| 摘要 | 第3-6页 |
| ABSTRACT | 第6-8页 |
| 第一章 绪论 | 第12-20页 |
| 1.1 选题背景 | 第12页 |
| 1.2 NO的还原 | 第12-15页 |
| 1.2.1 NH_3还原剂及所用的催化剂 | 第12-13页 |
| 1.2.2 CO还原剂及还原催化剂 | 第13页 |
| 1.2.3 H_2还原剂及所用催化剂 | 第13-14页 |
| 1.2.4 NO还原剂和催化剂的选择 | 第14-15页 |
| 1.3 Hg~0的脱除 | 第15-17页 |
| 1.3.1 Hg~0的吸附直接脱除 | 第15-16页 |
| 1.3.2 Hg~0的氧化间接脱除 | 第16-17页 |
| 1.3.3 Hg~0脱除的催化剂选择 | 第17页 |
| 1.4 NO和Hg~0的共脱除 | 第17-18页 |
| 1.5 研究的思路、目的和内容 | 第18-20页 |
| 第二章 理论基础 | 第20-24页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第20-21页 |
| 2.1.1 Thomas-Fermi模型 | 第20-21页 |
| 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理 | 第21页 |
| 2.1.3 Kohn-Sham方程 | 第21页 |
| 2.2 交换相关泛函 | 第21-22页 |
| 2.2.1 局域密度近似（LDA） | 第21-22页 |
| 2.2.2 广义梯度近似（GGA） | 第22页 |
| 2.3 过渡态理论 | 第22-23页 |
| 2.4 VASP软件包 | 第23-24页 |
| 第三章 阶梯面Pd(211)上H_2还原NO | 第24-50页 |
| 引言 | 第24页 |
| 3.1 计算的模型和参数 | 第24-26页 |
| 3.1.1 Pd(211)表面模型的构建 | 第24-25页 |
| 3.1.2 计算的参数 | 第25-26页 |
| 3.2 NO还原过程中可能物种的吸附 | 第26-30页 |
| 3.2.1 N_xO_y (x, y=0-2)的吸附 | 第28-29页 |
| 3.2.2 HNO，NOH，NHOH和NH_2OH的吸附 | 第29页 |
| 3.2.3 N_xHy (x=0-1, y=1-3)，OH和H_2O的吸附 | 第29-30页 |
| 3.3 NO的解离及相关反应 | 第30-36页 |
| 3.3.1 NO的解离和加氢 | 第30-31页 |
| 3.3.2 HNO和NOH的相关反应 | 第31-34页 |
| 3.3.3 中间体NHOH的加氢和直接解离 | 第34-36页 |
| 3.3.4 N和NH的有利生成路径 | 第36页 |
| 3.4 Pd(211)面上NO还原产物的生成 | 第36-41页 |
| 3.4.1 经活性N生成N_2的路径 | 第37-38页 |
| 3.4.2 经NO二聚体生成N_2的路径 | 第38-39页 |
| 3.4.3 NH_3的生成 | 第39-40页 |
| 3.4.4 H_2O的生成 | 第40-41页 |
| 3.5 Pd(211)面催化活性和选择性的比较 | 第41-48页 |
| 3.5.1 Pd(211)面上NO还原的催化活性 | 第41-43页 |
| 3.5.2 微观动力学分析 | 第43-48页 |
| 3.6 本章小结 | 第48-50页 |
| 第四章 TiO_2负载Pd催化剂上NO的还原 | 第50-70页 |
| 引言 | 第50页 |
| 4.1 Pd_6/TiO_2、Pd/TiO_2和PdTi_(x-1)O_(2x)模型的构建和参数的选择 | 第50-54页 |
| 4.1.1 负载型Pd_6/TiO_2模型 | 第50-52页 |
| 4.1.2 负载型Pd/TiO_2模型和掺杂型PdTi_(x-1)O_(2x)模型 | 第52-53页 |
| 4.1.3 计算参数的选择 | 第53-54页 |
| 4.2 NO还原可能物种的吸附 | 第54-58页 |
| 4.2.1 Pd_6/TiO_2上物种的吸附 | 第54-56页 |
| 4.2.2 Pd/TiO_2上N_xO_yH_z（x, y, z=0,1）的吸附 | 第56-57页 |
| 4.2.3 PdTi_(x-1)O_(2x)上N_xO_yH_z（x, y, z=0-2）的吸附 | 第57-58页 |
| 4.3 Pd_6/TiO_2上NO的还原路径 | 第58-66页 |
| 4.3.1 NO的解离和加氢反应 | 第58-60页 |
| 4.3.2 HNO的相关反应 | 第60-61页 |
| 4.3.3 NHOH的相关反应 | 第61-62页 |
| 4.3.4 N_2的生成 | 第62-64页 |
| 4.3.5 N_2O的生成 | 第64-65页 |
| 4.3.6 NH_3的生成 | 第65页 |
| 4.3.7 H_2O的生成 | 第65-66页 |
| 4.4 PdTi_(x-1)O_(2x)催化剂上NO的还原 | 第66-67页 |
| 4.5 选择性和活性的比较 | 第67-69页 |
| 4.6 本章小结 | 第69-70页 |
| 第五章 NO还原过程中的活性中间体对Hg~0脱除的作用 | 第70-82页 |
| 引言 | 第70页 |
| 5.1 重要含氧中间体 | 第70页 |
| 5.2 Pd(211)、Pd_6/TiO_2和PdTi_(x-1)O_(2x)上含Hg物种的吸附 | 第70-75页 |
| 5.2.1 Hg~0的吸附 | 第71-73页 |
| 5.2.2 不同催化剂上HgO的吸附 | 第73-75页 |
| 5.3 HgO的生成路径 | 第75-78页 |
| 5.3.1 Pd(211)上NO，N_2O和O对Hg~0的氧化 | 第75-77页 |
| 5.3.2 Pd_6/TiO_2上NO，N_2O和O对Hg~0的氧化 | 第77-78页 |
| 5.3.3 PdTi_(x-1)O_(2x)上活性O氧化Hg~0 | 第78页 |
| 5.4 H_2对Hg~0氧化的影响 | 第78-80页 |
| 5.5 同时脱除效果的比较 | 第80-81页 |
| 5.6 本章小结 | 第81-82页 |
| 第六章 总结与展望 | 第82-84页 |
| 6.1 全文总结 | 第82-83页 |
| 6.2 创新点 | 第83页 |
| 6.3 本文研究工作中的不足与建议 | 第83-84页 |
| 参考文献 | 第84-96页 |
| 致谢 | 第96-97页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第97页 |
