| 摘要 | 第1-7页 |
| Abstract | 第7-10页 |
| 目录 | 第10-14页 |
| Contents | 第14-19页 |
| 插图或附表清单 | 第19-27页 |
| 注释说明清单 | 第27-29页 |
| 第1章 绪论 | 第29-37页 |
| ·选题的研究意义和必要性 | 第29页 |
| ·国内外研究概况及发展趋势 | 第29-30页 |
| ·文献综述 | 第30-35页 |
| ·煤中的硫的形态及降解过程中的迁移 | 第31-33页 |
| ·煤中硫的赋存形态 | 第31-32页 |
| ·煤降解过程中硫的迁移规律 | 第32-33页 |
| ·煤降解过程中量子化学计算方法的应用 | 第33页 |
| ·量子化学计算方法在模型化合物降解中的应用 | 第33-34页 |
| ·煤降解及脱硫反应最优路径的确定 | 第34-35页 |
| ·立项背景、研究目的和研究内容 | 第35-37页 |
| 第2章 理论基础 | 第37-65页 |
| ·引言 | 第37-39页 |
| ·量子化学计算的基本原理和方法 | 第39-57页 |
| ·Schrodinger方程与基本近似条件 | 第39-40页 |
| ·密度泛函理论 | 第40-50页 |
| ·密度泛函理论的由来 | 第40-43页 |
| ·密度泛函理论的基本原理 | 第43-48页 |
| ·Thomas-Feimi模型 | 第44-45页 |
| ·密度泛函理论的两个基本原理 | 第45页 |
| ·Hohenberg-Kohn定理 | 第45页 |
| ·科恩-沈吕九方程 | 第45-47页 |
| ·交换关联泛函 | 第47-48页 |
| ·密度泛函理论的修正与扩充 | 第48-50页 |
| ·分子动力学理论 | 第50-54页 |
| ·运动方程(Equations of Motion) | 第50-51页 |
| ·运动方程的数值算法 | 第51页 |
| ·计算模拟中的不同系综的实现 | 第51-54页 |
| ·从头算分子动力学 | 第54-57页 |
| ·本文使用的软件介绍 | 第57-65页 |
| ·Materials studio软件概况 | 第57-58页 |
| ·密度泛函理论计算模块 | 第58-65页 |
| ·电荷密度分布与布居数分析 | 第59-61页 |
| ·振动频率计算 | 第61-62页 |
| ·零点振动能 | 第62页 |
| ·反应过渡态理论 | 第62-65页 |
| 第3章 新峪煤分析及其含硫模型化合物的确定 | 第65-73页 |
| ·引言 | 第65页 |
| ·新峪煤的实验分析 | 第65-71页 |
| ·新峪精煤及各族组分工业分析和元素分析 | 第65-66页 |
| ·全组分分离实验测定有机硫赋存规律与分布 | 第66-67页 |
| ·新峪精煤煤样S_(2p)的XPS峰归属及相对含量 | 第67页 |
| ·煤全组分分离实验 | 第67-71页 |
| ·煤全组分分离实验装置 | 第67-68页 |
| ·煤全组分分离实验流程图 | 第68-69页 |
| ·煤全组分分离实验结果 | 第69-71页 |
| ·本章小结 | 第71-73页 |
| 第4章 新峪煤局部结构及含硫模型化合物性质研究 | 第73-95页 |
| ·引言 | 第73-74页 |
| ·计算方法 | 第74页 |
| ·结果与讨论 | 第74-80页 |
| ·分子结构 | 第74-75页 |
| ·Mulliken电荷 | 第75-76页 |
| ·红外、拉曼光谱 | 第76-78页 |
| ·二苯并噻吩的态密度(DOS)及局域态密度(PDOS)分析 | 第78页 |
| ·热力学性质 | 第78-79页 |
| ·反应活性 | 第79-80页 |
| ·新峪精煤中八种含硫模型化合物性能比较 | 第80-87页 |
| ·新峪煤局部结构与反应性 | 第87-93页 |
| ·几何构型分析 | 第89-91页 |
| ·反应活性 | 第91-93页 |
| ·Mulliken电荷布居数分析 | 第93页 |
| ·新峪煤局部结构的裂解途径分析 | 第93页 |
| ·本章小结 | 第93-95页 |
| 第5章 含硫模型化合物在外加能量场作用下的性质研究 | 第95-121页 |
| ·引言 | 第95页 |
| ·840MHz微波辐照前后煤中有机硫相对含量变化 | 第95-96页 |
| ·煤及模型化合物对微波的响应实验 | 第96-102页 |
| ·煤中含硫结构对外加能量响应的量子力学分析 | 第102-118页 |
| ·计算方法 | 第102-103页 |
| ·结果与讨论 | 第103-118页 |
| ·模型化合物键长对外加电场的响应 | 第103-104页 |
| ·模型化合物HOMO和LUMO对外加电场的响应 | 第104-105页 |
| ·模型化合物振动光谱对外加电场的响应 | 第105-106页 |
| ·Mulliken电荷对外加电场的响应 | 第106-108页 |
| ·模型化合物各种性能对外加电场的响应 | 第108页 |
| ·煤中含硫键对外加能量的响应规律 | 第108-117页 |
| ·模型化合物对外加温度场的响应 | 第117-118页 |
| ·本章小结 | 第118-121页 |
| 第6章 含硫模型化合物在外电场作用下的降解机理研究 | 第121-143页 |
| ·引言 | 第121页 |
| ·含硫模型化合物的选择 | 第121页 |
| ·降解动力学机理的量子化学计算方法和参数选择 | 第121-122页 |
| ·噻吩的降解反应机理 | 第122-130页 |
| ·H_2S释放机理的提出 | 第123-125页 |
| ·以H转移为第一步的H_2S生成过程 | 第125-126页 |
| ·热力学计算和讨论 | 第126-128页 |
| ·动力学计算及讨论 | 第128-130页 |
| ·加入外电场作用下噻吩的降解反应机理 | 第130-139页 |
| ·理论方法 | 第130-131页 |
| ·加入外电场情况下H_2S的释放机理 | 第131-139页 |
| ·加入外电场作用下以H转移为第一步的H_2S生成过程 | 第133-135页 |
| ·加入外电场作用下热力学计算和讨论 | 第135-137页 |
| ·加入外电场作用下动力学计算及讨论 | 第137-139页 |
| ·外电场作用下不同含硫模型化合物裂解过程比较分析 | 第139-140页 |
| ·本章小结 | 第140-143页 |
| 第7章 结论与展望 | 第143-147页 |
| ·结论 | 第143-144页 |
| ·论文的创新点 | 第144-145页 |
| ·建议与展望 | 第145-147页 |
| 参考文献 | 第147-163页 |
| 致谢 | 第163-165页 |
| 作者简介及读博期间主要科研成果 | 第165-166页 |
