| 摘要 | 第3-5页 |
| ABSTRACT | 第5-7页 |
| 第一章 绪论 | 第11-19页 |
| 1.1 煤合成气中H_2S的脱除重要性 | 第11-12页 |
| 1.2 煤合成气中H_2S的脱除方法和工艺 | 第12-13页 |
| 1.2.1 湿法脱硫 | 第12-13页 |
| 1.2.2 干法脱硫 | 第13页 |
| 1.3 氧化铁基高温脱硫剂 | 第13-15页 |
| 1.3.1 氧化铁基脱硫剂的脱硫研究 | 第13-14页 |
| 1.3.2 氧化铁脱硫剂的再生研究 | 第14-15页 |
| 1.4 氧化铁基脱硫剂在脱硫过程中所存在的问题 | 第15页 |
| 1.5 量子化学计算方法对脱硫及脱硫剂再生的研究现状 | 第15-17页 |
| 1.6 选题思路和研究目的 | 第17页 |
| 1.6.1 选题思路 | 第17页 |
| 1.6.2 研究目的 | 第17页 |
| 1.7 研究内容 | 第17-19页 |
| 第二章 理论基础 | 第19-27页 |
| 2.1 密度泛函理论 | 第20-21页 |
| 2.1.1 密度泛函理论的发展 | 第20-21页 |
| 2.1.2 交换相关泛函 | 第21页 |
| 2.2 CASTEP程序功能特点 | 第21-22页 |
| 2.3 文中涉及的主要参数 | 第22-26页 |
| 2.3.1 平面波基组 | 第22页 |
| 2.3.2 k-point的设置 | 第22页 |
| 2.3.3 电子布居数 | 第22-23页 |
| 2.3.4 态密度 | 第23-24页 |
| 2.3.5 过渡态理论 | 第24-26页 |
| 2.4 文中计算参数的选择 | 第26-27页 |
| 第三章 H_2S在α-Fe_2O_3表面的脱硫机理 | 第27-39页 |
| 3.1 引言 | 第27-28页 |
| 3.2 模型的构建 | 第28-31页 |
| 3.2.1 晶胞的优化 | 第28页 |
| 3.2.2 表面的选择 | 第28-29页 |
| 3.2.3 表面模型的构建 | 第29-30页 |
| 3.2.4 H_2S及其解离物种的模型 | 第30-31页 |
| 3.3 H_2S在α-Fe_2O_3(0001)表面的脱硫机理 | 第31-38页 |
| 3.3.1 H_2S、SH、S和H在α-Fe_2O_3(0001)表面的吸附 | 第31-34页 |
| 3.3.2 SH/H、S/2H的共吸附 | 第34-35页 |
| 3.3.3 H_2S在α-Fe_2O_3(0001)表面的脱硫机理 | 第35-38页 |
| 3.4 α-Fe_2O_3在H_2S的脱除过程中的作用 | 第38页 |
| 3.5 本章总结 | 第38-39页 |
| 第四章 α-Fe_2O_3(0001)空缺及掺杂表面对H_2S解离的影响 | 第39-49页 |
| 4.1 引言 | 第39页 |
| 4.2 表面空缺和掺杂模型的构建 | 第39-42页 |
| 4.3 H_2S在α-Fe_2O_3(0001)原子空缺及掺杂表面上的解离 | 第42-47页 |
| 4.3.1 H_2S在铁空缺表面上的解离过程 | 第42-44页 |
| 4.3.2 H_2S在氧空缺表面上的解离过程 | 第44页 |
| 4.3.3 H_2S在含硫表面上的解离 | 第44-45页 |
| 4.3.4 H_2S在Fe_2O_3(0001)的第二金属掺杂表面上的解离 | 第45-46页 |
| 4.3.5 H_2S在不同表面上解离情况的对比 | 第46-47页 |
| 4.4 本章结论 | 第47-49页 |
| 第五章 α-Fe_2O_3硫化表面在O_2气氛下的再生机理 | 第49-67页 |
| 5.1 引言 | 第49页 |
| 5.2 硫化模型的构建 | 第49-50页 |
| 5.3 含硫表面在O_2气氛下的再生机理 | 第50-57页 |
| 5.3.1 O_2和O在含硫表面的吸附 | 第52-53页 |
| 5.3.2 O_2在氧空缺表面的吸附 | 第53页 |
| 5.3.3 O原子在α-Fe_2O_3(0001)完美表面的吸附 | 第53-54页 |
| 5.3.4 2O在含硫表面的共吸附 | 第54页 |
| 5.3.5 含硫表面在O_2气氛下的再生机理 | 第54-57页 |
| 5.4 硫吸附表面在O_2气氛下的再生机理 | 第57-64页 |
| 5.4.1 SO_2、O_2、SO和S在完美表面的吸附 | 第58-61页 |
| 5.4.2 S/O_2和SO/O在α-Fe_2O_3(0001)完美表面的共吸附 | 第61-62页 |
| 5.4.3 硫吸附表面在O_2气氛下的再生机理 | 第62-64页 |
| 5.5 氧空缺表面在O_2气氛下的修复机理 | 第64-65页 |
| 5.6 结论 | 第65-67页 |
| 第六章 总结与展望 | 第67-69页 |
| 6.1 全文总结 | 第67-68页 |
| 6.2 创新点 | 第68页 |
| 6.3 本文研究工作的不足和建议 | 第68-69页 |
| 参考文献 | 第69-77页 |
| 致谢 | 第77-78页 |
| 攻读硕士期间发表的论文 | 第78页 |
