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杂多酸/纳米HZSM-5复合固体酸催化剂的制备、表征及其催化性能研究

摘要第1-6页
Abstract第6-13页
引言第13-15页
1 文献综述第15-39页
   ·HPA的结构第15-16页
   ·POM的合成方法第16-18页
     ·常规合成法第16-17页
     ·水热合成法第17-18页
   ·HPA的催化化学第18-22页
     ·HPA的氧化催化第18-20页
       ·Venturello-Ishii体系第18-19页
       ·Neumann/Khenkin的三明治夹心型体系第19页
       ·Mizuno体系第19-20页
     ·HPA的酸催化第20-22页
       ·HPA的酸性第20-21页
       ·杂多酸盐第21-22页
   ·HPA的负载研究第22-24页
     ·负载型HPA的制备方法第22-23页
     ·杂多酸与载体相互作用的模型第23-24页
   ·原位合成分子筛/HPA复合物第24-26页
   ·杂多酸催化烷烃加氢转化研究第26-27页
   ·二甲醚性质和工艺介绍第27-32页
     ·二甲醚性质第27页
     ·二甲醚制备工艺第27-29页
       ·液相法甲醇脱水制二甲醚第28页
       ·气相甲醇脱水法生产二甲醚第28页
       ·合成气(CO+H_2)直接合成二甲醚法第28-29页
     ·甲醇气相脱水催化剂第29-32页
       ·γ-Al_2O_3催化剂第29页
       ·硅铝催化剂第29-30页
       ·ZrO_2催化剂第30页
       ·HPA型催化剂第30-31页
       ·沸石分子筛催化剂第31-32页
   ·纳米材料及纳米ZSM-5第32-38页
     ·纳米技术简介第32-33页
     ·ZSM-5沸石的晶体结构及其应用第33页
     ·纳米沸石分子筛第33页
     ·纳米ZSM-5的合成第33-35页
       ·水热合成法第33-34页
       ·微波加热法第34页
       ·空间限制法第34-35页
       ·气固相晶化法第35页
       ·溶胶-凝胶法第35页
     ·纳米ZSM-5的性能特点第35-36页
       ·外表面特点第35页
       ·吸附特性第35页
       ·扩散特性第35-36页
       ·水热稳定性及热稳定性第36页
     ·纳米沸石在催化中的应用第36-38页
 本论文的选题和研究内容第38页
 本论文的研究特点第38-39页
2 实验部分第39-44页
   ·ZSM-5催化剂的制备第39页
   ·催化剂制备中所用的化学试剂第39-40页
   ·催化剂的物化性质表征第40-41页
     ·纳米HZSM-5孔性的静态特征—吸附量测定实验第40页
     ·纳米HZSM-5孔性的动态特征—吸附扩散特性测定第40页
     ·其他物化性质第40-41页
   ·辛烷临氢转化反应第41-43页
     ·辛烷临氢转化研究的催化剂第41页
     ·反应装置第41页
     ·评价装置及流程图第41-42页
     ·评价指标第42-43页
   ·甲醇脱水制二甲醚反应第43-44页
     ·反应装置第43页
     ·评价指标第43-44页
3 浸渍法制备纳米HZSM-5负载HPA和过渡金属催化剂第44-55页
   ·前言第44页
   ·催化剂制备第44-45页
   ·ZSM-5的基本性质第45-49页
     ·ZSM-5粒子的晶体学性质第45-46页
     ·ZSM-5沸石的吸附与扩散性能第46-49页
       ·吸附量比较第46-47页
       ·扩散特性第47-49页
   ·催化剂的物化性质表征第49-54页
     ·样品的XRD图谱第49-50页
     ·催化剂的傅立叶红外光谱(FT-IR)第50页
     ·催化剂的酸性表征第50-53页
       ·催化剂的NH_3-TPD第50-52页
       ·催化剂的酸分布(Py-FTIR)第52-53页
     ·催化剂的TG曲线第53-54页
 本章小结第54-55页
4 原位合成HPA/纳米HZSM-5复合固体酸催化剂第55-65页
   ·前言第55页
   ·催化剂制备第55-56页
   ·催化剂制备过程的探讨第56-57页
     ·催化剂合成的策略第56-57页
