| 致谢 | 第5-7页 |
| 摘要 | 第7-9页 |
| Abstract | 第9-11页 |
| 第1章 引言 | 第15-53页 |
| 1.1 课题背景和研究意义 | 第15-20页 |
| 1.1.1 全球气候变化与CO_2排放 | 第15页 |
| 1.1.2 CO_2捕集与封存技术 | 第15-19页 |
| 1.1.3 CO_2负排放 | 第19-20页 |
| 1.2 空气CO_2捕集技术 | 第20-35页 |
| 1.2.1 强碱性溶液吸收法 | 第20-21页 |
| 1.2.2 碱金属基固态吸收法 | 第21-22页 |
| 1.2.3 负载胺材料吸附法 | 第22-30页 |
| 1.2.3.1 物理浸渍类负载胺 | 第23-27页 |
| 1.2.3.2 化学嫁接类负载胺 | 第27-29页 |
| 1.2.3.3 MOFs类负载胺 | 第29-30页 |
| 1.2.4 变湿吸附分离法 | 第30-33页 |
| 1.2.5 空气CO_2捕集热力学及可行性分析 | 第33-35页 |
| 1.3 离子液体聚合物类CO_2捕集材料的研究进展 | 第35-49页 |
| 1.3.1 合成方法与形态结构 | 第36-38页 |
| 1.3.2 结构-性能关系 | 第38-45页 |
| 1.3.2.1 阳离子 | 第38-39页 |
| 1.3.2.2 阴离子 | 第39-42页 |
| 1.3.2.3 骨架与取代基 | 第42-44页 |
| 1.3.2.4 孔隙率与交联度 | 第44页 |
| 1.3.2.5 湿度与温度 | 第44-45页 |
| 1.3.3 CO_2吸附机理 | 第45-47页 |
| 1.3.3.1 ILs CO_2吸附特性的理论分析 | 第45-46页 |
| 1.3.3.2 PILs吸附CO_2机理研究 | 第46-47页 |
| 1.3.4 吸附模型及动力学 | 第47-48页 |
| 1.3.5 难题与挑战 | 第48-49页 |
| 1.4 论文选题思路和主要研究内容 | 第49-53页 |
| 1.4.1 论文研究思路 | 第49-51页 |
| 1.4.2 论文研究内容 | 第51-53页 |
| 第2章 季胺基离子液体聚合物吸附CO_2的理论研究 | 第53-73页 |
| 2.1 引言 | 第53-55页 |
| 2.2 计算模型与方法 | 第55-57页 |
| 2.2.1 密度泛函理论DFT | 第55-56页 |
| 2.2.2 模型构建 | 第56-57页 |
| 2.2.3 模拟细则 | 第57页 |
| 2.3 结果与讨论 | 第57-71页 |
| 2.3.1 几何构型优化 | 第57-59页 |
| 2.3.2 界面结合水分布 | 第59-65页 |
| 2.3.3 CO_2吸附反应路径及机理 | 第65-69页 |
| 2.3.3.1 配对OH~-的PILs | 第65-67页 |
| 2.3.3.2 配对CO_3~(2-)的PILs | 第67-69页 |
| 2.3.4 吸附反应焓 | 第69-71页 |
| 2.4 本章小结 | 第71-73页 |
| 第3章 季胺基离子液体聚合物类CO_2吸附剂的分子优化设计 | 第73-93页 |
| 3.1 引言 | 第73-74页 |
| 3.2 计算模型与方法 | 第74-78页 |
| 3.2.1 ONIOM理论 | 第74-76页 |
| 3.2.2 计算模型构建 | 第76-77页 |
| 3.2.3 模拟细则 | 第77-78页 |
| 3.3 结果与讨论 | 第78-91页 |
| 3.3.1 水合PILs的结构优化 | 第78页 |
| 3.3.2 CO_2结合能与阴离子pKa | 第78-83页 |
| 3.3.3 变湿再生能力与水合能 | 第83-87页 |
| 3.3.4 CO_2吸附反应路径与Br(?)nsted碱反应原理 | 第87-91页 |
| 3.4 本章小结 | 第91-93页 |
| 第4章 季胺基离子液体聚合物吸附CO_2的动态模型研究 | 第93-112页 |
| 4.1 引言 | 第93-94页 |
| 4.2 数学描述 | 第94-105页 |
| 4.2.1 物理描述 | 第94-96页 |
| 4.2.2 通用模型推导 | 第96-100页 |
| 4.2.2.1 吸附剂界面处的亨利定律 | 第96页 |
| 4.2.2.2 化学反应 | 第96-97页 |
| 4.2.2.3 热扩散方程 | 第97-98页 |
| 4.2.2.4 质扩散过程 | 第98-99页 |
| 4.2.2.5 质量平衡方程 | 第99-100页 |
| 4.2.2.6 扩散-反应方程 | 第100页 |
| 4.2.2.7 电中性条件 | 第100页 |
| 4.2.3 模型简化 | 第100-105页 |
| 4.2.3.1 组分均不带电荷 | 第100-102页 |
| 4.2.3.2 部分组分携带电荷 | 第102-103页 |
| 4.2.3.3 所有组分均携带电荷 | 第103-105页 |
| 4.3 数值求解方法 | 第105-107页 |
| 4.3.1 控制方程无量纲化 | 第105-106页 |
| 4.3.2 有限差分法以及FTCS方案 | 第106-107页 |
| 4.4 模型应用实例 | 第107-110页 |
| 4.4.1 膜状季胺基PILs | 第107-108页 |
| 4.4.2 颗粒球状季胺基PILs | 第108-110页 |
| 4.5 本章小结 | 第110-112页 |
| 第5章 季胺基离子液体聚合物CO_2吸附动力学的实验研究 | 第112-137页 |
| 5.1 引言 | 第112-113页 |
| 5.2 颗粒状CO_2吸附材料 | 第113-114页 |
| 5.3 实验系统及方法 | 第114-119页 |
| 5.3.1 实验系统及装置 | 第114-117页 |
| 5.3.2 LabVIEW控制界面 | 第117-118页 |
| 5.3.3 实验方法 | 第118-119页 |
| 5.4 动力学参数拟合方案及初步结果 | 第119-123页 |
| 5.4.1 结合水扩散系数 | 第120页 |
| 5.4.2 阶跃信号参数拟合 | 第120-123页 |
| 5.4.3 傅里叶变换 | 第123页 |
| 5.5 共轭梯度算法寻求最优参数组合 | 第123-126页 |
| 5.6 结果与讨论 | 第126-133页 |
| 5.6.1 不同湿度下的动力学参数与吸附特性 | 第126-130页 |
| 5.6.2 离子扩散VS分子扩散 | 第130页 |
| 5.6.3 不同CO_2浓度下的解吸附特性 | 第130-133页 |
| 5.7 新概念CO_2富集装置——“CO_2泵” | 第133-136页 |
| 5.8 本章小结 | 第136-137页 |
| 第6章 全文总结和展望 | 第137-141页 |
| 6.1 主要研究结论 | 第137-139页 |
| 6.2 本文创新点 | 第139页 |
| 6.3 未来工作展望 | 第139-141页 |
| 参考文献 | 第141-158页 |
| 作者简历 | 第158页 |
