| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 第一章 绪论 | 第10-34页 |
| 1.1 选题背景 | 第10-18页 |
| 1.1.1 煤制天然气 | 第10-12页 |
| 1.1.2 CO_2减排与控制 | 第12-18页 |
| 1.2 CO/CO_2甲烷化反应研究 | 第18-27页 |
| 1.2.1 甲烷化反应介绍 | 第18-19页 |
| 1.2.2 甲烷化反应催化剂 | 第19-22页 |
| 1.2.3 CO甲烷化反应机理 | 第22-24页 |
| 1.2.4 CO_2甲烷化机理 | 第24-27页 |
| 1.3 选题思路及研究内容 | 第27-28页 |
| 参考文献 | 第28-34页 |
| 第二章 计算方法与理论背景 | 第34-50页 |
| 2.1 量子化学的发展 | 第34-35页 |
| 2.2 密度泛函理论(DFT) | 第35-43页 |
| 2.2.1 Thomas-Fermi模型 | 第36-38页 |
| 2.2.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第38-40页 |
| 2.2.3 Kohn-Sham方程 | 第40-41页 |
| 2.2.4 交换-关联函 | 第41-43页 |
| 2.3 赝势方法 | 第43-44页 |
| 2.4 过渡态的搜索 | 第44-46页 |
| 2.5 密度泛函软件—DMol~3的功能和特点 | 第46-47页 |
| 参考文献 | 第47-50页 |
| 第三章 积炭对Ni(111)表面CO甲烷化反应的影响研究 | 第50-64页 |
| 3.1 引言 | 第50页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第50-53页 |
| 3.2.1 计算模型的选择 | 第50-52页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第52-53页 |
| 3.3 CO甲烷化反应过程中表面物种的稳定吸附构型 | 第53-56页 |
| 3.4 CO甲烷化反应研究 | 第56-61页 |
| 3.4.1 CO解离 | 第56-57页 |
| 3.4.2 CH_x(x=1-4)物种生成 | 第57-61页 |
| 3.4.3 结果总结 | 第61页 |
| 3.5 本章小结 | 第61-62页 |
| 参考文献 | 第62-64页 |
| 第四章 Ni(111)表面CO_2甲烷化反应机理研究 | 第64-84页 |
| 4.1 引言 | 第64页 |
| 4.2 计算模型与方法 | 第64-65页 |
| 4.2.1 计算模型 | 第64-65页 |
| 4.2.2 计算方法 | 第65页 |
| 4.3 CO_2甲烷化反应过程中表面物种的稳定吸附构型 | 第65-69页 |
| 4.4 Ni(111)面上CO_2甲烷化机理 | 第69-80页 |
| 4.4.1 H_2的解离 | 第69-70页 |
| 4.4.2 包含CO中间体的CO_2甲烷化反应机理 | 第70-74页 |
| 4.4.3 不包含CO中间体的CO_2甲烷化反应机理 | 第74-77页 |
| 4.4.4 结果总结 | 第77-79页 |
| 4.4.5 H_2O的生成 | 第79-80页 |
| 4.5 本章小结 | 第80-81页 |
| 参考文献 | 第81-84页 |
| 第五章 总结与展望 | 第84-86页 |
| 5.1 总结 | 第84-85页 |
| 5.2 存在的问题与建议 | 第85-86页 |
| 致谢 | 第86-88页 |
| 攻读学位期间发表论文 | 第88页 |
