摘要 | 第3-5页 |
ABSTRACT | 第5-6页 |
前言 | 第11-13页 |
1 文献综述 | 第13-31页 |
1.1 丙烯酸甲酯概述 | 第13-14页 |
1.2 丙烯酸甲酯的用途 | 第14-18页 |
1.2.1 作为单体合成聚丙烯腈 | 第14页 |
1.2.2 酯交换合成高级丙烯酸酯 | 第14页 |
1.2.3 用于阻垢剂的合成 | 第14-15页 |
1.2.4 皮革生产中的应用 | 第15-16页 |
1.2.5 水性聚氨酯改性中的应用 | 第16页 |
1.2.6 热塑性甲基丙烯酸甲酯树脂改性中的应用 | 第16-17页 |
1.2.7 胶粘剂合成中的应用 | 第17页 |
1.2.8 高吸水性树脂合成中的应用 | 第17页 |
1.2.9 表面活性剂合成中的应用 | 第17-18页 |
1.2.10 在造纸中的应用 | 第18页 |
1.3 丙烯酸及其酯的生产与消费情况 | 第18-21页 |
1.3.1 世界丙烯酸及其酯的需求 | 第18页 |
1.3.2 世界丙烯酸及其酯类的产能 | 第18-19页 |
1.3.3 我国丙烯酸及其酯的需求 | 第19-21页 |
1.4 丙烯酸甲酯合成工艺概述 | 第21-25页 |
1.4.0 乙炔法 | 第21页 |
1.4.1 氰乙醇法 | 第21-22页 |
1.4.2 丙烯腈水解法 | 第22页 |
1.4.3 丙烯直接氧化法 | 第22-23页 |
1.4.4 丙烷氧化法 | 第23页 |
1.4.5 雷珀(Reppe)法 | 第23-24页 |
1.4.6 乙烯酮法 | 第24页 |
1.4.7 甲酸甲酯法 | 第24-25页 |
1.5 醋酸甲酯羟醛缩合制丙烯酸甲酯的反应机理 | 第25-26页 |
1.5.1 羟醛缩合反应机理 | 第25-26页 |
1.5.2 醋酸甲酯与甲醛合成丙烯酸甲酯的反应机理 | 第26页 |
1.6 催化剂研究进展 | 第26-28页 |
1.6.1 酸性催化剂 | 第27页 |
1.6.2 碱性催化剂 | 第27-28页 |
1.6.3 酸碱双功能催化剂 | 第28页 |
1.7 课题研究的主要内容 | 第28-29页 |
1.8 课题的创新点 | 第29-31页 |
2 实验部分 | 第31-41页 |
2.1 试剂和仪器 | 第31-32页 |
2.1.1 化学试剂 | 第31页 |
2.1.2 仪器设备 | 第31-32页 |
2.2 催化剂的制备 | 第32-33页 |
2.3 催化剂的表征 | 第33-34页 |
2.3.1 X射线衍射分析(XRD) | 第33页 |
2.3.2 热重分析(TD-TDG) | 第33页 |
2.3.3 物理吸附分析(BET) | 第33页 |
2.3.4 化学吸附(NH3-TPD,CO_2-TPD) | 第33页 |
2.3.5 扫描电镜(SEM) | 第33-34页 |
2.3.6 电感耦合等离子体质谱法(ICP) | 第34页 |
2.4 催化剂的活性评价 | 第34-35页 |
2.4.1 实验装置及流程图 | 第34-35页 |
2.5 分析和计算方法 | 第35-36页 |
2.5.1 产物分析 | 第35-36页 |
2.5.2 数据处理 | 第36页 |
2.6 甲醛浓度的标定 | 第36-38页 |
2.6.1 配制溶液 | 第36-37页 |
2.6.2 滴定 | 第37页 |
2.6.3 滴定结果 | 第37-38页 |
2.7 绘制色谱标准曲线 | 第38-39页 |
2.7.1 丙烯酸甲酯的标准曲线 | 第38页 |
2.7.2 醋酸甲酯的内标曲线 | 第38-39页 |
2.8 蠕动泵转速与流量的校准 | 第39-41页 |
3 活性组分K对催化剂的影响 | 第41-57页 |
3.1 引言 | 第41页 |
3.2 载体的表征 | 第41-44页 |
3.2.1 N_2吸附-脱附曲线 | 第41-43页 |
3.2.2 孔径分布 | 第43-44页 |
3.3 活性组分钾来源对催化剂活性的影响 | 第44-46页 |
3.4 硝酸钾理论负载量的估算 | 第46-52页 |
3.4.1 最小孔径估算 | 第46-49页 |
3.4.1.1 分子直径估算 | 第46-48页 |
3.4.1.2 最小有效孔径估算 | 第48-49页 |
3.4.2 单层理论负载量估算 | 第49-52页 |
3.5 钾负载量对催化活性的影响 | 第52-54页 |
3.6 本章小结 | 第54-57页 |
4 催化剂制备条件对催化性能的影响 | 第57-67页 |
4.1 引言 | 第57页 |
4.2 浸渍过程对催化剂的影响 | 第57-61页 |
4.2.1 浸渍条件对催化剂活性的影响 | 第57-60页 |
4.2.3 超声时间对催化剂的影响 | 第60-61页 |
4.3 焙烧过程对催化活性的影响 | 第61-65页 |
4.3.1 焙烧温度对催化活性的影响 | 第62-64页 |
4.3.2 焙烧时间对催化活性的影响 | 第64-65页 |
4.4 本章小结 | 第65-67页 |
5 助剂元素及工艺条件对催化剂活性的影响 | 第67-79页 |
5.1 引言 | 第67页 |
5.2 不同助剂元素对催化剂活性影响 | 第67-68页 |
5.3 助剂元素镁含量对催化剂活性影响 | 第68-69页 |
5.4 助剂元素钠含量对催化剂活性影响 | 第69-70页 |
5.5 浸渍顺序对催化剂活性影响 | 第70-71页 |
5.6 工艺条件的优化 | 第71-76页 |
5.6.1 引言 | 第71页 |
5.6.2 反应温度对催化剂性能的影响 | 第71-72页 |
5.6.3 液时空速对催化剂性能的影响 | 第72-73页 |
5.6.4 原料醛酯摩尔比对催化剂性能的影响 | 第73-74页 |
5.6.5 原料中水含量对催化剂性能的影响 | 第74-75页 |
5.6.6 原料中甲醇含量对催化剂性能的影响 | 第75-76页 |
5.7 K/SiO_2催化剂可行性分析 | 第76-77页 |
5.8 本章小结 | 第77-79页 |
6 催化剂失活研究 | 第79-85页 |
6.1 引言 | 第79页 |
6.2 催化剂的稳定性 | 第79-80页 |
6.3 失活催化剂的表征 | 第80-83页 |
6.3.1 失活催化剂活性组分测定 | 第80-81页 |
6.3.2 失活催化剂的BET表征 | 第81页 |
6.3.3 失活催化剂的SEM表征 | 第81-82页 |
6.3.4 失活催化剂的DTA-TG表征 | 第82-83页 |
6.4 本章小结 | 第83-85页 |
7 结论与展望 | 第85-87页 |
参考文献 | 第87-91页 |
附录 | 第91-105页 |
致谢 | 第105-107页 |
攻读硕士学位期间发表的学术论文目录 | 第107-108页 |