| 摘要 | 第1-6页 |
| Abstract | 第6-13页 |
| 引言 | 第13-15页 |
| 1 文献综述 | 第15-32页 |
| ·对二甲苯的用途和市场需求 | 第15页 |
| ·合成对二甲苯的工业生产及研究现状 | 第15-20页 |
| ·甲苯歧化与烷基转移工艺技术 | 第15-16页 |
| ·重芳烃脱烷基工艺技术 | 第16页 |
| ·甲苯择形歧化制高浓度对二甲苯的技术 | 第16-17页 |
| ·甲苯/甲醇选择烷基化合成对二甲苯研究进展 | 第17-20页 |
| ·甲苯甲醇烷基化反应机理和沸石分子筛的择形性 | 第20-24页 |
| ·甲苯、甲醇烷基化催化剂的制备与失活 | 第24-31页 |
| ·ZSM-5分子筛 | 第24-26页 |
| ·MCM-22分子筛 | 第26-28页 |
| ·甲苯甲醇烷基化分子筛催化剂的改性 | 第28-30页 |
| ·甲苯甲醇烷基化催化剂的失活 | 第30-31页 |
| ·课题选择 | 第31-32页 |
| 2 实验部分 | 第32-38页 |
| ·实验原料 | 第32页 |
| ·催化剂的制备 | 第32-33页 |
| ·ZSM-5分子筛 | 第32-33页 |
| ·MCM-22分子筛 | 第33页 |
| ·催化剂成型 | 第33页 |
| ·催化剂改性 | 第33-34页 |
| ·浸渍法 | 第33-34页 |
| ·离子交换法 | 第34页 |
| ·水热处理 | 第34页 |
| ·流动气相硅烷化 | 第34页 |
| ·预积炭 | 第34页 |
| ·催化剂表征 | 第34-36页 |
| ·X射线衍射(XRD) | 第34页 |
| ·傅立叶变换—红外光谱(FT-IR) | 第34-35页 |
| ·NH_3-TPD | 第35页 |
| ·低温N_2物理吸附 | 第35页 |
| ·热重(TG) | 第35页 |
| ·紫外—可见光谱(UV-Vis) | 第35页 |
| ·元素分析(XRF) | 第35页 |
| ·固体核磁共振(MAS NMR) | 第35页 |
| ·吸附量测定 | 第35-36页 |
| ·改进的Hammett指示剂法 | 第36页 |
| ·催化剂反应性能评价 | 第36-38页 |
| ·实验装置 | 第36-37页 |
| ·甲苯/甲醇烷基化反应 | 第37页 |
| ·乙苯/乙醇烷基化反应 | 第37-38页 |
| 3 催化性能评价条件的初步考察及分子筛类型选择 | 第38-53页 |
| ·前言 | 第38页 |
| ·甲苯甲醇烷基化反应条件探讨 | 第38-43页 |
| ·载气的影响 | 第39-40页 |
| ·反应温度的影响 | 第40-41页 |
| ·空速的影响 | 第41-42页 |
| ·甲苯/甲醇摩尔比的影响 | 第42-43页 |
| ·HZSM-5和HMCM-22的物化性能比较 | 第43-46页 |
| ·SEM | 第43-44页 |
| ·XRD | 第44页 |
| ·NH_3-TPD | 第44-45页 |
| ·吡啶吸附IR | 第45-46页 |
| ·甲苯甲醇烷基化分子筛母体的选择 | 第46-52页 |
| ·H型分子筛的烷基化性能比较 | 第46-47页 |
| ·HMCM-22分子筛的改性 | 第47-51页 |
| ·纳米HZSM-5分子筛的改性 | 第51-52页 |
| ·小结 | 第52-53页 |
| 4 催化剂的成型及改性研究 | 第53-76页 |
| ·前言 | 第53-54页 |
| ·载体的选择 | 第54-64页 |
| ·强度测试 | 第55-56页 |
| ·孔分布 | 第56-57页 |
| ·NH_3-TPD分析 | 第57-58页 |
| ·甲苯甲醇烷基化性能 | 第58页 |
| ·氧化物改性 | 第58-64页 |
| ·Al_2O_3/RE-nZb催化剂的改性研究 | 第64-75页 |
