摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
主要符号表 | 第22-23页 |
1 绪论 | 第23-59页 |
1.1 过渡金属碳化物的概述及研究进展 | 第23-34页 |
1.1.1 碳化钼催化材料的基本性质 | 第24-26页 |
1.1.2 碳化钼的材料合成方法 | 第26-28页 |
1.1.3 碳化钼催化材料的应用 | 第28-31页 |
1.1.4 金属-碳化钼强相互作用研究 | 第31-34页 |
1.2 水煤气变换反应研究进展 | 第34-42页 |
1.2.1 传统水煤气变换催化剂 | 第38页 |
1.2.2 新型水煤气变换催化剂 | 第38-40页 |
1.2.3 水煤气变换反应机理研究 | 第40-42页 |
1.3 CO_2加氢制CO反应研究进展 | 第42-47页 |
1.3.1 逆水煤气变换反应催化剂研究进展 | 第44-47页 |
1.3.2 逆水煤气变换反应机理研究 | 第47页 |
1.4 电解水析氢反应研究进展 | 第47-57页 |
1.4.1 电化学析氢(HER)概述 | 第48-52页 |
1.4.2 电化学析氢(HER)催化剂研究进展 | 第52-57页 |
1.5 本论文的工作思路 | 第57-59页 |
2 实验部分 | 第59-68页 |
2.1 实验试剂与仪器 | 第59-61页 |
2.1.1 气体及试剂 | 第59-60页 |
2.1.2 仪器 | 第60-61页 |
2.2 催化剂制备 | 第61页 |
2.3 催化剂活性评价 | 第61-64页 |
2.3.1 水煤气变换反应活性评价 | 第61-62页 |
2.3.2 逆水煤气变换反应活性评价 | 第62-63页 |
2.3.3 电解水析氢反应性能评价 | 第63-64页 |
2.4 催化剂表征 | 第64-68页 |
2.4.1 粉末X-射线衍射(XRD) | 第64页 |
2.4.2 X-射线光电子能谱(XPS) | 第64-65页 |
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) | 第65页 |
2.4.4 透射电子显微镜(TEM) | 第65页 |
2.4.5 扫描透射电子显微镜(STEM) | 第65-66页 |
2.4.6 X-射线吸收光谱(XAFS) | 第66页 |
2.4.7 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES) | 第66-67页 |
2.4.8 氮气物理吸脱附(BET) | 第67-68页 |
3 α-MoC基底分散层状Au纳米团簇的界面催化剂用于水煤气变换制氢反应研究 | 第68-101页 |
3.1 引言 | 第68-69页 |
3.2 实验部分 | 第69-74页 |
3.2.1 催化剂制备 | 第69-70页 |
3.2.2 催化剂NaCN洗涤处理 | 第70-71页 |
3.2.3 催化剂的活性评价 | 第71-72页 |
3.2.4 催化剂的稳定性评价 | 第72页 |
3.2.5 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第72页 |
3.2.6 DFT理论计算研究 | 第72-74页 |
3.3 催化剂的催化性能测试 | 第74-79页 |
3.3.1 催化剂的活性评价 | 第74-77页 |
3.3.2 催化剂的稳定性测试 | 第77-79页 |
3.4 催化剂微观结构表征及构效关系研究 | 第79-91页 |
3.4.1 催化剂的结构表征 | 第79-86页 |
3.4.2 催化剂活性位本质探讨 | 第86-91页 |
3.5 催化剂的结构稳定性研究 | 第91-94页 |
3.6 催化剂微观反应机制研究 | 第94-99页 |
3.6.1 催化剂表面性质研究(AP-XPS) | 第94-95页 |
3.6.2 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第95-97页 |
3.6.3 WGS反应同位素效应研究 | 第97页 |
3.6.4 DFT理论计算研究 | 第97-99页 |
3.7 本章小结 | 第99-101页 |
4 晶型可控Cu/MoC_x催化剂的合成及水煤气变换性能研究 | 第101-116页 |
4.1 引言 | 第101页 |
4.2 实验部分 | 第101-104页 |
4.2.1 催化剂制备 | 第101-103页 |
4.2.2 催化剂的活性评价 | 第103-104页 |
4.2.3 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第104页 |
4.3 催化剂的合成机理研究 | 第104-107页 |
4.3.1 不同晶型Cu/MoC_x催化剂的合成机理研究 | 第104-106页 |
4.3.2 Metal/α-MoC合成路径的普适性研究 | 第106-107页 |
4.4 催化剂的结构表征及优化 | 第107-111页 |
4.5 催化剂的活性结果及讨论 | 第111-112页 |
4.6 催化剂表面性质研究 | 第112-115页 |
4.6.1 催化剂解离H_2O能力研究 | 第112-113页 |
4.6.2 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第113-115页 |
4.7 本章小结 | 第115-116页 |
5 高分散Cu/β-Mo_2C催化剂应用于逆水煤气变换反应的研究 | 第116-132页 |
5.1 引言 | 第116-117页 |
5.2 实验部分 | 第117-119页 |
5.2.1 催化剂制备 | 第117-118页 |
5.2.2 催化剂的活性评价 | 第118页 |
5.2.3 催化剂的稳定性评价 | 第118页 |
5.2.4 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第118-119页 |
5.3 催化剂的结构表征及优化 | 第119-124页 |
5.4 催化剂的活性结果及讨论 | 第124-128页 |
5.5 催化剂微观反应机制探讨 | 第128-131页 |
5.5.1 催化剂解离CO_2能力研究 | 第128-130页 |
5.5.2 程序升温表面反应研究(TPSR) | 第130-131页 |
5.6 本章小结 | 第131-132页 |
6 多活性中心协同Pt/α-MoC催化剂的设计合成及电解水析氢性能研究 | 第132-149页 |
6.1 引言 | 第132-133页 |
6.2 实验部分 | 第133-134页 |
6.2.1 催化剂制备 | 第133-134页 |
6.2.2 电化学析氢催化性能评估 | 第134页 |
6.3 催化剂的结构表征 | 第134-138页 |
6.4 催化剂的HER催化性能研究 | 第138-147页 |
6.4.1 酸性介质中Pt/α-MoC的析氢性能 | 第138-145页 |
6.4.2 碱性介质中Pt/α-MoC的析氢性能 | 第145-146页 |
6.4.3 Pt/α-MoC催化剂的HER稳定性研究 | 第146-147页 |
6.5 本章小结 | 第147-149页 |
7 结论与展望 | 第149-153页 |
7.1 结论 | 第149-150页 |
7.2 创新点摘要 | 第150-151页 |
7.3 展望 | 第151-153页 |
参考文献 | 第153-164页 |
攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第164-166页 |
致谢 | 第166-168页 |
作者简介 | 第168页 |