| 摘要 | 第4-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 主要缩写表 | 第20-21页 |
| 1 绪论 | 第21-45页 |
| 1.1 研究背景与意义 | 第21-31页 |
| 1.1.1 氮氧化物的危害 | 第22-23页 |
| 1.1.2 我国氮氧化物排放现状 | 第23-25页 |
| 1.1.3 氮氧化物处理技术与工艺 | 第25-31页 |
| 1.2 NH_3选择性催化还原技术研究进展 | 第31-42页 |
| 1.2.1 NH_3-SCR催化剂体系 | 第31-38页 |
| 1.2.2 NH_3-SCR反应机理研究 | 第38-42页 |
| 1.3 催化剂中的构效关系 | 第42-43页 |
| 1.4 本文主要研究思路及内容 | 第43-45页 |
| 2 实验部分 | 第45-52页 |
| 2.1 实验原料与仪器 | 第45-47页 |
| 2.2 催化剂性能评价 | 第47-48页 |
| 2.2.1 活性评价 | 第47页 |
| 2.2.2 动力学研究 | 第47-48页 |
| 2.3 催化剂组成及性质表征 | 第48-51页 |
| 2.3.1 物理结构表征 | 第48-49页 |
| 2.3.2 组成分析 | 第49页 |
| 2.3.3 化学与电子性质 | 第49页 |
| 2.3.4 程序升温技术 | 第49-51页 |
| 2.4 密度泛函数理论(DFT)计算 | 第51页 |
| 2.5 原位红外漫反射光谱研究(in situ DRIFTS) | 第51-52页 |
| 3 铁铈复合氧化物的制备及其选择催化还原NO_x探究 | 第52-74页 |
| 3.1 引言 | 第52页 |
| 3.2 催化剂制备 | 第52-53页 |
| 3.2.1 铁掺杂量的计算 | 第53页 |
| 3.2.2 间隙位Fe~(3+)理论量的计算 | 第53页 |
| 3.3 铁铈催化剂的结构研究 | 第53-58页 |
| 3.3.1 N_2吸脱附分析 | 第53-55页 |
| 3.3.2 XRD分析 | 第55-56页 |
| 3.3.3 Raman光谱分析 | 第56-57页 |
| 3.3.4 组成结构关系 | 第57-58页 |
| 3.4 化学及电子性质研究 | 第58-62页 |
| 3.4.1 H_2-TPR分析 | 第58-60页 |
| 3.4.2 UV-vis光谱研究 | 第60页 |
| 3.4.3 XPS光电子能谱研究 | 第60-61页 |
| 3.4.4 DFT计算研究 | 第61-62页 |
| 3.5 NH_3和NO_x吸附性能研究 | 第62-66页 |
| 3.5.1 Py-FTIR分析 | 第62-63页 |
| 3.5.2 NO-TPD分析 | 第63-65页 |
| 3.5.3 NH_3-TPD分析 | 第65-66页 |
| 3.6 铁铈催化剂的SCR性能研究 | 第66-72页 |
| 3.6.1 铁铈催化剂活性评价 | 第66-67页 |
| 3.6.2 铁铈催化剂反应动力学研究 | 第67-69页 |
| 3.6.3 催化剂构效关系 | 第69-72页 |
| 3.7 本章小结 | 第72-74页 |
| 4. 铁钨复合氧化物催化剂选择性催化还原NO_x研究 | 第74-91页 |
| 4.1 引言 | 第74页 |
| 4.2 催化剂制备 | 第74-75页 |
| 4.3 不同条件下活性测试 | 第75-78页 |
| 4.3.1 NH_3-SCR性能与反应动力学研究 | 第75-77页 |
| 4.3.2 不同煅烧温度及空速对活性的影响 | 第77-78页 |
| 4.4 组成与结构研究 | 第78-81页 |
| 4.4.1 XRD分析 | 第78-79页 |
| 4.4.2 HRTEM分析 | 第79-81页 |
| 4.4.3 N_2物理吸附分析 | 第81页 |
| 4.5 化学电子性质研究 | 第81-85页 |
| 4.5.1 DFT计算 | 第81-82页 |
| 4.5.2 XPS光谱分析 | 第82-84页 |
| 4.5.3 UV-vis光谱分析 | 第84-85页 |
| 4.6 表面酸性及NO吸附物种探究 | 第85-89页 |
| 4.6.1 酸性研究(原位DRIFTS) | 第85-87页 |
| 4.6.2 不同NO_x吸附物种研究(原位DRIFTS) | 第87-89页 |
| 4.7 本章小结 | 第89-91页 |
| 5. 铁钨复合氧化物NH_3-SCR反应机理研究 | 第91-103页 |
| 5.1 引言 | 第91页 |
| 5.2 催化剂制备 | 第91-92页 |
| 5.3 吸附物种的辨别 | 第92-94页 |
| 5.3.1 NO_x吸附物种的研究 | 第92-93页 |
| 5.3.2 NH_3吸附物种的研究 | 第93-94页 |
| 5.4 低温区的SCR反应机理 | 第94-98页 |
| 5.4.1 吸附态NH_3和吸附态NO_x的反应行为 | 第94-96页 |
| 5.4.2 低温反应路径分析 | 第96-98页 |
| 5.5 高温区的SCR反应机理 | 第98-101页 |
| 5.5.1 吸附态NH_3和吸附态NO_x的反应行为 | 第98-100页 |
| 5.5.2 高温反应路径分析 | 第100-101页 |
| 5.6 本章小结 | 第101-103页 |
| 6. 铁钨催化剂抗硫性能及机理探究 | 第103-121页 |
| 6.1 引言 | 第103页 |
| 6.2 催化剂制备及处理 | 第103-104页 |
| 6.3 SO_x物种的形成及判定 | 第104-106页 |
| 6.3.1 原位红外SO_x分析 | 第104-105页 |
| 6.3.2 SO_2-TPDC分析 | 第105-106页 |
| 6.4 NH_3-SCR活性测试及动力学研究 | 第106-109页 |
| 6.4.1 硫化后样品性能及动力学测试 | 第106-107页 |
| 6.4.2 不同条件硫化后样品性能测试 | 第107-109页 |
| 6.5 催化剂性质研究 | 第109-113页 |
| 6.5.1 物理化学性质(XRD和XPS) | 第109-110页 |
| 6.5.2 NO_x吸附性能研究(in situ DRIFT) | 第110-111页 |
| 6.5.3 NH_3吸附性能研究(in situ DRIFT) | 第111-113页 |
| 6.6 硫化后催化剂NH_3-SCR反应机理探究 | 第113-119页 |
| 6.6.1 低温区S-FeW催化剂反应路径 | 第113-116页 |
| 6.6.2 高温区S-FeW催化剂反应路径 | 第116-119页 |
| 6.7 本章小结 | 第119-121页 |
| 7. 结论与展望 | 第121-124页 |
| 7.1 结论 | 第121-122页 |
| 7.2 创新点 | 第122页 |
| 7.3 展望 | 第122-124页 |
| 参考文献 | 第124-141页 |
| 作者简介 | 第141页 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 | 第141-144页 |
| 致谢 | 第144页 |
