摘要 | 第3-7页 |
ABSTRACT | 第7-11页 |
第一章 文献综述 | 第18-58页 |
1.1 芳烃 | 第18-20页 |
1.1.1 芳烃用途 | 第18页 |
1.1.2 芳烃来源 | 第18页 |
1.1.3 芳烃生产工艺 | 第18页 |
1.1.4 我国芳烃生产技术的发展现状 | 第18-20页 |
1.2 甲醇制烃类产品技术的发现及研究进展 | 第20-22页 |
1.2.1 甲醇制烃类产品技术的发现 | 第20页 |
1.2.2 甲醇制汽油(MTG)工艺 | 第20-21页 |
1.2.3 甲醇制烯烃/丙烯(MTO/MTP)工艺 | 第21-22页 |
1.2.4 甲醇制芳烃(MTA)工艺 | 第22页 |
1.3 甲醇制芳烃研究进展 | 第22-45页 |
1.3.1 甲醇制芳烃反应工艺研究进展 | 第22-25页 |
1.3.2 甲醇制芳烃反应机理研究进展 | 第25-33页 |
1.3.3 甲醇制芳烃催化剂研究进展 | 第33-45页 |
1.4 本论文的研究思路及主要内容 | 第45-47页 |
参考文献 | 第47-58页 |
第二章 实验部分 | 第58-66页 |
2.1 实验试剂及仪器 | 第58-59页 |
2.2 催化剂的制备 | 第59-60页 |
2.3 甲醇芳构化(MTA)催化性能测试 | 第60页 |
2.4 催化剂再生 | 第60页 |
2.5 产物分析、计算方法及活性评价指标 | 第60-62页 |
2.5.1 产物分析方法 | 第60-61页 |
2.5.2 产物计算方法 | 第61-62页 |
2.5.3 催化剂活性评价指标 | 第62页 |
2.6 催化剂的表征 | 第62-66页 |
2.6.1 X射线衍射(XRD) | 第62页 |
2.6.2 氮气(N_2)等温吸附脱附(N_2adsorption-desorption) | 第62-63页 |
2.6.3 氨气(NH_3)程序升温脱附(NH_3-TPD) | 第63页 |
2.6.4 原位红外光谱(InsituFT-IR)及吡啶吸附红外光谱(Py-IR) | 第63页 |
2.6.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第63页 |
2.6.6 高分辨透射电子显微镜(HRTEM) | 第63-64页 |
2.6.7 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) | 第64页 |
2.6.8 热重(TG) | 第64页 |
2.6.9 漫反射紫外可见光谱(UV-Vis) | 第64页 |
2.6.10 X射线光电子能谱(XPS) | 第64页 |
2.6.11 电位滴定(PT) | 第64页 |
2.6.12 漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS) | 第64-65页 |
2.6.13 电感耦合等离子体发射光谱(ICP) | 第65页 |
2.6.14 核磁共振波谱(NMR) | 第65页 |
2.6.15 X射线荧光光谱(XRF) | 第65-66页 |
第三章 改进干胶法制备介孔ZSM-5沸石及催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能研究 | 第66-90页 |
3.1 引言 | 第66-68页 |
3.2 实验部分 | 第68-70页 |
3.2.1 催化剂制备 | 第68-70页 |
3.2.2 催化剂表征 | 第70页 |
3.2.3 MTA催化性能测试 | 第70页 |
3.2.4 产物分析、计算方法及活性评价指标 | 第70页 |
3.3 结果与讨论 | 第70-79页 |
3.3.1 XRD分析 | 第70-71页 |
3.3.2 FT-IR分析 | 第71-72页 |
3.3.3 N_2吸附-脱附分析 | 第72-74页 |
3.3.4 TEM分析 | 第74-75页 |
3.3.5 NH_3-TPD分析 | 第75-76页 |
3.3.6 27AlNMR分析 | 第76页 |
3.3.7 SEM分析 | 第76-79页 |
3.4 MTA催化性能测试 | 第79-81页 |
3.4.1 甲醇转化率 | 第79-80页 |
3.4.2 BTX选择性 | 第80-81页 |
3.5 D-HZSM-5-4催化剂的水热稳定性测试 | 第81-82页 |
3.6 催化剂的质地特性和酸性质与甲醇芳构化催化性能之间的关系 | 第82-84页 |
3.7 本章小结 | 第84-85页 |
参考文献 | 第85-90页 |
第四章 纳米晶自组装多级孔ZSM-5沸石微球的制备及催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能研究 | 第90-114页 |
4.1 引言 | 第90-91页 |
4.2 实验部分 | 第91-93页 |
4.2.1 催化剂制备 | 第91-92页 |
4.2.2 催化剂表征 | 第92-93页 |
