中文摘要 | 第1-5页 |
Abstract | 第5-14页 |
第一章 绪论 | 第14-37页 |
·本课题研究的意义 | 第14-15页 |
·甲烷资源概述 | 第14页 |
·甲烷的化学转化利用现状 | 第14-15页 |
·本课题研究的意义 | 第15页 |
·本课题的研究现状与进展 | 第15-34页 |
·甲烷部分氧化反应的热力学分析 | 第16-18页 |
·甲烷部分氧化反应的动力学研究 | 第18-19页 |
·甲烷部分氧化反应的机理研究 | 第19-22页 |
·燃烧-重整机理 | 第19-20页 |
·直接氧化机理 | 第20-22页 |
·复合机理 | 第22页 |
·甲烷部分氧化反应催化剂研究 | 第22-30页 |
·主活性组分的选择 | 第23-25页 |
·载体的选择 | 第25-27页 |
·助剂的选择 | 第27-29页 |
·甲烷部分氧化催化剂的制备工艺 | 第29-30页 |
·甲烷部分氧化反应工艺条件研究 | 第30-33页 |
·反应温度的影响 | 第30-31页 |
·空速的影响 | 第31页 |
·压力的影响 | 第31页 |
·原料气配比的影响 | 第31-32页 |
·加热方式 | 第32页 |
·甲烷部分氧化与CH_4-H_2O、CH_4-CO_2 重整反应耦合 | 第32-33页 |
·甲烷部分氧化反应反应器 | 第33-34页 |
·固定床反应器 | 第33页 |
·流化床反应器 | 第33页 |
·膜反应器 | 第33-34页 |
·甲烷部分催化氧化制合成气反应存在的主要问题 | 第34-35页 |
·本论文的主要研究内容及创新点 | 第35-37页 |
第二章 实验部分 | 第37-49页 |
·实验原料 | 第37-38页 |
·实验用化学试剂 | 第37-38页 |
·实验用气体 | 第38页 |
·催化剂的制备 | 第38-41页 |
·小颗粒无规则形状Ni基催化剂的制备 | 第38-39页 |
·MgO助剂改性Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备 | 第38-39页 |
·CeO_2、CaO助剂改性Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备 | 第39页 |
·毫米级球形Ni基催化剂的制备 | 第39-41页 |
·具有不同Ni组分分布类型的Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备 | 第39-40页 |
·蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备 | 第40页 |
·CeO_2 与CaO共改性蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备 | 第40-41页 |
·催化剂的测试表征 | 第41-44页 |
·比表面积(BET) | 第41页 |
·X-射线衍射(XRD) | 第41页 |
·程序升温还原(H_2-TPR) | 第41-42页 |
·程序升温分解( TPDecomposition ) | 第42页 |
·CH_4 程序升温表面反应(CH_4-TPSR) | 第42页 |
·热重分析(TGA) | 第42-43页 |
·红外吸收光谱(IR) | 第43页 |
·透射电镜(TEM) | 第43页 |
·X射线能量色散谱(EDS或EDX) | 第43页 |
·溶液在载体上的浸渍速率的测定 | 第43页 |
·硝酸镍的丙酮饱和溶液的浓度的测定 | 第43-44页 |
·丙酮溶液挥发量随时间的变化关系的测定 | 第44页 |
·催化剂的活性评价 | 第44-46页 |
·甲烷部分氧化反应催化活性评价装置 | 第44页 |
·活性评价的实验过程及条件 | 第44-45页 |
·CH_4 和O_2 的转化率、CO和H_2 的选择性的计算 | 第45-46页 |
·催化剂的标识 | 第46-49页 |
第三章 MgO助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响 | 第49-56页 |
·MgO助剂改性催化剂的比表面积 | 第49页 |
·MgO助剂改性催化剂的物相组成 | 第49-51页 |
·MgO助剂改性催化剂的还原性能 | 第51-53页 |
·MgO助剂改性催化剂的Ni晶粒尺寸测定 | 第53-54页 |
·MgO助剂改性催化剂的催化性能 | 第54页 |
·本章小结 | 第54-56页 |
第四章 CeO_2、CaO助剂对Ni/MgO-γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响 | 第56-63页 |
·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的BET与XRD测试结果 | 第56-58页 |
·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的H_2-TPR结果 | 第58-59页 |
·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的TEM结果 | 第59-60页 |
·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的活性评价结果 | 第60-61页 |
·本章小结 | 第61-63页 |
第五章 Ni组分分布情况对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响 | 第63-77页 |
