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Mn基低温NH3-SCR催化剂的抗水抗硫性能及反应机理研究

致谢第4-5页
摘要第5-7页
Abstract第7-8页
1 绪论第13-46页
    1.1 引言第13-18页
        1.1.1 NO_x排放与污染现状第13-15页
        1.1.2 NO_x控制技术概述第15-18页
    1.2 Mn基SCR催化剂研究进展第18-34页
        1.2.1 锰氧化物(MnOx)第18-20页
        1.2.2 Mn基复合氧化物第20-29页
        1.2.3 负载型Mn基催化剂第29-31页
        1.2.4 特殊构型Mn基催化剂第31-34页
    1.3 Mn基催化剂SCR反应机理第34-39页
        1.3.1 反应气体在催化剂表面的吸附与活化第34-36页
        1.3.2 催化剂表面SCR反应路径第36-38页
        1.3.3 氧化还原循环的促进机理第38-39页
    1.4 H_2O和SO_2抑制作用第39-44页
    1.5 本文研究内容与意义第44-46页
2 研究方法第46-51页
    2.1 实验材料与仪器设备第46-48页
        2.1.1 主要试剂和气体原料第46-47页
        2.1.2 主要仪器设备第47-48页
    2.2 催化剂活性评价第48-49页
    2.3 催化剂表征第49-51页
3 元素掺杂Mn基催化剂的抗SO_2中毒性能第51-78页
    3.1 实验部分第51-52页
        3.1.1 催化剂的制备第51-52页
        3.1.2 催化剂活性评价第52页
        3.1.3 催化剂表征第52页
    3.2 催化性能测试结果第52-58页
        3.2.1 SCR活性结果第52-54页
        3.2.2 抗水抗硫性能第54-58页
    3.3 催化剂的理化性能分析第58-64页
        3.3.1 晶型结构第58-60页
        3.3.2 比表面积和孔结构第60-61页
        3.3.3 表面元素及价态分析第61-64页
    3.4 SCR催化反应机理研究第64-71页
        3.4.1 NO和NH_3在催化剂表面的吸附行为第64-65页
        3.4.2 NH_3在预吸附NO催化剂表面的反应第65-67页
        3.4.3 NO在预吸附NH_3催化剂表面的反应第67-69页
        3.4.4 催化剂表面稳态DRIFTS分析第69-71页
    3.5 SO_2作用路径研究第71-76页
        3.5.1 SO_2在催化剂表面的吸附行为第71-72页
        3.5.2 SO_2对NO吸附行为的影响第72-73页
        3.5.3 SO_2对NH_3吸附行为的影响第73-74页
        3.5.4 SO_2对SCR稳态反应的影响第74-75页
        3.5.5 抗硫后催化剂的热稳定性分析第75-76页
    3.6 SCR反应机理和抗硫机制的提出第76页
    3.7 本章小结第76-78页
4 MeMn_2O_4(Me=Ni或Co)尖晶石催化剂的抗SO_2中毒性能第78-100页
    4.1 实验部分第78页
        4.1.1 催化剂制备第78页
        4.1.2 催化剂活性评价第78页
        4.1.3 催化剂表征第78页
    4.2 催化剂的SCR活性结果第78-82页
        4.2.1 Mn(y)Ni(z)Ox催化剂的催化性能第78-80页
        4.2.2 Mn(y)Co(z)Ox催化剂的催化性能第80-82页
    4.3 催化剂的理化性能分析第82-89页
        4.3.1 Mn(y)Ni(z)Ox和Mn(y)Co(z)Ox催化剂晶型结构第82-85页
        4.3.2 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂比表面积及孔结构参数第85-86页
        4.3.3 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂表面元素价态及相对含量第86-89页
    4.4 NiMn_2O_4和Mn_xCo_(3-x)O_4催化剂的抗硫性能第89-91页
    4.5 尖晶石催化剂表面SCR反应机理第91-98页
    4.6 SO_2对尖晶石催化剂表面NH_3吸附行为的影响第98-99页
    4.7 本章小结第99-100页
5 不同形貌NiMn_2O_4尖晶石催化剂的抗H_2O&SO_2中毒性能第100-116页
    5.1 尿素水解法制备叶片状Mn(2)Ni(1)Ox-UH催化剂第100-108页
        5.1.1 实验部分第100页
        5.1.2 催化剂的SCR活性结果第100-102页
        5.1.3 Mn(2)Ni(1)Ox-UH和Mn(2)Ni(1)Ox-CP的理化性能对比第102-107页
        5.1.4 Mn(2)Ni(1)Ox-UH催化剂的抗水抗硫性能第107-108页
    5.2 水热合成法制备海胆状和叶片状Mn(2)Ni(1)Ox催化剂第108-115页
        5.2.1 实验部分第108-109页
        5.2.2 催化剂晶型结构分析第109-110页
        5.2.3 催化剂表面形貌和孔结构第110-111页
        5.2.4 催化剂SCR活性和抗水抗硫性能第111-115页
    5.3 本章小结第115-116页
6 倒置型CrMn_2O_4尖晶石催化剂的抗H_2O&SO_2中毒性能第116-141页
    6.1 实验方法第116-117页
        6.1.1 催化剂制备第116-117页
        6.1.2 催化剂活性评价第117页
        6.1.3 催化剂表征第117页
    6.2 SCR活性的促进机理第117-127页
        6.2.1 Mn(y)Cr(z)Ox-CA催化剂的催化性能研究第117-118页
        6.2.2 Mn(y)Cr(z)Ox催化剂的晶型结构第118-120页
        6.2.3 CrMn_2O_4倒置尖晶石的比表面积和孔结构第120-121页
        6.2.4 表面元素价态及相对含量分析第121-124页
        6.2.5 催化剂表面SCR反应机理研究第124-127页
    6.3 中间产物N_2O的抑制作用第127-131页
        6.3.1 SCR反应过程中N_2O生成量第127-128页
        6.3.2 N_2O可能的生成路径第128-130页
        6.3.3 NH_3吸附形态分析第130-131页
    6.4 抗水抗硫性能的促进机制第131-139页
        6.4.1 CrMn_2O_4催化剂的抗水抗硫性能第131-134页
        6.4.2 水硫作用路径的研究第134-136页
        6.4.3 催化剂失活行为分析第136-139页
    6.5 SCR反应机理和抗水抗硫机制的提出第139页
    6.6 本章小结第139-141页
7 结论第141-145页
    7.1 主要研究结论第141-143页
    7.2 本论文的创新点第143页
    7.3 研究展望第143-145页
参考文献第145-163页
作者简历及在学研究成果第163-169页
学位论文数据集第169页

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