致谢 | 第4-5页 |
摘要 | 第5-7页 |
Abstract | 第7-8页 |
1 绪论 | 第13-46页 |
1.1 引言 | 第13-18页 |
1.1.1 NO_x排放与污染现状 | 第13-15页 |
1.1.2 NO_x控制技术概述 | 第15-18页 |
1.2 Mn基SCR催化剂研究进展 | 第18-34页 |
1.2.1 锰氧化物(MnOx) | 第18-20页 |
1.2.2 Mn基复合氧化物 | 第20-29页 |
1.2.3 负载型Mn基催化剂 | 第29-31页 |
1.2.4 特殊构型Mn基催化剂 | 第31-34页 |
1.3 Mn基催化剂SCR反应机理 | 第34-39页 |
1.3.1 反应气体在催化剂表面的吸附与活化 | 第34-36页 |
1.3.2 催化剂表面SCR反应路径 | 第36-38页 |
1.3.3 氧化还原循环的促进机理 | 第38-39页 |
1.4 H_2O和SO_2抑制作用 | 第39-44页 |
1.5 本文研究内容与意义 | 第44-46页 |
2 研究方法 | 第46-51页 |
2.1 实验材料与仪器设备 | 第46-48页 |
2.1.1 主要试剂和气体原料 | 第46-47页 |
2.1.2 主要仪器设备 | 第47-48页 |
2.2 催化剂活性评价 | 第48-49页 |
2.3 催化剂表征 | 第49-51页 |
3 元素掺杂Mn基催化剂的抗SO_2中毒性能 | 第51-78页 |
3.1 实验部分 | 第51-52页 |
3.1.1 催化剂的制备 | 第51-52页 |
3.1.2 催化剂活性评价 | 第52页 |
3.1.3 催化剂表征 | 第52页 |
3.2 催化性能测试结果 | 第52-58页 |
3.2.1 SCR活性结果 | 第52-54页 |
3.2.2 抗水抗硫性能 | 第54-58页 |
3.3 催化剂的理化性能分析 | 第58-64页 |
3.3.1 晶型结构 | 第58-60页 |
3.3.2 比表面积和孔结构 | 第60-61页 |
3.3.3 表面元素及价态分析 | 第61-64页 |
3.4 SCR催化反应机理研究 | 第64-71页 |
3.4.1 NO和NH_3在催化剂表面的吸附行为 | 第64-65页 |
3.4.2 NH_3在预吸附NO催化剂表面的反应 | 第65-67页 |
3.4.3 NO在预吸附NH_3催化剂表面的反应 | 第67-69页 |
3.4.4 催化剂表面稳态DRIFTS分析 | 第69-71页 |
3.5 SO_2作用路径研究 | 第71-76页 |
3.5.1 SO_2在催化剂表面的吸附行为 | 第71-72页 |
3.5.2 SO_2对NO吸附行为的影响 | 第72-73页 |
3.5.3 SO_2对NH_3吸附行为的影响 | 第73-74页 |
3.5.4 SO_2对SCR稳态反应的影响 | 第74-75页 |
3.5.5 抗硫后催化剂的热稳定性分析 | 第75-76页 |
3.6 SCR反应机理和抗硫机制的提出 | 第76页 |
3.7 本章小结 | 第76-78页 |
4 MeMn_2O_4(Me=Ni或Co)尖晶石催化剂的抗SO_2中毒性能 | 第78-100页 |
4.1 实验部分 | 第78页 |
4.1.1 催化剂制备 | 第78页 |
4.1.2 催化剂活性评价 | 第78页 |
4.1.3 催化剂表征 | 第78页 |
4.2 催化剂的SCR活性结果 | 第78-82页 |
4.2.1 Mn(y)Ni(z)Ox催化剂的催化性能 | 第78-80页 |
4.2.2 Mn(y)Co(z)Ox催化剂的催化性能 | 第80-82页 |
4.3 催化剂的理化性能分析 | 第82-89页 |
4.3.1 Mn(y)Ni(z)Ox和Mn(y)Co(z)Ox催化剂晶型结构 | 第82-85页 |
4.3.2 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂比表面积及孔结构参数 | 第85-86页 |
4.3.3 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂表面元素价态及相对含量 | 第86-89页 |
4.4 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂的抗硫性能 | 第89-91页 |
4.5 尖晶石催化剂表面SCR反应机理 | 第91-98页 |
4.6 SO_2对尖晶石催化剂表面NH_3吸附行为的影响 | 第98-99页 |
4.7 本章小结 | 第99-100页 |
5 不同形貌NiMn_2O_4尖晶石催化剂的抗H_2O&SO_2中毒性能 | 第100-116页 |
5.1 尿素水解法制备叶片状Mn(2)Ni(1)Ox-UH催化剂 | 第100-108页 |
5.1.1 实验部分 | 第100页 |
5.1.2 催化剂的SCR活性结果 | 第100-102页 |
5.1.3 Mn(2)Ni(1)Ox-UH和Mn(2)Ni(1)Ox-CP的理化性能对比 | 第102-107页 |
5.1.4 Mn(2)Ni(1)Ox-UH催化剂的抗水抗硫性能 | 第107-108页 |
5.2 水热合成法制备海胆状和叶片状Mn(2)Ni(1)Ox催化剂 | 第108-115页 |
5.2.1 实验部分 | 第108-109页 |
5.2.2 催化剂晶型结构分析 | 第109-110页 |
5.2.3 催化剂表面形貌和孔结构 | 第110-111页 |
5.2.4 催化剂SCR活性和抗水抗硫性能 | 第111-115页 |
5.3 本章小结 | 第115-116页 |
6 倒置型CrMn_2O_4尖晶石催化剂的抗H_2O&SO_2中毒性能 | 第116-141页 |
6.1 实验方法 | 第116-117页 |
6.1.1 催化剂制备 | 第116-117页 |
6.1.2 催化剂活性评价 | 第117页 |
6.1.3 催化剂表征 | 第117页 |
6.2 SCR活性的促进机理 | 第117-127页 |
6.2.1 Mn(y)Cr(z)Ox-CA催化剂的催化性能研究 | 第117-118页 |
6.2.2 Mn(y)Cr(z)Ox催化剂的晶型结构 | 第118-120页 |
6.2.3 CrMn_2O_4倒置尖晶石的比表面积和孔结构 | 第120-121页 |
6.2.4 表面元素价态及相对含量分析 | 第121-124页 |
6.2.5 催化剂表面SCR反应机理研究 | 第124-127页 |
6.3 中间产物N_2O的抑制作用 | 第127-131页 |
6.3.1 SCR反应过程中N_2O生成量 | 第127-128页 |
6.3.2 N_2O可能的生成路径 | 第128-130页 |
6.3.3 NH_3吸附形态分析 | 第130-131页 |
6.4 抗水抗硫性能的促进机制 | 第131-139页 |
6.4.1 CrMn_2O_4催化剂的抗水抗硫性能 | 第131-134页 |
6.4.2 水硫作用路径的研究 | 第134-136页 |
6.4.3 催化剂失活行为分析 | 第136-139页 |
6.5 SCR反应机理和抗水抗硫机制的提出 | 第139页 |
6.6 本章小结 | 第139-141页 |
7 结论 | 第141-145页 |
7.1 主要研究结论 | 第141-143页 |
7.2 本论文的创新点 | 第143页 |
7.3 研究展望 | 第143-145页 |
参考文献 | 第145-163页 |
作者简历及在学研究成果 | 第163-169页 |
学位论文数据集 | 第169页 |