摘要 | 第6-8页 |
ABSTRACT | 第8-10页 |
第一章 绪论 | 第15-34页 |
第一节 多组分反应概述 | 第15-18页 |
1.1.1 多组分反应的定义与特点 | 第15页 |
1.1.2 多组分反应的键连方式 | 第15-18页 |
第二节 串联反应简介 | 第18-19页 |
1.2.1 串联反应的定义和特点 | 第18页 |
1.2.2 多组分反应与串联概念相结合的意义与难点 | 第18-19页 |
第三节 重氮化合物参与的基于捕捉活性中间体的多组分反应及其不对称化进展 | 第19-31页 |
1.3.1 重氮化合物、金属卡宾和叶立德简介 | 第19-20页 |
1.3.2 基于1,3-偶极型叶立德捕捉的重氮多组分反应 | 第20-22页 |
1.3.3 基于1,2-偶极型叶立德捕捉的重氮多组分反应 | 第22-30页 |
1.3.4 基于活泼两性离子捕捉的重氮多组分反应 | 第30-31页 |
第四节 课题主体研究思路的提出和设计 | 第31-34页 |
第二章 Zr(IV)/Rh(II)双金属共催化重氮酸酯、醇和亚胺参与并具醇高兼容性的Mannich型不对称催化三组分反应体系的建立 | 第34-47页 |
第一节 研究背景 | 第34-35页 |
第二节 催化体系的筛选与优化 | 第35-39页 |
第三节 催化体系对醇底物的适用性扩展 | 第39-40页 |
第四节 多组分产物的结构与立体构型的确定 | 第40-41页 |
第五节 催化机理研究与讨论 | 第41-46页 |
第六节 本章小结 | 第46-47页 |
第三章 Zr(Ⅳ)/Rh(Ⅱ)双金属共催化重氮酸酯、醇和亚胺参与的Mannich型不对称催化三组分反应及其串联反应 | 第47-63页 |
第一节 一类2,2,3-三取代手性吗啉衍生物一步不对称催化合成(Mannich型三组分反应与亲核取代反应的串联) | 第47-54页 |
3.1.1 研究背景 | 第47-48页 |
3.1.2 课题研究思路 | 第48页 |
3.1.3 反应尝试和条件优化 | 第48-51页 |
3.1.4 反应底物拓展 | 第51-53页 |
3.1.5 产物的结构与立体构型的确定 | 第53页 |
3.1.6 小结与展望 | 第53-54页 |
第二节 一类2,2,3,5-四取代手性吗啉衍生物的一步不对称催化合成研究初步(Mannich型三组分反应与Michael加成反应的串联) | 第54-57页 |
3.2.1 课题研究思路 | 第54-55页 |
3.2.2 反应尝试和条件优化 | 第55-56页 |
3.2.3 产物结构与立体构型的确定 | 第56-57页 |
3.2.4 小结与展望 | 第57页 |
第三节 一类2-取代,3-羰基化手性吗啉内酰胺衍生物和一类2,3,3-三取代,5-羰基化手性吡咯内酰胺衍生物的一步不对称催化合成研究初步(Mannich型三组分反应与五/六元内酰胺化反应的串联) | 第57-62页 |
3.3.1 课题研究思路 | 第57-58页 |
3.3.2 反应尝试和条件优化 | 第58-60页 |
3.3.3 产物结构与立体构型的确定 | 第60-61页 |
3.3.4 小结与展望 | 第61-62页 |
第四节 本章小结 | 第62-63页 |
第四章 Zr(Ⅳ)/Rh(Ⅱ)双金属共催化重氮酸酯、醇和醛类化合物参与的aldol型不对称催化三组分反应及其串联反应 | 第63-80页 |
第一节 研究背景 | 第63页 |
第二节 催化反应对比初探 | 第63-64页 |
第三节 一类2,2,3-三取代手性二氢毗喃衍生物的一步不对称催化合成研究初步(aldol型三组分反应与Grubbs反应的串联) | 第64-66页 |
4.3.1 课题背景与思路 | 第64-65页 |
4.3.2 反应尝试和条件优化 | 第65页 |
4.3.3 小结与展望 | 第65-66页 |
第四节 一类2,2,3,5-四取代手性氧化1,4-二氧六环衍生物的一步不对称催化合成研究初步(aldol型三组分反应与羟基对炔加成环化反应的串联) | 第66-68页 |
4.4.1 课题背景与思路 | 第66页 |
4.4.2 反应尝试和条件优化 | 第66-68页 |
4.4.3 小结与展望 | 第68页 |
第五节 一类氧杂六/八手性中心多取代氢化环氧异苯并吡喃衍生物的一步不对称催化合成(aldol型三组分反应与DA反应的串联) | 第68-79页 |
4.5.1 课题背景和思路 | 第68-70页 |
4.5.2 反应尝试和条件优化 | 第70-72页 |
4.5.3 反应底物的拓展 | 第72-73页 |
4.5.4 一步合成八个手型碳的尝试及产物结构确定 | 第73-74页 |
4.5.5 机理研究与讨论 | 第74-78页 |
4.5.6 小结与展望 | 第78-79页 |
第六节 本章小结 | 第79-80页 |
第五章 总论 | 第80-83页 |
第六章 实验部分 | 第83-111页 |
第一节 实验仪器与试剂 | 第83-84页 |
6.1.1 仪器 | 第83页 |
6.1.2 溶剂及试剂 | 第83-84页 |
第二节 原料和部分试剂的合成 | 第84页 |
6.2.1 亚胺的合成 | 第84页 |
6.2.2 重氮化合物及部分试剂的合成 | 第84页 |
第三节 三组分反应和串联实验操作及化合物分析数据 | 第84-111页 |
6.3.1 与第二章相关的实验操作及化合物分析数据 | 第84-88页 |
6.3.2 与第三章相关的实验操作及化合物分析数据 | 第88-102页 |
6.3.3 与第四章相关的实验操作及化合物分析数据 | 第102-111页 |
附录1:作者简历及博士在读期间科研成果 | 第111-112页 |
附录2:代表性化合物单晶和核磁谱图 | 第112-158页 |
附录3:代表性化合物HPLC谱图 | 第158-199页 |
参考文献 | 第199-204页 |
致谢 | 第204-205页 |