| 中文摘要 | 第10-13页 |
| ABSTRACT | 第13-16页 |
| 第一章 绪论 | 第17-41页 |
| 1.1 CO_x催化转化反应的研究进展和意义 | 第17-21页 |
| 1.1.1 CO_2催化转化反应的研究进展 | 第17-19页 |
| 1.1.2 CO催化转化反应的研究进展 | 第19-20页 |
| 1.1.3 挑战与机遇 | 第20-21页 |
| 1.2 催化剂表面微结构调控及其在CO_x催化转化领域中的应用及进展 | 第21-26页 |
| 1.2.1 催化剂暴露晶面调控 | 第21-22页 |
| 1.2.2 环境因素 | 第22-23页 |
| 1.2.3 负载型催化剂的界面调控 | 第23-24页 |
| 1.2.4 催化剂表面微结构调控在CO_x催化转化过程中的应用 | 第24-26页 |
| 1.2.4.1 在CO_2光催化转化过程中应用 | 第24-25页 |
| 1.2.4.2 在CO_x热催化转化过程中的应用 | 第25-26页 |
| 1.3 当前研究的不足和本论文的研究内容 | 第26-28页 |
| 参考文献 | 第28-41页 |
| 第二章 理论研究方法介绍 | 第41-49页 |
| 2.1 理论研究的意义 | 第41页 |
| 2.2 密度泛函理论 | 第41-44页 |
| 2.2.1 Kohn-Sham方程 | 第42页 |
| 2.2.2 广义梯度近似(Generalized Gradient Approximation,GGA) | 第42-43页 |
| 2.2.3 自洽场计算 | 第43-44页 |
| 2.3 CASTEP软件简介 | 第44-45页 |
| 2.4 VASP软件简介 | 第45-46页 |
| 2.5 本章小结 | 第46-47页 |
| 参考文献 | 第47-49页 |
| 第三章 Zn_2GeO_4(010)表面氧缺陷和水合对CO_2吸附和裂解过程的影响 | 第49-73页 |
| 3.1 引言 | 第49-50页 |
| 3.2 计算方法和模型 | 第50-53页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第53-68页 |
| 3.3.1 预先吸附的H_2O对CO_2在完美和缺陷Zn_2GeO_4(010)表面上吸附行为的影响 | 第53-56页 |
| 3.3.2 CO_2直接裂解 | 第56-60页 |
| 3.3.3 氢辅助CO_2通过COOH~*中间体裂解 | 第60-68页 |
| 3.4 本章结论 | 第68-69页 |
| 参考文献 | 第69-73页 |
| 第四章 Ru/Al_2O_3载体微结构调控及其对CO_2吸附和裂解过程的影响 | 第73-129页 |
| 4.1 γ-Al_2O_3载体表面结构和水合对Ru_n(n=1-4)团簇吸附行为的影响 | 第73-95页 |
| 4.1.1 引言 | 第73-74页 |
| 4.1.2 计算方法和表面模型 | 第74-77页 |
| 4.1.3 结果与讨论 | 第77-94页 |
| 4.1.3.1 气相团簇 | 第77-78页 |
| 4.1.3.2 γ-Al_2O_3表面结构 | 第78-79页 |
| 4.1.3.3 Ru_n (n=1-4)团簇在γ-Al_2O_3表面的吸附行为 | 第79-91页 |
| 4.1.3.4 PDOS分析:表面位点和路易斯酸、碱性的关系 | 第91-94页 |
| 4.1.4 小结 | 第94-95页 |
| 4.2 Ru_4/Al_2O_3中金属载体相互作用对CO_2吸附和裂解过程的影响 | 第95-120页 |
| 4.2.1 引言 | 第95-96页 |
| 4.2.2 计算方法和模型 | 第96-98页 |
| 4.2.3 结果和讨论 | 第98-119页 |
| 4.2.3.1 CO_2在Ru_4/γ-Al_2O_3 (110)上的吸附和裂解行为 | 第98-103页 |
| 4.2.3.2 CO_2在R_4/γ-Al_2O_3 (100)上的吸附和裂解行为 | 第103-110页 |
| 4.2.3.3 CO_2在Ru_4/hydrated-γ-Al_2O_3 (110)上的吸附和裂解行为 | 第110-115页 |
| 4.2.3.4 电子结构分析 | 第115-117页 |
| 4.2.3.5 金属-载体相互作用对CO_2裂解反应的作用 | 第117-119页 |
| 4.2.4 小结 | 第119-120页 |
| 4.3 本章结论 | 第120-121页 |
| 参考文献 | 第121-129页 |
| 第五章 Ru (0001)表面无机离子(Cl~-、S~(2-))对CO吸附及其裂解过程的影响 | 第129-147页 |
| 5.1 引言 | 第129-130页 |
| 5.2 计算方法和表面模型 | 第130-131页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第131-142页 |
| 5.3.1 CO在洁净、Cl~-以及S~(2-)修饰的Ru (0001)上的吸附 | 第131-132页 |
| 5.3.2 H在洁净、Cl~-以及S~(2-)修饰的Ru (0001)上的吸附 | 第132-133页 |
| 5.3.3 CO在洁净、Cl~-以及S~(2-)修饰的Ru (0001)上的裂解过程 | 第133-140页 |
| 5.3.3.1 直接裂解 | 第133-135页 |
| 5.3.3.2 H辅助C-O键断裂 | 第135-140页 |
| 5.3.4 电子结构分析 | 第140-141页 |
| 5.3.5 讨论 | 第141-142页 |
| 5.4 本章结论 | 第142-143页 |
| 参考文献 | 第143-147页 |
| 第六章 总结与展望 | 第147-151页 |
| 6.1 内容总结 | 第147-149页 |
| 6.2 本文主要创新点 | 第149页 |
| 6.3 展望 | 第149-151页 |
| 致谢 | 第151-153页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第153-155页 |
| 附录 | 第155-183页 |
| 学位论文评阅及答辩情况表 | 第183页 |
