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钯催化选择性δ-C(sp~3)-H键烯基化及天然产物Mannopeptimycin ε的合成研究

摘要第5-7页
Abstract第7-8页
第一章 绪论第12-54页
    1.1 碳氢键活化简介第12-13页
    1.2 钯催化导向的C(sp~3)-H键活化反应构建碳碳键第13-39页
        1.2.1 钯催化导向的C(sp~3)-H键芳基化第13-30页
        1.2.2 钯催化导向的C(sp~3)-H键烷基化第30-34页
        1.2.3 钯催化导向的C(sp~3)-H键烯基化第34-39页
    1.3 钯催化导向的C(sp~3)-H键活化反应构建碳氧键第39-46页
    1.4 博士论文主要工作第46-47页
    参考文献第47-54页
第二章 钯催化选择性δ-C(sp~3)-H键烯基化反应第54-114页
    2.1 研究背景第54-58页
        2.1.1 钯催化导向的δ-C(sp~3)-H键活化反应第54-56页
        2.1.2 炔烃参与的过渡金属催化C(sp~3)-H键烯基化第56-58页
    2.2 设计思路第58页
    2.3 反应条件优化第58-67页
        2.3.1 反应条件的初步优化第59-60页
        2.3.2 催化剂的筛选第60页
        2.3.3 碱的筛选第60-61页
        2.3.4 配体BQ类型的筛选第61-62页
        2.3.5 辅助溶剂的筛选第62-63页
        2.3.6 导向基团的筛选第63-64页
        2.3.7 添加剂的筛选第64-66页
        2.3.8 反应温度、时间、浓度的筛选第66-67页
    2.4 反应底物的拓展第67-69页
    2.5 合成应用第69-70页
    2.6 反应机理的研究第70-73页
        2.6.1 氘代实验及对照实验第70-72页
        2.6.2 烯基化反应的可能机理第72-73页
    2.7 本章小节第73页
    2.8 实验部分第73-74页
        2.8.1 仪器与试剂第73页
        2.8.2 反应底物的合成(GP-1)第73-74页
        2.8.3 钯催化选择性δ-C(sp~3)-H键烯基化反应(GP-2)第74页
    2.9 结构表征第74-109页
        2.9.1 原料结构表征第74-84页
        2.9.2 烯基化产物结构表征第84-104页
        2.9.3 合成应用结构表征第104-109页
    参考文献第109-114页
第三章 天然产物Mannopeptimycin ε的合成研究第114-162页
    3.1 研究背景第114-115页
    3.2 早期Mannopeptimycins片段的合成第115-118页
    3.3 Mannopeptimycin ε的逆合成分析第118-119页
    3.4 非天然氨基酸D-βhEnd和L-βhEnd的第一次逆合成分析与尝试第119-122页
    3.5 非天然氨基酸D-βhEnd和L-βhEnd的第二次逆合成分析与尝试第122-126页
    3.6 保护的氨基酸片段Gly,L-Ser,D-Tyr的合成第126-127页
    3.7 氨基酸片段L-(S)-MePhe的合成和L-(R)-MePhe的合成思考第127-128页
    3.8 保护的甘露单糖片段和二糖片段的合成第128-129页
    3.9 部分氨基酸片段的链接合成二肽第129页
    3.10 Mannopeptimycinε的全合成思考第129-131页
    3.11 本章小节第131-132页
    3.12 后期其他课题组对Mannopeptimycins的合成研究第132-137页
    3.13 实验部分第137-145页
        3.13.1 仪器与试剂第137页
        3.13.2 非天然氨基酸D-βhEnd和L-βhEnd的合成第137-140页
        3.13.3 氨基酸片段Gly,L-Ser,D-Tyr的合成第140-141页
        3.13.4 非天然氨基酸片段L-(S)-MePhe的合成第141-142页
        3.13.5 甘露单糖片段和二糖片段的合成第142-143页
        3.13.6 部分氨基酸片段的链接合成二肽第143-145页
    3.14 结构表征第145-156页
    参考文献第156-162页
总结与展望第162-164页
谱图节选第164-191页
作者攻读博士期间发表的论文第191-192页
致谢第192页

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