5.2 贵金属催化剂 | 第30-32页 |
| 1.6 丙三醇氢解制丙二醇反应的影响因素 | 第32-35页 |
| 1.6.1 反应温度的影响 | 第32-33页 |
| 1.6.2 H_2压力的影响 | 第33页 |
| 1.6.3 催化体系的酸碱性 | 第33-35页 |
| 1.7 本论文的研究内容和目标 | 第35-37页 |
| 参考文献 | 第37-50页 |
| 第二章 样品的制备、表征和性能评价 | 第50-61页 |
| 2.1 试剂和药品 | 第50-52页 |
| 2.2 催化剂的制备 | 第52-54页 |
| 2.2.1 Au/MxTiO_2催化剂的制备 | 第52页 |
| 2.2.2 Au/CeO_2以及Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的制备 | 第52-53页 |
| 2.2.3 RQ Cu、RQ Ni催化剂的制备 | 第53-54页 |
| 2.2.4 ReO_x/Pt/ZrO_2催化剂的制备 | 第54页 |
| 2.3 样品的表征 | 第54-57页 |
| 2.3.1 电感耦合等离子光谱(ICP) | 第54页 |
| 2.3.2 红外光谱(IR) | 第54页 |
| 2.3.3 氮物理吸附脱附 | 第54-55页 |
| 2.3.4 X射线粉末衍射(XRD) | 第55页 |
| 2.3.5 高分辨透射电子显微镜(HR-TEM) | 第55页 |
| 2.3.6 X射线光电子能谱(XPS) | 第55-56页 |
| 2.3.7 X射线吸收近边结构(XANES) | 第56页 |
| 2.3.8 程序升温还原(H_2-TPR) | 第56页 |
| 2.3.9 NH_3-程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第56页 |
| 2.3.10 CO_2-程序升温脱附(CO_2-TPD) | 第56页 |
| 2.3.11 活性Cu表面积的测定 | 第56-57页 |
| 2.3.12 CO脉冲滴定 | 第57页 |
| 2.4 催化性能评价 | 第57-60页 |
| 2.4.1 水煤气变换反应 | 第57-58页 |
| 2.4.2 丙三醇氢解制备1,2-丙二醇反应 | 第58-59页 |
| 2.4.3 丙三醇氢解制备1,3-丙二醇反应 | 第59-60页 |
| 参考文献 | 第60-61页 |
| 第三章 Au/TiO_2系列催化剂在水煤气变换反应中的催化性能研究 | 第61-79页 |
| 3.1 引言 | 第61页 |
| 3.2 催化剂的制备条件优化 | 第61-64页 |
| 3.2.1 载体焙烧温度的优化 | 第61-63页 |
| 3.2.2 催化剂Au负载量的优化 | 第63-64页 |
| 3.3 Au/TiO_2催化剂的载体掺杂 | 第64-68页 |
| 3.3.1 掺杂元素对催化剂上水煤气变换反应活性的影响 | 第64页 |
| 3.3.2 掺杂后催化剂的织构表征 | 第64-68页 |
| 3.4 Au/MnxTiO_2催化剂的优化 | 第68-72页 |
| 3.4.1 Au/MnxTiO_2催化剂Mn含量的优化 | 第68-70页 |
| 3.4.2 Au/Mn5TiO_2催化剂焙烧温度的优化 | 第70-72页 |
| 3.5 Au/Mn5TiO_2催化剂的稳定性评价 | 第72-75页 |
| 3.5.1 Au/Mn5TiO_2催化剂的连续反应稳定性评价 | 第72-73页 |
| 3.5.2 Au/Mn5TiO_2催化剂的开停反应稳定性评价 | 第73-75页 |
| 3.6 小结 | 第75-76页 |
| 参考文献 | 第76-79页 |
| 第四章 Au/CeO_2催化剂在水煤气变化反应中的失活机理研究 | 第79-107页 |
| 4.1 引言 | 第79页 |
| 4.2 Au/CeO_2催化剂的制备条件优化及结构表征 | 第79-83页 |
| 4.2.1 载体制备方法的优化 | 第79-80页 |
| 4.2.2 载体焙烧温度的优化 | 第80-82页 |
| 4.2.3 催化剂预处理气氛的优化 | 第82-83页 |
| 4.2.4 Au/CeO_2催化剂的织构表征 | 第83页 |
| 4.3 连续操作条件下Au/CeO_2催化剂的失活机理研究 | 第83-94页 |
| 4.3.1 Au/CeO_2催化剂连续反应稳定性评价和催化剂的再生 | 第83-85页 |
| 4.3.2 催化剂粒径对反应性能的影响 | 第85-87页 |
| 4.3.3 连续反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响 | 第87-88页 |
| 4.3.4 Au/CeO_2催化剂连续反应前后的XPS和XANES表征 | 第88-91页 |
| 4.3.5 Au/CeO_2催化剂的H_2-TPR表征 | 第91-93页 |
| 4.3.6 Au/CeO_2催化剂的连续OWGS反应 | 第93-94页 |
| 4.4 开停操作条件下Au/CeO_2催化剂的失活机理研究 | 第94-101页 |
| 4.4.1 四元气氛下Au/CeO_2催化剂开停稳定性评价 | 第94-95页 |
| 4.4.2 开停反应过程中不同气氛处理对催化剂失活的影响 | 第95-97页 |
| 4.4.3 Au/CeO_2催化剂的再生及FT-IR表征 | 第97-98页 |
| 4.4.4 Au/CeO_2催化剂开停反应后的XPS及XANES表征 | 第98-100页 |
| 4.4.5 Au/CeO_2催化剂的开停OWGS反应 | 第100-101页 |
| 4.5 小结 | 第101-103页 |
| 参考文献 | 第103-107页 |
| 第五章 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂在水煤气变换反应中催化性能研究 | 第107-132页 |
