摘要 | 第3-6页 |
ABSTRACT | 第6-9页 |
第一章 绪论 | 第14-38页 |
1.1 选题背景 | 第14-15页 |
1.2 煤制天然气技术 | 第15-19页 |
1.2.1 甲烷化反应 | 第15-16页 |
1.2.2 甲烷化工艺技术 | 第16-19页 |
1.2.2.1 鲁奇(Lurgi)工艺技术 | 第16-17页 |
1.2.2.2 托普索(Topsoe)工艺技术 | 第17-18页 |
1.2.2.3 戴维(Davy)工艺技术 | 第18-19页 |
1.3 甲烷化反应的机理 | 第19-20页 |
1.3.1 CO直接解离机理 | 第19页 |
1.3.2 氢助CO解离机理 | 第19-20页 |
1.4 甲烷化催化剂 | 第20-27页 |
1.4.1 活性组分 | 第20-22页 |
1.4.2 载体 | 第22-24页 |
1.4.3 助剂 | 第24-26页 |
1.4.3.1 碱土金属和碱金属助剂 | 第24-25页 |
1.4.3.2 稀土金属助剂 | 第25页 |
1.4.3.3 过渡金属助剂 | 第25页 |
1.4.3.4 非金属助剂 | 第25-26页 |
1.4.4 制备方法 | 第26页 |
1.4.5 失活原因及对策 | 第26-27页 |
1.4.5.1 烧结 | 第26页 |
1.4.5.2 积碳 | 第26-27页 |
1.4.6 存在的主要科学问题 | 第27页 |
1.5 硅基载体负载Ni催化剂的研究现状 | 第27-28页 |
1.6 论文研究思路和内容 | 第28-30页 |
参考文献 | 第30-38页 |
第二章 实验部分 | 第38-48页 |
2.1 实验试剂与仪器设备 | 第38-39页 |
2.2 载体及催化剂的制备 | 第39-41页 |
2.2.1 Ni-M(V,Ce,Zr)/SBA-15催化剂的制备 | 第39-40页 |
2.2.2 Ni/SiO_2-TiO_2(ST)催化剂的制备 | 第40-41页 |
2.3 催化剂活性评价 | 第41-44页 |
2.3.1 催化剂评价装置 | 第41-43页 |
2.3.2 产物分析与数据处理 | 第43-44页 |
2.4 催化剂的表征 | 第44-46页 |
2.4.1 X射线衍射 | 第44页 |
2.4.2 N_2等温吸附-脱附 | 第44页 |
2.4.3 透射电镜 | 第44页 |
2.4.4 程序升温还原 | 第44-45页 |
2.4.5 H_2程序升温脱附 | 第45页 |
2.4.6 O_2程序升温氧化(O_2-TPO) | 第45-46页 |
2.4.7 X射线光电子能谱 | 第46页 |
2.4.8 红外光谱 | 第46页 |
2.4.9 拉曼光谱分析 | 第46页 |
2.4.10 X射线吸收精细结构 | 第46页 |
参考文献 | 第46-48页 |
第三章 添加V、Ce、Zr助剂对Ni/SBA-15催化剂甲烷化反应性能的影响 | 第48-74页 |
3.1 引言 | 第48-49页 |
3.2 V、Ce、Zr改性Ni/SBA-15催化剂的结构表征 | 第49-62页 |
3.2.1 XRD | 第49-50页 |
3.2.2 N_2吸附-脱附及TEM | 第50-52页 |
3.2.3 FTIR和Raman光谱 | 第52-54页 |
3.2.4 XPS | 第54-59页 |
3.2.5 H_2-TPR | 第59-61页 |
3.2.6 H_2-TPD | 第61-62页 |
3.3 V、Ce、Zr改性Ni/SBA-15催化剂的甲烷化反应性能 | 第62-68页 |
3.3.1 不同Ni负载量Ni/SBA-15催化剂的反应性能 | 第62-64页 |
3.3.2 V、Ce和Zr改性Ni/SBA-15催化剂的反应性能 | 第64-67页 |
3.3.2.1 反应活性 | 第64-66页 |
3.3.2.2 稳定性 | 第66-67页 |
3.3.3 Ni/SBA-15及V、Ce、Zr改性催化剂的表观活化能 | 第67-68页 |
3.4 小结 | 第68页 |
参考文献 | 第68-74页 |
第四章 载体组成对Ni/SiO_2-TiO_2催化剂甲烷化反应性能的影响 | 第74-100页 |
4.1 引言 | 第74-75页 |
4.2 Ni/SiO_2-TiO_2催化剂的结构表征 | 第75-92页 |
4.2.1 XRD | 第75-77页 |
4.2.2 N_2吸附-脱附 | 第77-79页 |
4.2.3 TEM | 第79-81页 |
4.2.4 H_2-TPR | 第81-83页 |
4.2.5 H_2-TPD | 第83-84页 |
4.2.6 XAFS | 第84-86页 |
4.2.7 积碳物种的SAED和O_2-TPO分析 | 第86-90页 |
4.2.8 Raman光谱 | 第90-92页 |
4.3 Ni/SiO_2-TiO_2催化剂的甲烷化反应性能 | 第92-97页 |
4.3.1 反应活性 | 第92-94页 |
4.3.2 稳定性 | 第94-97页 |
4.4 小结 | 第97页 |
参考文献 | 第97-100页 |
第五章 结论与展望 | 第100-104页 |
5.1 结论 | 第100-101页 |
5.2 创新性 | 第101页 |
5.3 存在的问题与展望 | 第101-104页 |
致谢 | 第104-106页 |
攻读硕士学位期间的研究成果 | 第106页 |