| 摘要 | 第4-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 第一章 文献综述 | 第10-28页 |
| 1.1 引言 | 第10页 |
| 1.2 Hmd的分离表征 | 第10-12页 |
| 1.3 Hmd晶体结构和性质 | 第12-13页 |
| 1.4 Hmd模型化合物的合成 | 第13-15页 |
| 1.4.1 Hmd的早期模拟 | 第13-14页 |
| 1.4.2 基于酶化学环境的模拟 | 第14页 |
| 1.4.3 基于机理的功能导向模拟 | 第14-15页 |
| 1.5 氢化酶模型物相关化学性质探究 | 第15-17页 |
| 1.5.1 CO键合性质 | 第15页 |
| 1.5.2 内源碱性配体的可逆质子化作用 | 第15-16页 |
| 1.5.3 含S单铁模型化合物生成同源二聚体 | 第16-17页 |
| 1.6 H_4-MPT的催化活化和催化机理 | 第17-23页 |
| 1.6.1 H_4-MPT对H2的超亲电活化 | 第17-19页 |
| 1.6.2 Hmd的介导异裂催化活化机理 | 第19-23页 |
| 1.7 酶-底物结合复合物和催化禁阻的研究 | 第23-25页 |
| 1.8 本课题研究的内容和意义 | 第25-28页 |
| 1.8.1 本课题研究的意义 | 第25-26页 |
| 1.8.2 本课题研究的内容 | 第26-28页 |
| 第二章 实验部分 | 第28-45页 |
| 2.1 原料与仪器 | 第28-29页 |
| 2.1.1 主要原料 | 第28-29页 |
| 2.1.2 主要实验仪器 | 第29页 |
| 2.2 原料的预处理 | 第29-30页 |
| 2.2.1 干燥用分子筛的处理 | 第29-30页 |
| 2.2.2 溶剂正已烷、四氢呋喃的除水 | 第30页 |
| 2.2.3 无水甲醇的制备 | 第30页 |
| 2.2.4 溶剂乙腈的纯化 | 第30页 |
| 2.3 Fe(CO)_2PR_3(NN)的合成 | 第30-39页 |
| 2.3.1 FeI_2(CO)_4 的合成 | 第30-31页 |
| 2.3.2 FeI_2(CO)_3PR_3的合成 | 第31-33页 |
| 2.3.3 Fe(CO)_2PR_3(NN)的合成 | 第33-38页 |
| 2.3.4 Fe(CO)_2PPh_3(NN)的合成 | 第38-39页 |
| 2.4 Fe(CO)_2PR_3(NN)的表征 | 第39-41页 |
| 2.4.1 红外光谱性质 | 第39页 |
| 2.4.2 核磁共振波谱分析 | 第39页 |
| 2.4.3 元素分析 | 第39页 |
| 2.4.4 电化学分析 | 第39-41页 |
| 2.4.5 X射线单晶衍射表征 | 第41页 |
| 2.5 Fe(CO)_2PR_3(NN)可逆的质子化反应 | 第41-43页 |
| 2.5.1 CO氛围下的键合反应 | 第41页 |
| 2.5.2 CO氛围下的质子化可逆反应 | 第41-42页 |
| 2.5.3 N2氛围下的质子化可逆反应 | 第42页 |
| 2.5.4 密度泛函理论计算分析 | 第42-43页 |
| 2.6 Fe(CO)_2PR_3(NN)的催化氢化反应 | 第43-45页 |
| 2.6.1 溶剂对催化氢化反应的影响 | 第43页 |
| 2.6.2 时间对催化氢化反应的影响 | 第43-44页 |
| 2.6.3 催化剂空白实验 | 第44-45页 |
| 第三章 结果与讨论 | 第45-68页 |
| 3.1 配合物L1和L2合成及分离条件 | 第45-48页 |
| 3.1.1 溶剂对配合物L1合成的影响 | 第45-46页 |
| 3.1.2 混合方式对配合物L1合成的影响 | 第46-47页 |
| 3.1.3 搅拌速度对配合物L1合成的影响 | 第47-48页 |
| 3.2 配合物性质分析 | 第48-58页 |
| 3.2.1 基本性质 | 第48-49页 |
| 3.2.2 红外光谱分析 | 第49-50页 |
| 3.2.3 X-单晶衍射分析 | 第50-54页 |
| 3.2.4 电化学分析 | 第54-55页 |
| 3.2.5 配合物的催化制氢研究 | 第55-58页 |
| 3.3 质子化反应研究 | 第58-63页 |
| 3.3.1 可逆的质子化反应 | 第58-62页 |
| 3.3.2 密度泛函分析 | 第62-63页 |
| 3.4 催化氢化实验 | 第63-68页 |
| 3.4.1 溶剂对催化反应的影响 | 第64页 |
| 3.4.2 空白对照实验 | 第64-65页 |
| 3.4.3 反应时间对催化反应的影响 | 第65-66页 |
| 3.4.4 催化剂的稳定性 | 第66-68页 |
| 第四章 结论 | 第68-69页 |
| 参考文献 | 第69-73页 |
| 发表论文和参加科研情况说明 | 第73-74页 |
| 致谢 | 第74-75页 |