·蛋壳型Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备过程及其原理 | 第63-67页 |
·丙酮的挥发量与浸渍时间的关系 | 第63-64页 |
·丙酮或水溶液在γ-Al_2O_3 载体中的浸渍速率 | 第64-66页 |
·浸渍溶液浓度对浸渍深度的影响 | 第66页 |
·EDS表征结果 | 第66-67页 |
·催化剂物化性能表征 | 第67-69页 |
·X-射线衍射结果(XRD) | 第67-68页 |
·程序升温还原结果(H_2-TPR) | 第68-69页 |
·CH_4 部分氧化催化反应的活性评价结果 | 第69-73页 |
·催化剂颗粒度及Ni组分分布的影响 | 第70页 |
·Ni含量的影响 | 第70-72页 |
·空速的影响 | 第72-73页 |
·关于CH_4 部分氧化反应过程及催化剂活性的讨论 | 第73-76页 |
·CH_4 部分氧化反应中的内扩散过程 | 第73-74页 |
·反应物分子量的影响 | 第74-75页 |
·Ni组分分布的影响 | 第75-76页 |
·本章小结 | 第76-77页 |
第六章 MgO助剂对毫米级球形Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响 | 第77-86页 |
·催化剂的比表面积及孔结构参数测定结果 | 第77-78页 |
·不同载体的红外吸收光谱分析结果(IR) | 第78-79页 |
·丙酮溶液在不同载体上的浸渍速率的测定结果 | 第79-80页 |
·Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的光学照片及EDS表征结果 | 第80-81页 |
·催化剂的XRD 测试结果 | 第81-83页 |
·催化剂的H_2-TPR测试结果 | 第83页 |
·催化剂的活性评价结果 | 第83-85页 |
·本章小结 | 第85-86页 |
第七章采用水溶液制备蛋壳型Ni基催化剂的探索 | 第86-95页 |
·复合载体的红外吸收光谱结果分析(IR) | 第86-88页 |
·复合载体的程序升温分解试验(TPDec) | 第88-89页 |
·复合载体的BET比表面积 | 第89-90页 |
·复合载体的焙烧温度对催化剂中Ni组分分布的影响 | 第90-91页 |
·干燥条件对制备蛋壳型Ni基催化剂的影响 | 第91-92页 |
·均匀型和蛋壳型Ni基催化剂的形貌 | 第92-93页 |
·蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的活性评价结果 | 第93页 |
·本章小结 | 第93-95页 |
第八章 CeO_2与CaO复合助剂对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3催化剂的改性作用研究 | 第95-108页 |
·Ni含量对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂反应性能的影响 | 第95-96页 |
·CeO_2 与CaO复合助剂对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性研究 | 第96-106页 |
·CeO_2、CaO助剂对蛋壳型196Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性研究 | 第96-103页 |
·H_2-TPR测试结果 | 第96-99页 |
·CH_4-TPSR测试结果 | 第99-100页 |
·CeO_2-CaO/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂引发POM反应研究 | 第100-101页 |
·CeO_2、CaO助剂对1%Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂CH_4 部分氧化活性的影响 | 第101-103页 |
·CeO_2、CaO复合助剂对蛋壳型10%Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性 | 第103-106页 |
·H_2-TPR 测试结果 | 第103-104页 |
·XRD测试结果 | 第104-105页 |
·活性评价结果 | 第105-106页 |
·本章小结 | 第106-108页 |
第九章 焙烧条件对蛋壳型Ni/CeO_2-CaO-MgO-γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响 | 第108-119页 |
·焙烧条件对催化剂物化性质及反应性能的影响 | 第108-113页 |
·催化剂的BET比表面积 | 第108-109页 |
·还原态催化剂的XRD测试结果 | 第109-110页 |
·催化剂前驱体的H_2-TPR测试结果 | 第110-111页 |
·焙烧条件对催化剂POM反应性能的影响 | 第111-113页 |
·催化剂的稳定性及失活研究 | 第113-117页 |
·催化剂的稳定性考察 | 第113-114页 |
·影响催化剂失活因素研究 | 第114-117页 |
·热重分析测试结果(TG) | 第114-115页 |
·物相分析测试结果(XRD) | 第115-117页 |
·程序升温还原测试结果(H_2-TPR) | 第117页 |
·本章小结 | 第117-119页 |
第十章 结论与展望 | 第119-122页 |
·结论 | 第119-120页 |
·前景展望 | 第120-122页 |
参考文献 | 第122-136页 |
攻读博士期间论文发表情况 | 第136-137页 |
致谢 | 第137页 |