摘要 | 第3-5页 |
ABSTRACT | 第5-6页 |
第1章 引言 | 第10-41页 |
1.1 苯酚概述 | 第10-12页 |
1.2 直接氧化苯合成苯酚的研究进展 | 第12-30页 |
1.2.1 H_2O_2作用下直接氧化苯催化剂体系的研究进展 | 第13-29页 |
1.2.2 苯直接羟基化催化机理研究 | 第29-30页 |
1.3 多核铜铁簇合物对 C H 活化氧化的概述 | 第30-38页 |
1.4 本论文的研究内容和意义 | 第38-41页 |
第2章 实验部分 | 第41-52页 |
2.1 药品与仪器设备 | 第41-43页 |
2.1.1 主要仪器和设备 | 第41-42页 |
2.1.2 主要试剂和药品 | 第42-43页 |
2.2 物质表征与分析测试 | 第43-48页 |
2.2.1 紫外-可见光谱(UV- vis) | 第43-44页 |
2.2.2 红外吸收光谱(IR) | 第44页 |
2.2.3 核磁共振 | 第44页 |
2.2.4 X-射线单晶衍射 | 第44-45页 |
2.2.5 电化学 | 第45-47页 |
2.2.6 气-质联用 | 第47页 |
2.2.7 气相色谱 | 第47-48页 |
2.3 无水无氧操作 | 第48-49页 |
2.4 催化反应 | 第49-50页 |
2.5 符号说明 | 第50-52页 |
第3章 含 N,O 杂原子单核过渡金属配合物的制备及其直接氧化苯的研究 | 第52-70页 |
3.1 引言 | 第52页 |
3.2 实验部分 | 第52-55页 |
3.2.1 有机配体 H_2L 的合成 | 第52-54页 |
3.2.2 过渡金属配合物 13 的合成 | 第54-55页 |
3.3 直接氧化苯成苯酚的研究 | 第55-56页 |
3.3.1 反应温度和时间对催化活性的影响 | 第55页 |
3.3.2 氧化剂用量对催化活性的影响 | 第55-56页 |
3.3.3 催化剂用量对催化活性的影响 | 第56页 |
3.4 结果与讨论 | 第56-69页 |
3.4.1 合成 | 第56-58页 |
3.4.2 紫外吸收光谱 | 第58-59页 |
3.4.3 配合物 1-3 晶体结构讨论 | 第59-63页 |
3.4.4 电化学研究 | 第63-65页 |
3.4.5 直接氧化苯成苯酚的研究 | 第65-69页 |
3.5 小结 | 第69-70页 |
第4章 含 N、O 杂原子多齿铜簇合物的合成及其直接氧化苯的研究 | 第70-91页 |
4.1 引言 | 第70-71页 |
4.2 实验部分 | 第71-73页 |
4.2.1 1,3-二溴-5-甲基苯(A′)的合成 | 第71页 |
4.2.2 配体 H_2L~П的合成 | 第71-72页 |
4.2.3 多核铜簇合物 [Cu_6(LI)_2(OH)_4](ClO_4)_4·2DMF·3Et_2O (4) 、[(Cu_9(L~П)_3(OH)_7)](ClO_4)_5·0.25CH_3OH·1.15H_2O (5)的合成 | 第72-73页 |
4.3 直接氧化苯成苯酚的研究 | 第73-74页 |
4.3.1 反应温度和时间对催化活性的影响 | 第73页 |
4.3.2 氧化剂用量对催化活性的影响 | 第73页 |
4.3.3 催化剂用量对催化活性的影响 | 第73-74页 |
4.4 结果与讨论 | 第74-89页 |
4.4.1 合成 | 第74-75页 |
4.4.2 簇合物 4、5 晶体结构讨论 | 第75-80页 |
4.4.3 簇合物 4、5 溶液中稳定性表征 | 第80-85页 |
4.4.4 直接氧化苯成苯酚的研究 | 第85-89页 |
4.5 小结 | 第89-91页 |
第5章 含 N,O 多齿配体构建双核铜铁配合物及其直接氧化苯的研究 | 第91-107页 |
5.1 引言 | 第91-92页 |
5.2 实验部分 | 第92-95页 |
5.2.1 2–二(叠氮甲基)吡啶 (C)的合成 | 第92页 |
5.2.2 炔丙基 2 -(((吡啶基-2-亚甲基)氨基)甲基)苯酚(D)的合成 | 第92页 |
5.2.3 炔丙基-双(吡啶基-2-亚甲基)胺 (D′)的合成 | 第92-93页 |
5.2.4 配体 H_2L~I、LΠ的合成 | 第93页 |
5.2.5 配合物 [L~ICu_2](BPh_4)_2·2DMF (6) 、 [L~Π(DMF)_2Cu_2](ClO_4)_4·H_2O (7) 、[L~Π(FeCl_2)_2](PF_6)_2(8)的合成 | 第93-94页 |
5.2.6 晶体结构的测定、解析与精修 | 第94-95页 |
5.2.7 直接氧化苯成苯酚的研究 | 第95页 |
5.3 结果与讨论 | 第95-106页 |
5.3.1 合成 | 第95-98页 |
5.3.2 紫外吸收光谱 | 第98页 |
5.3.3 配合物 6、7 和 8 晶体结构讨论 | 第98-103页 |
5.3.4 电化学研究 | 第103-105页 |
5.3.5 配合物 6、7 和 8 的催化活性 | 第105-106页 |
5.4 小结 | 第106-107页 |
第6章 结论 | 第107-108页 |
致谢 | 第108-109页 |
参考文献 | 第109-123页 |
攻读学位期间发表的论文成果 | 第123-124页 |
附录 A 双核锌配合物的制备及其晶体结构 | 第124-127页 |
附录 B 相关化合物的表征谱图 | 第127-138页 |