| 摘要 | 第3-4页 |
| ABSTRACT | 第4-5页 |
| 目录 | 第6-10页 |
| 第一章 文献综述 | 第10-39页 |
| 1.1 环氧丙烷的生产工艺 | 第10-14页 |
| 1.1.1 氯醇法 | 第10-11页 |
| 1.1.2 共氧化法 | 第11-12页 |
| 1.1.3 过氧化氢直接氧化法（HPPO 法） | 第12页 |
| 1.1.4 电化学氧化技术 | 第12页 |
| 1.1.5 生物酶催化氧化技术 | 第12页 |
| 1.1.6 光催化氧化技术 | 第12-13页 |
| 1.1.7 过氧乙酸法 | 第13页 |
| 1.1.8 胶束催化技术 | 第13页 |
| 1.1.9 氧气直接氧化法 | 第13-14页 |
| 1.2 环氧丙烷的生产现状 | 第14-15页 |
| 1.3 钛硅分子筛结构及合成方法 | 第15-25页 |
| 1.3.1 钛硅分子筛的结构特点 | 第15-17页 |
| 1.3.2 钛硅分子筛的合成方法 | 第17-25页 |
| 1.4 钛硅分子筛的物化性质 | 第25-27页 |
| 1.4.1 钛硅分子筛中钛的存在状态 | 第25-26页 |
| 1.4.2 钛硅分子筛的酸性中心 | 第26页 |
| 1.4.3 钛硅分子筛的疏水性 | 第26页 |
| 1.4.4 钛硅分子筛的扩散性质 | 第26-27页 |
| 1.5 催化剂成型 | 第27-29页 |
| 1.5.1 催化剂成型的意义 | 第27页 |
| 1.5.2 催化剂成型的方法 | 第27-29页 |
| 1.6 钛硅分子筛的应用 | 第29-32页 |
| 1.6.1 TS-1 分子筛催化醇的氧化 | 第30-31页 |
| 1.6.2 TS-1 分子筛催化酮氨氧化 | 第31页 |
| 1.6.3 TS-1 分子筛催化酚羟基化 | 第31-32页 |
| 1.6.4 TS-1 分子筛催化烷烃氧化成醇或酮 | 第32页 |
| 1.6.5 TS-1 分子筛的酸催化性能 | 第32页 |
| 1.7 丙烯环氧化反应机理 | 第32-35页 |
| 1.8 烯烃环氧化 TS-1 分子筛催化剂的失活及再生研究进展 | 第35-37页 |
| 1.8.1 TS-1 分子筛失活研究进展 | 第35-36页 |
| 1.8.2 TS-1 分子筛的再生研究进展 | 第36-37页 |
| 1.9 本课题的研究内容和意义 | 第37-39页 |
| 第二章 实验部分 | 第39-48页 |
| 2.1 实验试剂与仪器 | 第39-40页 |
| 2.1.1 实验试剂 | 第39-40页 |
| 2.1.2 实验仪器 | 第40页 |
| 2.2 四丙基氢氧化铵(TPAOH)的制备 | 第40-41页 |
| 2.3 钛硅分子筛的合成 | 第41-42页 |
| 2.4 挤条成型催化剂的制备 | 第42-43页 |
| 2.5 催化剂的评价 | 第43-45页 |
| 2.5.1 低压反应流程及实验装置 | 第43页 |
| 2.5.2 高压反应流程及实验装置 | 第43-44页 |
| 2.5.3 分析方法 | 第44页 |
| 2.5.4 评价指标 | 第44-45页 |
| 2.6 催化剂的表征 | 第45-48页 |
| 2.6.1 X-射线粉末衍射（XRD） | 第45-46页 |
| 2.6.2 X-射线光电子能谱(XPS) | 第46页 |
| 2.6.3 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) | 第46页 |
| 2.6.4 紫外漫反射光谱(UV-Vis) | 第46页 |
| 2.6.5 扫描电子显微镜(SEM) | 第46页 |
| 2.6.6 热失重分析法(TGA) | 第46-47页 |
| 2.6.7 氮吸附测试 | 第47-48页 |
| 第三章 反应前后 TS-1 的表征 | 第48-55页 |