     ·微纳米沸石母体物理性能比较第57页
   ·催化剂的表征第57-64页
     ·催化剂样品的元素分析(ICP)第57-58页
     ·前驱体和负载后催化剂的XRD第58页
     ·催化剂的傅立叶红外光谱(FT-IR)第58-59页
     ·催化剂的魔角核磁共振光谱(MAS-NMR)第59-61页
     ·催化剂的电子顺磁共振(ESR)第61-62页
     ·催化剂的酸性表征第62-64页
       ·催化剂的NH_3-TPD曲线第62-63页
       ·催化剂的酸分布第63-64页
 本章小结第64-65页
5 纳米HZSM-5沸石负载不同晶相MoO_3的催化剂第65-74页
   ·前言第65页
   ·催化剂制备第65-66页
   ·催化剂表征第66-71页
     ·催化剂的傅立叶红外光谱(FT-IR)第66-68页
     ·样品的XRD第68-71页
   ·催化剂的酸性表征第71-73页
     ·催化剂的NH_3-TPD第71页
     ·催化剂的酸分布第71-73页
 本章小结第73-74页
6 催化剂在正辛烷加氢转化反应中的性能评价第74-96页
   ·前言第74页
   ·浸渍法制备复合催化剂的反应性能第74-84页
     ·单独负载HPA催化剂的活性第74-76页
       ·单独负载PW的反应性能第74-75页
       ·单独负载PMo的反应性能第75-76页
     ·纳米HZSM-5组合负载HPA和金属组分的反应性能第76-84页
       ·辛烷在各催化剂上的转化率第76-77页
       ·辛烷在不同催化剂上芳构化性能第77-79页
       ·辛烷在各催化剂上产生轻质异构烷烃的异构化能力第79-81页
       ·HPA种类对催化剂反应性能的影响第81-82页
       ·反应过程的初步探讨第82-84页
   ·原位法制备催化剂的反应性能第84-89页
     ·反应温度对辛烷的转化率的影响第84-85页
     ·反应温度对催化剂芳构化能力的影响第85页
     ·反应温度对催化剂产生轻质异构烷烃的异构化能力的影响第85-87页
     ·空速对于催化剂反应性能的影响第87-88页
     ·反应过程和催化剂活性改善原因的初步探讨第88-89页
   ·MoO_3晶相对于纳米HZSM-5分子筛反应性能的影响第89-94页
     ·MoO_3含量对催化剂芳构化性能的影响第89页
     ·MoO_3含量对催化剂产生轻质异构烷烃性能的影响第89-90页
     ·焙烧温度对催化剂反应性能的影响第90-91页
     ·Mo基前驱体对催化剂芳构化和异构化反应性能的影响第91-93页
     ·焙烧温度对以PMo为Mo源催化剂反应性能的影响第93页
     ·催化剂活性变化原因的讨论第93-94页
 本章小结第94-96页
7 复合固体酸催化剂在甲醇气相脱水制二甲醚反应性能的评价第96-112页
   ·前言第96页
   ·催化剂制备第96-97页
   ·甲醇气相脱水热力学数据第97-98页
   ·催化剂表征第98-100页
     ·催化剂的傅立叶红外光谱(FT-IR)第98-99页
     ·催化剂的TG分析曲线第99页
     ·样品的X-ray衍射图谱(XRD)第99-100页
   ·甲醇气相脱水制二甲醚反应性能评价第100-108页
     ·不同晶粒HZSM-5反应性能比较第100-101页
       ·晶粒大小对于甲醇转化率的影响第100页
       ·晶粒大小对二甲醚选择性的影响第100-101页
     ·HZSM-5沸石的表面酸度第101-102页
       ·总酸度分布第101-102页
       ·内外表面酸度分布第102页
     ·复合固体酸催化剂反应条件的考察第102-107页
       ·反应温度对催化剂性能的影响第102-104页
       ·空速对催化剂性能的影响第104-106页
       ·复合固体酸前驱体种类对催化剂反应性能的影响第106-107页
     ·复合固体酸的反应性能第107-108页
   ·甲醇气相脱水反应过程研究第108-111页
 本章小结第111-112页
参考文献第112-124页
结论第124-126页
攻读博士学位期间发表学术论文情况第126-127页
论文创新点第127-128页
致谢第128-129页

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