| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-6页 |
| 第1章 引言 | 第11-30页 |
| 1.1 研究背景 | 第11-12页 |
| 1.2 甲烷重整制氢技术概述 | 第12-15页 |
| 1.2.1 甲烷水蒸气重整制氢 | 第12-13页 |
| 1.2.2 甲烷二氧化碳干气重整制氢 | 第13-14页 |
| 1.2.3 甲烷部分氧化制氢 | 第14-15页 |
| 1.2.4 甲烷自热重整制氢 | 第15页 |
| 1.3 甲烷重整制氢催化剂研究进展 | 第15-21页 |
| 1.3.1 催化剂活性组分 | 第15-16页 |
| 1.3.2 催化剂载体 | 第16-18页 |
| 1.3.3 催化剂助剂 | 第18-19页 |
| 1.3.4 制备方法对催化剂性能的影响 | 第19-21页 |
| 1.4 甲烷重整催化反应机理研究 | 第21-25页 |
| 1.4.1 甲烷水蒸气重整催化反应机理 | 第21-23页 |
| 1.4.2 甲烷二氧化碳干气重整催化反应机理 | 第23-25页 |
| 1.5 重整制氢催化剂失活机理研究 | 第25-28页 |
| 1.5.1 甲烷重整催化剂烧结 | 第26页 |
| 1.5.2 甲烷重整催化剂积碳 | 第26-28页 |
| 1.6 论文选题及研究思路 | 第28-30页 |
| 第2章 实验方法与数据处理 | 第30-37页 |
| 2.1 催化剂合成 | 第30-32页 |
| 2.1.1 主要化学试剂 | 第30页 |
| 2.1.2 实验仪器及气体 | 第30-32页 |
| 2.2 催化剂活性评价 | 第32-34页 |
| 2.2.1 甲烷水蒸气重整反应催化活性评价-常压 | 第32页 |
| 2.2.2 甲烷水蒸气重整反应催化活性评价-高压 | 第32-33页 |
| 2.2.3 甲烷二氧化碳干气重整反应催化活性评价 | 第33-34页 |
| 2.3 催化剂表征 | 第34-37页 |
| 2.3.1 比表面积和孔结构测定 | 第34页 |
| 2.3.2 热重-差示扫描量热法(TGA-DSC) | 第34页 |
| 2.3.3 X射线衍射(XRD) | 第34-35页 |
| 2.3.4 H_2程序升温还原(TPR) | 第35页 |
| 2.3.5 H_2程序升温脱附(H_2-TPD) | 第35页 |
| 2.3.6 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) | 第35页 |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) | 第35-36页 |
| 2.3.8 扫描电镜和透射电镜(SEM、TEM) | 第36-37页 |
| 第3章 介孔Ni-Al_2O_3催化剂的制备及甲烷干气重整性能研究 | 第37-51页 |
| 3.1 引言 | 第37页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第37-38页 |
| 3.2.1 蒸发诱导自组装方法制备介孔Ni-Al_2O_3催化剂 | 第37-38页 |
| 3.2.2 浸渍法制备Ni/Al_2O_3催化剂 | 第38页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第38-51页 |
| 3.3.1 甲烷二氧化碳干气重整活性评价 | 第38-40页 |
| 3.3.2 催化剂积碳分析 | 第40-43页 |
| 3.3.3 催化剂物相分析及孔结构表征 | 第43-46页 |
| 3.3.4 催化剂中Ni活性中心的分散 | 第46-47页 |
| 3.3.5 还原后催化剂TEM分析 | 第47-48页 |
| 3.3.6 催化剂的氧化还原性能 | 第48-49页 |
| 3.3.7 催化剂抗积碳能力提高原因分析 | 第49-50页 |
| 3.3.8 小结 | 第50-51页 |
| 第4章 Zr掺杂介孔镍铝复合氧化物的制备及甲烷干气重整性能研究 | 第51-60页 |
| 4.1 引言 | 第51-52页 |
| 4.2 蒸发诱导自组装法制备Zr掺杂介孔Ni-Al_2O_3催化剂 | 第52页 |
| 4.3 结果与讨论 | 第52-60页 |
| 4.3.1 甲烷二氧化碳干气重整活性评价 | 第52-53页 |
| 4.3.2 催化剂积碳分析 | 第53-54页 |