| 3.1 X-射线衍射(XRD) | 第48-49页 |
| 3.2 X-射线光电子能谱(XPS) | 第49-50页 |
| 3.3 傅里叶红外光谱（FT-IR） | 第50-51页 |
| 3.4 紫外漫反射光谱(UV-vis) | 第51页 |
| 3.5 热重分析(TGA) | 第51-52页 |
| 3.6 氮吸附测试(BET) | 第52-54页 |
| 3.7 扫描电镜(SEM) | 第54页 |
| 3.8 本章小结 | 第54-55页 |
| 第四章 TS-1 催化剂上过氧化氢的分解反应 | 第55-61页 |
| 4.1 温度的影响 | 第55-56页 |
| 4.2 不同温度的反应级数和速率常数的确定 | 第56-58页 |
| 4.3 活化能的确定 | 第58-59页 |
| 4.4 丙烯环氧化反应中过氧化氢的分解 | 第59页 |
| 4.5 本章小结 | 第59-61页 |
| 第五章 高压固定床中的丙烯环氧化反应研究 | 第61-80页 |
| 5.1 高压固定床中的丙烯环氧化反应的稳定性 | 第61-62页 |
| 5.2 温度对反应的影响 | 第62-63页 |
| 5.3 过氧化氢浓度对反应的影响 | 第63-64页 |
| 5.4 操作压力对反应的影响 | 第64-65页 |
| 5.5 甲醇浓度对反应的影响 | 第65-66页 |
| 5.6 主反应和副反应速率方程 | 第66-70页 |
| 5.6.1 主反应 | 第67页 |
| 5.6.2 副反应 | 第67-70页 |
| 5.7 动力学模型 | 第70-74页 |
| 5.7.1 反应机理 | 第70-72页 |
| 5.7.2 动力学参数估算 | 第72-74页 |
| 5.8 拟合结果的验证 | 第74-78页 |
| 5.8.1 Eley-Rideal 和 Langmuir-Hinshelwood 动力学模型的验证 | 第74-75页 |
| 5.8.2 使用 Eley-Rideal (H2O2吸附)机理模型对反应条件实验进行模拟 | 第75-78页 |
| 5.9 本章小结 | 第78-80页 |
| 第六章 低压固定床中的丙烯环氧化反应研究 | 第80-93页 |
| 6.1 低压固定床中的丙烯环氧化反应的稳定性 | 第80页 |
| 6.2 反应温度对反应的影响 | 第80-81页 |
| 6.3 丙烯压力对反应的影响 | 第81-82页 |
| 6.4 过氧化氢浓度对反应的影响 | 第82-83页 |
| 6.5 甲醇浓度对反应的影响 | 第83-84页 |
| 6.6 反应速率方程 | 第84-85页 |
| 6.7 动力学模型 | 第85-87页 |
| 6.7.1 反应机理 | 第85-86页 |
| 6.7.2 动力学参数估算 | 第86-87页 |
| 6.8 拟合结果的验证 | 第87-91页 |
| 6.8.1 Eley-Rideal 和 Langmuir-Hinshelwood 动力学模型的验证 | 第87-88页 |
| 6.8.2 使用 Eley-Rideal (H2O2吸附)机理模型对反应条件实验进行模拟 | 第88-91页 |
| 6.9 本章小结 | 第91-93页 |
| 第七章 结论 | 第93-97页 |
| 7.1 结论 | 第93-95页 |
| 7.2 本工作的创新点 | 第95页 |
| 7.3 展望 | 第95-97页 |
| 参考文献 | 第97-106页 |
| 附录 | 第106-111页 |
| 1. 丙烯环氧化反应体系分析方法 | 第106-107页 |
| 2. 色质联用 | 第107-108页 |
| 3. 积分反应器反应速率r_H2O2的计算方法 | 第108-109页 |
| 4. 微分反应器反应速率r_H2O2的计算方法 | 第109页 |
| 5．动力学参数估算过程 | 第109-111页 |
| 发表论文和参加科研情况说明 | 第111-112页 |
| 致谢 | 第112页 |
