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[FeFe]-氢化酶二铁活性中心模型化合物的电催化合成及其电子传递机理研究

摘要第1-4页
Abstract第4-9页
第1章 前言第9-16页
   ·[FeFe]-氢化酶的研究前景第9-10页
   ·[FeFe]-氢化酶活性中心结构及催化产氢循环机理第10-12页
   ·[FeFe]-氢化酶活性位点([2Fe2S]二核单元)的合成第12-15页
   ·本论文研究内容和意义第15-16页
第2章 一般实验操作第16-19页
   ·实验仪器第16页
   ·主要试剂第16-18页
   ·一般的实验操作第18-19页
     ·无水无氧试剂的干燥第18页
     ·电化学实验第18-19页
第3章 电极制备第19-22页
   ·微电极第19-20页
   ·大圆盘金电极第20-21页
   ·高定向热解石墨电极第21-22页
第4章 [Fe_2(CO)_(6-n)L_n]二核铁化合物的电催化取代合成及其催化机理研究第22-43页
   ·引言第22-23页
   ·电催化取代机理研究第23-34页
     ·实验部分第23页
     ·结果与讨论第23-33页
       ·化合物1的电催化取代机理第23-29页
       ·化合物2的电催化取代机理第29-32页
       ·单取代产物生成的产率与电催化转换数的关系第32-33页
     ·结论第33-34页
   ·含单齿膦配体模型化合物的电催化取代合成与表征第34-37页
     ·实验部分第34-35页
       ·{Fe_2(μ-SR)_2(CO)_5PPh_3}[R=(CH_2)_3,(CH_2)_2,CH_2N~(nPr)CH_2,CH_2C(CH_2CH_3)_2CH_2]的制备第34页
       ·{Fe_2(μ-SR)_2(CO)_4(PPh_3)_2}[R=(CH_2)_3]的制备第34-35页
     ·结果与讨论第35-37页
     ·结论第37页
   ·含两齿膦配体模型化合物的电催化取代合成与表征第37-43页
     ·实验部分第37-38页
       ·[Fe_2(μ-pdt)_2(CO)_5(K~1-PPh_2(CH_2)_nPPh_2)][n=1(dppm),2(dppe),4(dppt)]的制备第37-38页
       ·{Fe_2(μ-pdt)_2(CO)_4[K~2-PPh_2(CH_2)_nPPh_2]}[n=2和{Fe_2(μ-pdt)_2(CO)_4(μ-PPh_2(CH_2)_nPPh_2)}[n=1,2,4]的制备第38页
     ·结果与讨论第38-42页
     ·结论第42-43页
第5章 含二茂铁基团的[Fe_2(CO)_6]化合物的合成、表征及电化学研究第43-63页
   ·引言第43-44页
   ·桥连基团X为烷烃[Fe_2(CO)_(6 or 5)]化合物(3、4、5和6)电化学、合成和表征第44-59页
     ·实验部分第44-47页
     ·结果与讨论第47-59页
       ·化合物3,4,5和6的合成第47-50页
       ·化合物3和4的ECE还原过程的研究第50-51页
       ·化合物3和4的化学反应涉及失去CO过程的研究第51-53页
       ·化合物5还原过程机理的研究第53-55页
       ·化合物6的电化学和催化性质第55-56页
       ·化合物3和5的晶体结构第56-59页
   ·桥连基团X为芳香烃[Fe_2(CO)_6]化合物(7和8)电化学、合成和表征第59-62页
     ·实验部分第59-60页
     ·结果与讨论第60-62页
       ·化合物7的合成与表征第60页
       ·化合物7和8的电化学研究第60-62页
   ·结论第62-63页
致谢第63-64页
参考文献第64-70页
附录 实验表征图谱第70-77页
攻读学位期间的研究成果第77页

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