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基于醇羟基叶立德捕捉的不对称催化多组分反应及其多样化串联在手性杂环高效构建中的应用

摘要第6-8页
ABSTRACT第8-10页
第一章 绪论第15-34页
    第一节 多组分反应概述第15-18页
        1.1.1 多组分反应的定义与特点第15页
        1.1.2 多组分反应的键连方式第15-18页
    第二节 串联反应简介第18-19页
        1.2.1 串联反应的定义和特点第18页
        1.2.2 多组分反应与串联概念相结合的意义与难点第18-19页
    第三节 重氮化合物参与的基于捕捉活性中间体的多组分反应及其不对称化进展第19-31页
        1.3.1 重氮化合物、金属卡宾和叶立德简介第19-20页
        1.3.2 基于1,3-偶极型叶立德捕捉的重氮多组分反应第20-22页
        1.3.3 基于1,2-偶极型叶立德捕捉的重氮多组分反应第22-30页
        1.3.4 基于活泼两性离子捕捉的重氮多组分反应第30-31页
    第四节 课题主体研究思路的提出和设计第31-34页
第二章 Zr(IV)/Rh(II)双金属共催化重氮酸酯、醇和亚胺参与并具醇高兼容性的Mannich型不对称催化三组分反应体系的建立第34-47页
    第一节 研究背景第34-35页
    第二节 催化体系的筛选与优化第35-39页
    第三节 催化体系对醇底物的适用性扩展第39-40页
    第四节 多组分产物的结构与立体构型的确定第40-41页
    第五节 催化机理研究与讨论第41-46页
    第六节 本章小结第46-47页
第三章 Zr(Ⅳ)/Rh(Ⅱ)双金属共催化重氮酸酯、醇和亚胺参与的Mannich型不对称催化三组分反应及其串联反应第47-63页
    第一节 一类2,2,3-三取代手性吗啉衍生物一步不对称催化合成(Mannich型三组分反应与亲核取代反应的串联)第47-54页
        3.1.1 研究背景第47-48页
        3.1.2 课题研究思路第48页
        3.1.3 反应尝试和条件优化第48-51页
        3.1.4 反应底物拓展第51-53页
        3.1.5 产物的结构与立体构型的确定第53页
        3.1.6 小结与展望第53-54页
    第二节 一类2,2,3,5-四取代手性吗啉衍生物的一步不对称催化合成研究初步(Mannich型三组分反应与Michael加成反应的串联)第54-57页
        3.2.1 课题研究思路第54-55页
        3.2.2 反应尝试和条件优化第55-56页
        3.2.3 产物结构与立体构型的确定第56-57页
        3.2.4 小结与展望第57页
    第三节 一类2-取代,3-羰基化手性吗啉内酰胺衍生物和一类2,3,3-三取代,5-羰基化手性吡咯内酰胺衍生物的一步不对称催化合成研究初步(Mannich型三组分反应与五/六元内酰胺化反应的串联)第57-62页
        3.3.1 课题研究思路第57-58页
        3.3.2 反应尝试和条件优化第58-60页
        3.3.3 产物结构与立体构型的确定第60-61页
        3.3.4 小结与展望第61-62页
    第四节 本章小结第62-63页
第四章 Zr(Ⅳ)/Rh(Ⅱ)双金属共催化重氮酸酯、醇和醛类化合物参与的aldol型不对称催化三组分反应及其串联反应第63-80页
    第一节 研究背景第63页
    第二节 催化反应对比初探第63-64页
    第三节 一类2,2,3-三取代手性二氢毗喃衍生物的一步不对称催化合成研究初步(aldol型三组分反应与Grubbs反应的串联)第64-66页
        4.3.1 课题背景与思路第64-65页
        4.3.2 反应尝试和条件优化第65页
        4.3.3 小结与展望第65-66页
    第四节 一类2,2,3,5-四取代手性氧化1,4-二氧六环衍生物的一步不对称催化合成研究初步(aldol型三组分反应与羟基对炔加成环化反应的串联)第66-68页
        4.4.1 课题背景与思路第66页
        4.4.2 反应尝试和条件优化第66-68页
        4.4.3 小结与展望第68页
    第五节 一类氧杂六/八手性中心多取代氢化环氧异苯并吡喃衍生物的一步不对称催化合成(aldol型三组分反应与DA反应的串联)第68-79页
        4.5.1 课题背景和思路第68-70页
        4.5.2 反应尝试和条件优化第70-72页
        4.5.3 反应底物的拓展第72-73页
        4.5.4 一步合成八个手型碳的尝试及产物结构确定第73-74页
        4.5.5 机理研究与讨论第74-78页
        4.5.6 小结与展望第78-79页
    第六节 本章小结第79-80页
第五章 总论第80-83页
第六章 实验部分第83-111页
    第一节 实验仪器与试剂第83-84页
        6.1.1 仪器第83页
        6.1.2 溶剂及试剂第83-84页
    第二节 原料和部分试剂的合成第84页
        6.2.1 亚胺的合成第84页
        6.2.2 重氮化合物及部分试剂的合成第84页
    第三节 三组分反应和串联实验操作及化合物分析数据第84-111页
        6.3.1 与第二章相关的实验操作及化合物分析数据第84-88页
        6.3.2 与第三章相关的实验操作及化合物分析数据第88-102页
        6.3.3 与第四章相关的实验操作及化合物分析数据第102-111页
附录1:作者简历及博士在读期间科研成果第111-112页
附录2:代表性化合物单晶和核磁谱图第112-158页
附录3:代表性化合物HPLC谱图第158-199页
参考文献第199-204页
致谢第204-205页

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