| 4.3.3 催化剂物相分析 | 第54-56页 |
| 4.3.4 催化剂孔结构表征 | 第56-57页 |
| 4.3.5 还原后催化剂TEM分析 | 第57-58页 |
| 4.3.6 催化剂的氧化还原性能 | 第58-59页 |
| 4.3.7 小结 | 第59-60页 |
| 第5章 Ce掺杂介孔Ni/SiO_2催化剂的制备及甲烷干气重整性能研究 | 第60-72页 |
| 5.1 引言 | 第60-61页 |
| 5.2 催化剂制备 | 第61页 |
| 5.2.1 软模板法制备介孔SiO_2载体 | 第61页 |
| 5.2.2 浸渍法制备CeNi/m-SiO_2催化剂 | 第61页 |
| 5.3 结果与讨论 | 第61-72页 |
| 5.3.1 介孔SiO_2载体的孔结构特征及形貌分析 | 第61-62页 |
| 5.3.2 甲烷二氧化碳干气重整活性评价 | 第62-64页 |
| 5.3.3 催化剂积碳分析 | 第64-65页 |
| 5.3.4 催化剂物相分析 | 第65-66页 |
| 5.3.5 催化剂孔结构表征 | 第66-67页 |
| 5.3.6 催化剂中Ni活性中心的分散 | 第67-68页 |
| 5.3.7 还原后催化剂TEM分析 | 第68-69页 |
| 5.3.8 催化剂的氧化还原性能 | 第69-70页 |
| 5.3.9 小结 | 第70-72页 |
| 第6章 Y_2Zr_2O_7烧绿石负载Ni基催化剂的制备及甲烷水气重整性能研究 | 第72-87页 |
| 6.1 引言 | 第72-73页 |
| 6.2 催化剂制备 | 第73-74页 |
| 6.2.1 共沉淀法制备Y_2Zr_2O_7烧绿石载体 | 第73页 |
| 6.2.2 水热法制备Y_2Zr_2O_7烧绿石载体 | 第73页 |
| 6.2.3 甘氨酸燃烧法制备Y_2Zr_2O_7烧绿石载体 | 第73页 |
| 6.2.4 Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂的制备 | 第73-74页 |
| 6.3 结果与讨论 | 第74-87页 |
| 6.3.1 Y_2Zr_2O_7烧绿石载体的结构及形貌 | 第74-75页 |
| 6.3.2 甲烷水蒸气重整活性评价 | 第75-77页 |
| 6.3.3 催化剂积碳分析 | 第77-79页 |
| 6.3.4 催化剂物相分析 | 第79-81页 |
| 6.3.5 催化剂孔结构表征 | 第81-83页 |
| 6.3.6 还原后Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂中Ni的分散 | 第83-85页 |
| 6.3.7 Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂的氧化还原性能 | 第85-86页 |
| 6.3.8 小结 | 第86-87页 |
| 第7章 等离子体处理Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂用于甲烷二氧化碳重整 | 第87-98页 |
| 7.1 引言 | 第87-88页 |
| 7.2 催化剂制备 | 第88页 |
| 7.2.1 Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂的制备 | 第88页 |
| 7.2.2 等离子体处理Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂 | 第88页 |
| 7.3 结果与讨论 | 第88-98页 |
| 7.3.1 甲烷二氧化碳干气重整活性评价 | 第88-90页 |
| 7.3.2 催化剂积碳分析 | 第90-92页 |
| 7.3.3 催化剂物相分析 | 第92-94页 |
| 7.3.4 还原后催化剂TEM分析 | 第94-95页 |
| 7.3.5 催化剂中Ni活性中心的分散 | 第95-96页 |
| 7.3.6 等离子体处理对Ni/Y_2Zr_2O_7催化剂氧化还原性能的影响 | 第96-97页 |
| 7.3.7 小结 | 第97-98页 |
| 第8章 结论与展望 | 第98-101页 |
| 8.1 引言 | 第98-99页 |
| 8.2 展望 | 第99-101页 |
| 致谢 | 第101-102页 |
| 参考文献 | 第102-112页 |
| 攻读学位期间的研究成果 | 第112页 |
