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掺杂过渡金属的MCM-41介孔分子筛的制备、表征及其对CO2乙烷氧化脱氢制乙烯的研究

第一章 绪论第1-56页
 第一部分 介孔分子筛第11-22页
     ·MCM-41 介孔分子筛及应用第11-15页
       ·MCM-41 分子筛的合成第12页
       ·MCM-41 分子筛的形成机理第12-15页
     ·杂原子MCM-41 分子筛的合成及其应用第15-22页
       ·杂原子MCM-41 分子筛的合成第15-16页
       ·杂原子进入分子筛骨架的表征和证实第16-22页
         ·X 射线粉末衍射(XRD)第17页
         ·傅立叶变换红外光谱(FT-IR)第17-18页
         ·紫外-可见漫反射光谱(DRUV-Vis)第18页
         ·激光拉曼光谱(Laser Raman)和紫外激光拉曼光谱(UV LR)第18-19页
         ·固体魔角核磁共振谱(MAS-NMR)第19-20页
         ·X 射线吸收精细结构分析(X-RayAbsorptionFineStructure, XAFS)第20页
         ·电子自旋共振(ESR)第20-21页
         ·X 射线光电子能谱(XPS)第21页
         ·低温N_2吸附第21页
         ·DTA-TGA分析第21页
         ·其它表征手段第21-22页
 第二部分 乙烷脱氢制乙烯第22-56页
     ·目前实验室阶段研究开发生产乙烯的主要体系第22-25页
       ·甲烷氧化偶联第22-23页
       ·甲烷芳构化的副产品第23-24页
       ·乙烷氧化脱氢第24页
       ·乙烷催化脱氢第24页
       ·CO_2氧化乙烷脱氢第24-25页
       ·其它氧化剂氧化乙烷脱氢第25页
     ·CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的研究意义第25-27页
     ·CO_2、乙烷资源丰富第27-30页
     ·CO_2、乙烷的结构和性质第30-31页
     ·CO_2 的利用第31-32页
     ·CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的催化剂体系及主要研究成果第32-35页
       ·稀土金属氧化物催化剂第32页
       ·膜反应器上的催化反应第32页
       ·复合氧化物催化剂第32页
       ·贵金属氧化物催化剂第32-33页
       ·金属碳化物催化剂第33页
       ·Ga_2O_3 催化剂第33页
       ·含过渡金属的分子筛催化剂第33-34页
       ·过渡金属氧化物催化剂第34-35页
     ·CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯的机理第35-38页
       ·反应耦合机理第36页
       ·“晶格氧”机理第36-38页
       ·“活性氧”机理第38页
   ·本论文研究的目的及内容第38-39页
  参考文献第39-56页
第二章 CO_2和乙烷反应体系的相关热力学分析第56-63页
     ·各反应热力学平衡常数的计算第56-58页
     ·CO_2 与乙烷主要反应的热力学平衡转化率的计算第58-61页
     ·CO_2 分压对乙烷脱氢的热力学平衡转化率的影响第61页
     ·小结第61-62页
 参考文献第62-63页
第三章 催化剂制备及研究方法第63-68页
     ·主要试剂和原料第63页
     ·催化剂的制备第63页
     ·催化反应评价第63-64页
     ·产物分析第64-66页
     ·样品的主要表征手段第66-67页
       ·X 射线粉末衍射(XRD)表征第66页
       ·傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征第66页
       ·原位傅立叶变换红外光谱(in site FT-IR)表征第66页
       ·紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征第66页
       ·X 射线光电子能谱(XPS)表征第66页
       ·电子自旋共振(ESR)表征第66页
       ·固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征第66页
       ·低温N_2 吸附表征第66页
       ·差热及热失重(DTA-TGA)分析第66-67页
       ·程序升温脱附(TPD)分析第67页
       ·程序升温还原(TPR)分析第67页
       ·透射电镜(TEM)表征第67页
       ·Me-MCM-41 样品中过渡金属元素含量分析第67页
 参考文献第67-68页