| 5.1 引言 | 第107页 |
| 5.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的结构表征 | 第107-111页 |
| 5.2.1 载体的结构表征 | 第107-109页 |
| 5.2.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的结构表征 | 第109-111页 |
| 5.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的活性评价及讨论 | 第111-115页 |
| 5.3.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的活性评价 | 第111-112页 |
| 5.3.2 载体和催化剂的H_2-TPR表征 | 第112-115页 |
| 5.4 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续反应稳定性研究 | 第115-121页 |
| 5.4.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续反应稳定性评价 | 第115-117页 |
| 5.4.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的XPS表征 | 第117-118页 |
| 5.4.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的FT-IR表征 | 第118-120页 |
| 5.4.4 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的连续OWGS反应稳定性评价 | 第120-121页 |
| 5.5 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的开停反应稳定性研究 | 第121-126页 |
| 5.5.1 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的开停水煤气变换反应稳定性评价 | 第121-124页 |
| 5.5.2 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的NH_3-TPD表征 | 第124-125页 |
| 5.5.3 Au/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的CO_2-TPD表征 | 第125-126页 |
| 5.6 小结 | 第126-128页 |
| 参考文献 | 第128-132页 |
| 第六章 Cu基催化剂上丙三醇氢解制1,2-丙二醇的催化性能研究 | 第132-150页 |
| 6.1 引言 | 第132页 |
| 6.2 RQ Cu催化剂抽提条件对丙三醇催化氢解反应的影响 | 第132-137页 |
| 6.2.1 抽提温度对催化性能的影响 | 第132-133页 |
| 6.2.2 NaOH浓度对催化性能的影响 | 第133-135页 |
| 6.2.3 抽提时间对催化性能的影响 | 第135-136页 |
| 6.2.4 活性位讨论 | 第136-137页 |
| 6.3 RQ Cu催化剂上丙三醇氢解反应条件的优化 | 第137-140页 |
| 6.3.1 H_2压力对丙三醇氢解反应性能的影响 | 第137-138页 |
| 6.3.2 反应温度对丙三醇氢解反应性能的影响 | 第138-139页 |
| 6.3.3 丙三醇氢解反应进程和产物分布讨论 | 第139-140页 |
| 6.4 RQ Cu催化剂的套用稳定性考察 | 第140-141页 |
| 6.5 在其他催化剂上的比较实验 | 第141-143页 |
| 6.6 Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的改良 | 第143-145页 |
| 6.7 小结 | 第145-147页 |
| 参考文献 | 第147-150页 |
| 第七章 甘油氢解制1,3-丙二醇的反应研究 | 第150-168页 |
| 7.1 引言 | 第150页 |
| 7.2 催化剂组成对反应性能的影响 | 第150-160页 |
| 7.2.1 载体对负载型Pt催化剂上丙三醇氢解性能的影响 | 第151-152页 |
| 7.2.2 金属氧化物修饰对Pt/ZrO_2催化剂上丙三醇氢解性能的影响 | 第152-153页 |
| 7.2.3 载体对负载型ReO_x/Pt/oxide催化剂上丙三醇氢解性能的影响 | 第153-154页 |
| 7.2.4 活性贵金属对丙三醇氢解反应性能的影响 | 第154-155页 |
| 7.2.5 Pt和ReO_x的负载量对丙三醇氢解反应性能的影响 | 第155-159页 |
| 7.2.6 金属Pt的焙烧温度对丙三醇氢解反应性能的影响 | 第159-160页 |
| 7.3 反应条件对丙三醇氢解反应的影响 | 第160-164页 |
| 7.3.1 反应温度的影响 | 第160-161页 |
| 7.3.2 氢气压力的影响 | 第161-162页 |
| 7.3.3 溶剂的影响 | 第162-163页 |
| 7.3.4 溶液的酸碱性的影响 | 第163-164页 |
| 7.4 小结 | 第164-166页 |
| 参考文献 | 第166-168页 |
| 第八章 总结与展望 | 第168-172页 |
| 8.1 论文总结 | 第168-170页 |
| 8.2 研究展望 | 第170-172页 |
| 附录 | 第172-174页 |
| 致谢 | 第174-175页 |
