| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 第一章 绪论 | 第10-28页 |
| 1.1 选题背景 | 第10-19页 |
| 1.1.1 DMC性质、用途及合成方法 | 第10-11页 |
| 1.1.2 甲醇氧化羰基化合成DMC研究进展 | 第11-12页 |
| 1.1.3 甲醇气相氧化羰基化合成DMC催化剂研究 | 第12-15页 |
| 1.1.4 DMC合成反应机理 | 第15-16页 |
| 1.1.5 催化剂中载体性质与催化性能的关系 | 第16-18页 |
| 1.1.6 负载型Cu基催化剂上合成DMC反应研究现状总结 | 第18-19页 |
| 1.2 量子化学计算方法在催化反应中的应用 | 第19页 |
| 1.3 选题思路及研究内容 | 第19-22页 |
| 本章参考文献 | 第22-28页 |
| 第二章 理论基础 | 第28-36页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第29-30页 |
| 2.1.1 密度泛函理论的发展 | 第29页 |
| 2.1.2 交换关联函 | 第29-30页 |
| 2.2 DMol~3程序功能特点 | 第30-31页 |
| 2.3 过渡态的搜索 | 第31-34页 |
| 本章参考文献 | 第34-36页 |
| 第三章 CuY催化剂中载体Si/Al比对DMC合成反应催化活性的影响 | 第36-62页 |
| 3.1 引言 | 第36-37页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第37-38页 |
| 3.2.1 计算模型 | 第37-38页 |
| 3.2.2 计算方法 | 第38页 |
| 3.3 CuY催化剂不同Si/Al比的稳定构型 | 第38-45页 |
| 3.3.1 Y型分子筛稳定构型中Al原子的位置 | 第38-42页 |
| 3.3.2 CuY中Cu~+的稳定吸附位置及其稳定构型 | 第42-45页 |
| 3.4 CuY催化剂上合成DMC反应机理 | 第45-50页 |
| 3.4.1 反应机理 | 第45-49页 |
| 3.4.2 反应机理小结 | 第49-50页 |
| 3.5 CuY催化剂中载体Si/Al比对DMC合成催化活性影响 | 第50-54页 |
| 3.5.1 CO在CuY上的稳定吸附构型 | 第50-51页 |
| 3.5.2 CO和CH_3O在CuY催化剂上的共吸附稳定构型 | 第51-52页 |
| 3.5.3 CuY催化剂中载体Si/Al比对DMC合成反应活性的影响 | 第52-54页 |
| 3.6 本章小结 | 第54-55页 |
| 本章参考文献 | 第55-62页 |
| 第四章 Cu/γ-Al_2O_3催化剂中载体表面性质对合成DMC反应催化活性的影响 | 第62-82页 |
| 4.1 引言 | 第62页 |
| 4.2 计算方法与模型 | 第62-64页 |
| 4.2.1 计算方法 | 第62-63页 |
| 4.2.2 模型构建 | 第63-64页 |
| 4.3 Cu/γ-Al_2O_3催化剂的构型 | 第64-67页 |
| 4.3.1 不同表面性质载体的Cu/γ-Al_2O_3稳定构型 | 第64-66页 |
| 4.3.2 Cu/γ-Al_2O_3催化剂载体表面性质对催化剂稳定性的影响 | 第66-67页 |
| 4.4 不同载体表面性质的Cu/γ-Al_2O_3催化剂上合成DMC反应 | 第67-76页 |
| 4.4.1 干燥的γ-Al_2O_3(100)表面负载Cu催化剂上DMC合成反应机理 | 第67-72页 |
| 4.4.2 羟基化的γ-Al_2O_3(110)表面负载Cu催化剂上DMC合成反应机理 | 第72-76页 |
| 4.4.3 Cu/γ-Al_2O_3催化剂中载体表面性质对合成DMC催化活性影响 | 第76页 |
| 4.5 CuY和Cu/γ-Al_2O_3催化剂上合成DMC反应的催化性能比较 | 第76-78页 |
| 本章参考文献 | 第78-82页 |
| 第五章 总结 | 第82-84页 |
| 5.1 主要结论 | 第82-83页 |
| 5.2 创新点 | 第83页 |
| 5.3 工作不足与建议 | 第83-84页 |
| 致谢 | 第84-85页 |
| 攻读硕士期间发表的论文 | 第85页 |