第四章 Co-MCM-41和Co-MCM-48分子筛的合成及表征第68-96页
     ·分子筛的合成第68页
     ·分子筛的表征第68-89页
       ·X 射线粉末衍射(XRD)表征第68-71页
       ·傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征第71-73页
       ·固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征第73-74页
       ·差热及热失重(DTA-TGA)分析第74-76页
       ·紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征第76页
       ·X 射线光电子能谱(XPS)表征第76-78页
       ·透射电镜(TEM)表征第78页
       ·N_2物理吸附(BET)表征第78-83页
       ·Co掺杂量的分析第83-84页
       ·Co-MCM-41 分子筛的酸性研究第84-87页
         ·程序升温脱附NH3(NH3-TPD)研究第84-85页
         ·表面羟基的IR 研究第85-86页
         ·吡啶吸附IR第86-87页
       ·程序升温还原(TPR)研究第87-89页
     ·Co-MCM-41 分子筛的结构第89-90页
     ·小结第90页
 参考文献第90-96页
第五章 Co-MCM-41 和Co-MCM-48 分子筛对临CO_2乙烷脱氢反应的催化性能研究第96-122页
     ·催化剂的制备第96页
     ·催化剂的性能第96-116页
       ·气相非催化反应第96-97页
       ·不同载体负载的Co催化剂对反应的影响第97-99页
         ·不同载体负载的Co催化剂对反应性能的影响第97-98页
         ·不同载体负载的Co催化剂反应性能各异的原因第98-99页
       ·Co-MCM-41 催化剂临CO_2乙烷脱氢反应第99-108页
         ·程序升温脱附乙烷(C_2H_6-TPD)研究第100页
         ·程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究第100-101页
         ·程序升温脱附CO_2和乙烷混合气(CO_2+C_2H_6(2:1)-TPD)研究第101页
         ·乙烷在3% Co-MCM-41 分子筛上的吸附第101-103页
         ·Co-MCM-41 催化剂上Co 掺杂量对反应性能的影响第103页
         ·表观活化能的计算第103-105页
         ·Co-MCM-41 催化剂反应后的XRD 表征第105页
         ·Co-MCM-41 催化剂反应后的DRS UV-Vis表征第105-106页
         ·3%Co-MCM-41 催化剂反应后的TEM 表征第106-107页
         ·3%Co-MCM-41 催化剂反应后的N2物理吸附(BET)表征第107页
         ·Co-MCM-41-NH4Ac 催化剂的反应性能第107-108页
         ·反应温度对3%Co-MCM-41 催化剂反应性能的影响第108页
       ·CO_2对3%Co-MCM-41催化剂反应性能的影响第108-110页
         ·直接脱氢和临CO_2脱氢第108-109页
         ·CO_2分压对3%Co-MCM-41催化剂反应性能的影响第109-110页
       ·空速对3%Co-MCM-41 催化剂反应性能的影响第110页
       ·3%Co-MCM-41 催化剂不同粒径对反应性能的影响第110-111页
       ·催化剂的稳定性及再生性能第111-114页
         ·3%Co-MCM-41 催化剂的稳定性第111页
         ·对稳定性实验后的催化剂进行DTA-TGA 研究第111-113页
         ·3%Co-MCM-48 催化剂的稳定性第113页
         ·XRD 研究稳定性实验反应后3%Co-MCM-41 和3%Co-MCM催化剂的体相结构第113-114页
         ·3%Co-MCM-41 催化剂的再生性能第114页
       ·计算分析在3%Co-MCM-41 催化剂上可能发生的反应第114-116页
     ·反应机理第116-118页
 §.5.4. 小结第118页
 参考文献第118-122页
第六章 Cr-MCM-41分子筛的合成及表征第122-142页
     ·分子筛的合成第122页
     ·分子筛的表征第122-135页
       ·X射线粉末衍射(XRD)表征第122-123页
       ·傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征第123-124页
       ·固体核磁(~(29)Si MAS-NMR)表征第124-125页
