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甲烷部分氧化制合成气镍基催化剂的研究

中文摘要第1-5页
Abstract第5-14页
第一章 绪论第14-37页
   ·本课题研究的意义第14-15页
     ·甲烷资源概述第14页
     ·甲烷的化学转化利用现状第14-15页
     ·本课题研究的意义第15页
   ·本课题的研究现状与进展第15-34页
     ·甲烷部分氧化反应的热力学分析第16-18页
     ·甲烷部分氧化反应的动力学研究第18-19页
     ·甲烷部分氧化反应的机理研究第19-22页
       ·燃烧-重整机理第19-20页
       ·直接氧化机理第20-22页
       ·复合机理第22页
     ·甲烷部分氧化反应催化剂研究第22-30页
       ·主活性组分的选择第23-25页
       ·载体的选择第25-27页
       ·助剂的选择第27-29页
       ·甲烷部分氧化催化剂的制备工艺第29-30页
     ·甲烷部分氧化反应工艺条件研究第30-33页
       ·反应温度的影响第30-31页
       ·空速的影响第31页
       ·压力的影响第31页
       ·原料气配比的影响第31-32页
       ·加热方式第32页
       ·甲烷部分氧化与CH_4-H_2O、CH_4-CO_2 重整反应耦合第32-33页
     ·甲烷部分氧化反应反应器第33-34页
       ·固定床反应器第33页
       ·流化床反应器第33页
       ·膜反应器第33-34页
   ·甲烷部分催化氧化制合成气反应存在的主要问题第34-35页
   ·本论文的主要研究内容及创新点第35-37页
第二章 实验部分第37-49页
   ·实验原料第37-38页
     ·实验用化学试剂第37-38页
     ·实验用气体第38页
   ·催化剂的制备第38-41页
     ·小颗粒无规则形状Ni基催化剂的制备第38-39页
       ·MgO助剂改性Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备第38-39页
       ·CeO_2、CaO助剂改性Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备第39页
     ·毫米级球形Ni基催化剂的制备第39-41页
       ·具有不同Ni组分分布类型的Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备第39-40页
       ·蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备第40页
       ·CeO_2 与CaO共改性蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的制备第40-41页
   ·催化剂的测试表征第41-44页
     ·比表面积(BET)第41页
     ·X-射线衍射(XRD)第41页
     ·程序升温还原(H_2-TPR)第41-42页
     ·程序升温分解( TPDecomposition )第42页
     ·CH_4 程序升温表面反应(CH_4-TPSR)第42页
     ·热重分析(TGA)第42-43页
     ·红外吸收光谱(IR)第43页
     ·透射电镜(TEM)第43页
     ·X射线能量色散谱(EDS或EDX)第43页
     ·溶液在载体上的浸渍速率的测定第43页
     ·硝酸镍的丙酮饱和溶液的浓度的测定第43-44页
     ·丙酮溶液挥发量随时间的变化关系的测定第44页
   ·催化剂的活性评价第44-46页
     ·甲烷部分氧化反应催化活性评价装置第44页
     ·活性评价的实验过程及条件第44-45页
     ·CH_4 和O_2 的转化率、CO和H_2 的选择性的计算第45-46页
   ·催化剂的标识第46-49页
第三章 MgO助剂对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响第49-56页
   ·MgO助剂改性催化剂的比表面积第49页
   ·MgO助剂改性催化剂的物相组成第49-51页
   ·MgO助剂改性催化剂的还原性能第51-53页
   ·MgO助剂改性催化剂的Ni晶粒尺寸测定第53-54页
   ·MgO助剂改性催化剂的催化性能第54页
   ·本章小结第54-56页
第四章 CeO_2、CaO助剂对Ni/MgO-γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响第56-63页
   ·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的BET与XRD测试结果第56-58页
   ·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的H_2-TPR结果第58-59页
   ·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的TEM结果第59-60页
   ·CeO_2、CaO助剂改性催化剂的活性评价结果第60-61页
   ·本章小结第61-63页
第五章 Ni组分分布情况对Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响第63-77页