| ·SiO_2改性 | 第64-65页 |
| ·P_2O_5改性 | 第65-66页 |
| ·MgO改性 | 第66-68页 |
| ·CaO改性 | 第68页 |
| ·多种氧化物复合改性 | 第68-72页 |
| ·浸渍改性顺序的影响 | 第72-73页 |
| ·水煮改性 | 第73页 |
| ·预积炭改性 | 第73-75页 |
| ·小结 | 第75-76页 |
| 5 水热处理对催化剂物化性能的影响 | 第76-107页 |
| ·前言 | 第76页 |
| ·纳米HZSM-5的水热处理 | 第76-91页 |
| ·XRD分析 | 第77-78页 |
| ·酸性分析 | 第78-82页 |
| ·~(27)Al MAS NMR | 第82-84页 |
| ·孔分布和吸附量分析 | 第84-86页 |
| ·催化性能评价 | 第86-88页 |
| ·水热处理及负载氧化物复合改性 | 第88-90页 |
| ·流动气相硅烷化改性 | 第90-91页 |
| ·微米HZSM-5的水热处理 | 第91-95页 |
| ·酸性分析 | 第91-93页 |
| ·孔分布 | 第93-94页 |
| ·甲苯甲醇烷基化性能 | 第94-95页 |
| ·HMCM-22的水热处理 | 第95-105页 |
| ·水热处理对MCM-22分子筛催化剂物相的影响 | 第95-96页 |
| ·水热处理时间的影响 | 第96-98页 |
| ·不同介质中水热处理温度对催化剂性能的影响 | 第98-105页 |
| ·小结 | 第105-107页 |
| 6 催化剂的积炭和稳定性 | 第107-126页 |
| ·前言 | 第107-108页 |
| ·不同H型分子筛催化剂的甲苯/甲醇烷基化稳定性 | 第108-109页 |
| ·微米HZSM-5分子筛上甲苯/甲醇烷基化的稳定性 | 第108页 |
| ·纳米HZSM-5分子筛上甲苯/甲醇烷基化的稳定性 | 第108-109页 |
| ·HMCM-22分子筛上甲苯/甲醇烷基化的稳定性 | 第109页 |
| ·载体对催化剂稳定性的影响 | 第109-115页 |
| ·RE_2O_3为载体压片成型纳米ZSM-5的稳定性 | 第110-111页 |
| ·Al_2O_3载体成型纳米ZSM-5的稳定性 | 第111-113页 |
| ·Al_2O_3/RE_2O_3复合载体成型纳米ZSM-5的稳定性 | 第113-115页 |
| ·甲苯甲醇烷基化中水对催化剂稳定性和积炭的影响 | 第115-125页 |
| ·水对改性微米ZSM-5上甲苯甲醇烷基化的影响 | 第116-123页 |
| ·水对纳米ZSM-5上甲苯甲醇烷基化稳定性的影响 | 第123-125页 |
| ·小结 | 第125-126页 |
| 7 催化剂的制备放大和性能考察 | 第126-138页 |
| ·前言 | 第126页 |
| ·催化剂的再生及制备放大 | 第126-128页 |
| ·催化剂的物化性能 | 第128页 |
| ·元素分析结果 | 第128页 |
| ·强度测试 | 第128页 |
| ·甲苯甲醇烷基化性能 | 第128-134页 |
| ·制备重复性 | 第128-130页 |
| ·再生重复性 | 第130-131页 |
| ·积炭性能 | 第131-132页 |
| ·优化条件下的稳定性 | 第132-134页 |
| ·再生前后物化性能的变化 | 第134-137页 |
| ·XRD | 第134页 |
| ·酸性分析 | 第134-136页 |
| ·孔分布 | 第136-137页 |
| ·小结 | 第137-138页 |
| 结论 | 第138-140页 |
| 参考文献 | 第140-148页 |
| 攻读博士学位期间发表学术论文情况 | 第148-149页 |
| 创新点摘要 | 第149-150页 |
| 致谢 | 第150-151页 |