       ·差热及热失重(DTA-TGA)分析第125-126页
       ·紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征第126页
       ·X射线光电子能谱(XPS)表征第126-127页
       ·电子自旋共振(ESR)表征第127-128页
       ·透射电镜(TEM)表征第128页
       ·N_2物理吸附(BET)表征第128-129页
       ·Cr 掺杂量的分析第129-131页
       ·Cr-MCM-41 分子筛的酸性研究第131-133页
         ·程序升温脱附NH3(NH3-TPD)研究第131-132页
         ·表面羟基的IR研究第132页
         ·吡啶吸附IR第132-133页
       ·程序升温还原(TPR)研究第133-135页
     ·Cr在Cr-MCM-41 分子筛中的价态和结构第135-138页
   ·小结第138-139页
 参考文献第139-142页
第七章 Cr-MCM-41分子筛对CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能研究第142-162页
     ·催化剂的制备第142页
     ·催化剂的性能第142-158页
       ·不同载体对反应性能的影响第142-143页
       ·Cr-MCM-41 催化剂上CO_2 氧化乙烷脱氢制乙烯的反应第143-150页
         ·程序升温脱附乙烷(C_2H_6-TPD)研究第143-144页
         ·程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究第144-145页
         ·Cr-MCM-41 催化剂的Cr 掺杂量对反应性能的影响第145页
         ·表观活化能的计算第145-147页
         ·Cr-MCM-41 催化剂反应后的XRD 表征第147-148页
         ·Cr-MCM-41 催化剂反应后的DRS UV-Vis 表征第148页
         ·5%Cr-MCM-41 催化剂反应后的TEM 表征第148-149页
         ·5%Cr-MCM-41 催化剂反应后的N2物理吸附(BET)表征第149页
         ·Cr-MCM-41-NH4Ac 催化剂的反应性能第149-150页
         ·反应温度对5%Cr-MCM-41催化剂反应性能的影响第150页
       ·CO_2 对5%Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响第150-152页
         ·无CO_2 参加的催化脱氢反应第150-151页
         ·CO_2 分压对596Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响第151-152页
       ·空速对 5%Cr-MCM-41 催化剂反应性能的影响第152页
       ·5%Cr-MCM-41 催化剂不同粒径对反应性能的影响第152-153页
       ·5%Cr-MCM-41 催化剂的稳定性及再生性能第153-154页
       ·5%Cr-MCM-41 催化剂稳定性实验后的相关研究第154-158页
         ·XRD 研究第154-155页
         ·DTA-TGA 研究第155-156页
         ·XPS研究第156-158页
     ·反应机理第158-159页
 §.7.4. 小结第159页
 参考文献第159-162页
第八章 初探第四周期中V, Cr, Fe, Co, Ni 过渡金属掺杂的MCM-41 分子筛对CO_2 乙烷反应规律第162-171页
     ·催化剂的合成第162页
     ·Me-MCM-41 分子筛的表征第162-165页
       ·X射线粉末衍射(XRD)表征第162-164页
       ·傅立叶变换红外光谱(FT-IR)表征第164-165页
       ·紫外-可见漫反射光谱(DRS UV-Vis)表征第165页
     ·催化反应活性第165-169页
       ·掺杂不同金属的396Me-MCM-41 催化剂对反应性能的影响第165-166页
       ·3%Me-MCM-41 分子筛的程序升温脱附乙烷(C2H6-TPD)研究第166-167页
       ·3%Me-MCM-41 分子筛的程序升温脱附CO_2(CO_2-TPD)研究第167页
       ·掺杂不同金属的3%Me-MCM-41 分子筛催化性能差异的原因第167-169页
   ·小结第169页
 参考文献第169-171页
作者简历及博士论文期间发表的论文第171-173页
致谢第173-174页
中文摘要第174-177页
英文摘要第177-179页

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