   ·蛋壳型Ni/γ-Al_2O_3 催化剂的制备过程及其原理第63-67页
     ·丙酮的挥发量与浸渍时间的关系第63-64页
     ·丙酮或水溶液在γ-Al_2O_3 载体中的浸渍速率第64-66页
     ·浸渍溶液浓度对浸渍深度的影响第66页
     ·EDS表征结果第66-67页
   ·催化剂物化性能表征第67-69页
     ·X-射线衍射结果(XRD)第67-68页
     ·程序升温还原结果(H_2-TPR)第68-69页
   ·CH_4 部分氧化催化反应的活性评价结果第69-73页
     ·催化剂颗粒度及Ni组分分布的影响第70页
     ·Ni含量的影响第70-72页
     ·空速的影响第72-73页
   ·关于CH_4 部分氧化反应过程及催化剂活性的讨论第73-76页
     ·CH_4 部分氧化反应中的内扩散过程第73-74页
     ·反应物分子量的影响第74-75页
     ·Ni组分分布的影响第75-76页
   ·本章小结第76-77页
第六章 MgO助剂对毫米级球形Ni/γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响第77-86页
   ·催化剂的比表面积及孔结构参数测定结果第77-78页
   ·不同载体的红外吸收光谱分析结果(IR)第78-79页
   ·丙酮溶液在不同载体上的浸渍速率的测定结果第79-80页
   ·Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的光学照片及EDS表征结果第80-81页
   ·催化剂的XRD 测试结果第81-83页
   ·催化剂的H_2-TPR测试结果第83页
   ·催化剂的活性评价结果第83-85页
   ·本章小结第85-86页
第七章采用水溶液制备蛋壳型Ni基催化剂的探索第86-95页
   ·复合载体的红外吸收光谱结果分析(IR)第86-88页
   ·复合载体的程序升温分解试验(TPDec)第88-89页
   ·复合载体的BET比表面积第89-90页
   ·复合载体的焙烧温度对催化剂中Ni组分分布的影响第90-91页
   ·干燥条件对制备蛋壳型Ni基催化剂的影响第91-92页
   ·均匀型和蛋壳型Ni基催化剂的形貌第92-93页
   ·蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的活性评价结果第93页
   ·本章小结第93-95页
第八章 CeO_2与CaO复合助剂对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3催化剂的改性作用研究第95-108页
   ·Ni含量对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂反应性能的影响第95-96页
   ·CeO_2 与CaO复合助剂对蛋壳型Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性研究第96-106页
     ·CeO_2、CaO助剂对蛋壳型196Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性研究第96-103页
       ·H_2-TPR测试结果第96-99页
       ·CH_4-TPSR测试结果第99-100页
       ·CeO_2-CaO/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂引发POM反应研究第100-101页
       ·CeO_2、CaO助剂对1%Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂CH_4 部分氧化活性的影响第101-103页
     ·CeO_2、CaO复合助剂对蛋壳型10%Ni/MgO-γ-Al_2O_3 催化剂的改性第103-106页
       ·H_2-TPR 测试结果第103-104页
       ·XRD测试结果第104-105页
       ·活性评价结果第105-106页
   ·本章小结第106-108页
第九章 焙烧条件对蛋壳型Ni/CeO_2-CaO-MgO-γ-Al_2O_3催化剂的物化性质和反应性能的影响第108-119页
   ·焙烧条件对催化剂物化性质及反应性能的影响第108-113页
     ·催化剂的BET比表面积第108-109页
     ·还原态催化剂的XRD测试结果第109-110页
     ·催化剂前驱体的H_2-TPR测试结果第110-111页
     ·焙烧条件对催化剂POM反应性能的影响第111-113页
   ·催化剂的稳定性及失活研究第113-117页
     ·催化剂的稳定性考察第113-114页
     ·影响催化剂失活因素研究第114-117页
       ·热重分析测试结果(TG)第114-115页
       ·物相分析测试结果(XRD)第115-117页
       ·程序升温还原测试结果(H_2-TPR)第117页
   ·本章小结第117-119页
第十章 结论与展望第119-122页
   ·结论第119-120页
   ·前景展望第120-122页
参考文献第122-136页
攻读博士期间论文发表情况第136-137页
致谢第137页

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