4.2.3 MTA催化性能测试 | 第93页 |
4.2.4 产物分析、计算方法及活性评价指标 | 第93页 |
4.3 结果与讨论 | 第93-99页 |
4.3.1 XRD分析 | 第93页 |
4.3.2 SEM分析 | 第93-94页 |
4.3.3 HRTEM分析 | 第94-95页 |
4.3.4 N_2吸附-脱附及ICP分析 | 第95-96页 |
4.3.5 NH_3-TPD分析 | 第96-97页 |
4.3.6 Py-IR分析 | 第97-98页 |
4.3.7 FT-IR分析 | 第98-99页 |
4.4 MTA催化性能测试 | 第99-103页 |
4.4.1 甲醇转化率 | 第100-101页 |
4.4.2 BTX选择性 | 第101-102页 |
4.4.3 催化剂再生 | 第102-103页 |
4.5 催化剂性质与产物分布之间的关系 | 第103-104页 |
4.6 催化剂酸性质与BTX选择性之间的关系 | 第104-106页 |
4.7 催化剂性质与积碳之间的关系 | 第106-108页 |
4.8 本章小结 | 第108-109页 |
参考文献 | 第109-114页 |
第五章 氟硅酸锌改性HZSM-5沸石微球催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能研究 | 第114-146页 |
5.1 引言 | 第114-115页 |
5.2 实验部分 | 第115-116页 |
5.2.1 催化剂制备 | 第115-116页 |
5.2.2 催化剂表征 | 第116页 |
5.2.3 MTA催化性能测试 | 第116页 |
5.2.4 产物分析、计算方法及活性评价指标 | 第116页 |
5.3 结果与讨论 | 第116-131页 |
5.3.1 XRD分析 | 第116-117页 |
5.3.2 In-SituFT-IR分析 | 第117-118页 |
5.3.3 29SiMASNMR分析 | 第118-120页 |
5.3.4 SEM分析 | 第120-121页 |
5.3.5 N_2吸附-脱附分析 | 第121-123页 |
5.3.6 NH_3-TPD分析 | 第123-124页 |
5.3.7 Py-IR分析 | 第124-125页 |
5.3.8 UV-Vis分析 | 第125-128页 |
5.3.9 XPS分析 | 第128-129页 |
5.3.10 电位滴定分析 | 第129-131页 |
5.3.11 1,3,5-三甲基苯的转化分析 | 第131页 |
5.4 MTA催化性能测试 | 第131-134页 |
5.4.1 甲醇转化率 | 第131-132页 |
5.4.2 BTX选择性 | 第132-133页 |
5.4.3 反应温度优化 | 第133-134页 |
5.5 催化剂外表面酸位与积碳之间的关系 | 第134-135页 |
5.6 催化剂理化性质与催化剂稳定性之间的关系 | 第135-136页 |
5.7 催化剂理化性质与产物分布之间的关系 | 第136-137页 |
5.8 ZnSiF_6改性HZSM-5催化剂上甲醇转化的反应路径 | 第137-139页 |
5.9 本章小结 | 第139-140页 |
参考文献 | 第140-146页 |
第六章 Zn、Ni双金属氧化物改性HZSM-5分子筛催化甲醇制芳烃(MTA)反应性能研究 | 第146-162页 |
6.1 引言 | 第146页 |
6.2 实验部分 | 第146-147页 |
6.2.1 催化剂制备 | 第146-147页 |
6.2.2 催化剂表征 | 第147页 |
6.2.3 MTA催化性能测试 | 第147页 |
6.2.4 产物分析、计算方法及活性评价指标 | 第147页 |
6.3 结果与讨论 | 第147-152页 |
6.3.1 XRD及HRTEM分析 | 第147-149页 |
6.3.2 NH_3-TPD分析 | 第149-150页 |
6.3.3 Py-IR分析 | 第150-151页 |
6.3.4 XPS分析 | 第151-152页 |
6.3.5 XRF分析 | 第152页 |
6.4 MTA催化性能测试 | 第152-155页 |
6.4.1 甲醇转化率 | 第152-153页 |
6.4.2 BTX选择性 | 第153-154页 |
6.4.3 甲醇芳构化反应的产物分布 | 第154-155页 |
6.5 催化剂酸性质与BTX选择性之间的关系 | 第155页 |
6.6 催化剂酸性质与催化剂稳定性之间的关系 | 第155-156页 |
6.7 Zn/HZSM-5和Zn-Ni/HZSM-5催化剂上甲醇转化的反应路径 | 第156-158页 |
6.8 本章小结 | 第158-159页 |
参考文献 | 第159-162页 |
第七章 总结与展望 | 第162-166页 |
7.1 主要结论 | 第162-164页 |
7.2 展望与建议 | 第164-166页 |
致谢 | 第166-168页 |
攻读学位期间发表的相关成果目录 | 第168-170页 |
博士学位论文独创性说明 | 第170页 |