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多羟基三联吡啶合成及其亚铜配合物对甲醇氧化羰基化催化性能的研究

摘要第5-6页
Abstract第6-7页
第一章 绪论第11-28页
    1.1 DMC理化性质第11页
    1.2 DMC及其下游产品的应用第11-13页
    1.3 DMC的生产现状第13-14页
    1.4 DMC主要合成方法第14-16页
        1.4.1 光气合成法第14-15页
        1.4.2 酯交换合成法第15页
        1.4.3 甲醇尿素合成法第15-16页
        1.4.4 氧化羰基化合成法第16页
            1.4.4.1 甲醇液相氧化羰基化法第16页
            1.4.4.2 甲醇气相氧化羰基化法第16页
    1.5 甲醇氧化羰基化合成DMC催化系统含铜催化剂研究现状第16-24页
        1.5.1 氯化亚铜催化剂研究进展第17-20页
            1.5.1.1 氯化亚铜催化剂第17-18页
            1.5.1.2 氯化亚铜催化机理第18-20页
        1.5.2 氯化铜催化剂研究进展第20-21页
            1.5.2.1 氯化铜催化剂第20页
            1.5.2.2 氯化铜催化机理第20-21页
        1.5.3 氯化铜氯化钯混合催化剂研究进展第21-23页
            1.5.3.1 氯化铜和氯化钯混合金属催化剂第21-22页
            1.5.3.2 氯化铜和氯化钯混合金属催化剂催化机理第22-23页
        1.5.4 氯化氢氧化铜氯化钯混合催化剂研究进展第23-24页
    1.6 论文设计思路第24-26页
    1.7 论文研究内容第26-27页
    1.8 论文研究方法第27-28页
第二章 三联吡啶配体和配合物的合成和表征第28-50页
    2.1 引言第28-29页
    2.2 实验路线设计第29-31页
    2.3 实验条件第31-33页
        2.3.1 实验试剂及厂家第31-32页
        2.3.2 实验仪器第32-33页
    2.4 合成过程第33-47页
        2.4.1 Ligand 1的合成第33-36页
            2.4.1.1 4'-(对甲苯基)-2,2':6',2”-三联吡啶的合成第33-34页
            2.4.1.2 4'-(对溴甲苯基)-2,2':6',2”-三联吡啶的合成第34页
            2.4.1.3 Ligand 1的合成第34-36页
        2.4.2 Ligand 2的合成第36-37页
        2.4.3 Ligand 3的合成第37-39页
        2.4.4 Ligand 4的合成第39-41页
        2.4.5 Ligand 5的合成第41-42页
        2.4.6 Ligand 6的合成第42-47页
            2.4.6.1 4’-(对乙酰氨基苯基)-2,2':6',2”-三联吡啶的合成第42-43页
            2.4.6.2 4'-(对氨基苯基)-2,2’:6’,2”-三联吡啶的合成第43-45页
            2.4.6.3 Ligand 6的合成(1)第45-46页
            2.4.6.4 Ligand 6的合成(2)第46-47页
        2.4.7 Ligand 7的合成第47页
    2.5 催化剂的制备方法第47-48页
        2.5.1 CuCl的实验室制备第47页
        2.5.2 三联吡啶-CuCl配合物制备的一般方法第47-48页
    2.6 催化剂的谱图分析与表征第48-49页
    2.7 结果与讨论第49-50页
第三章 含有三联吡啶的高分子聚合物合成第50-60页
    3.1 引言第50页
    3.2 实验设计第50-51页
    3.3 实验条件第51-52页
        3.3.1 实验试剂第51页
        3.3.2 实验仪器第51-52页
    3.4 枝接三联吡啶的PVA合成第52-55页
    3.5 PVA-TerP-CuCl的合成第55-58页
    3.6 PVA中Cu含量的测定第58页
    3.7 结果与讨论第58-60页
第四章 甲醇氧化羰基化催化性能研究第60-77页
    4.1 引言第60页
    4.2 催化剂的性能测试方法第60-64页
        4.2.1 高压反应釜测试条件第60-61页
        4.2.2 GC操作测试条件第61-63页
        4.2.3 结果计算与分析第63-64页
            4.2.3.1 甲醇转化率的计算第63页
            4.2.3.2 时空转化率的计算第63页
            4.2.3.3 DMC选择性的计算第63页
            4.2.3.4 腐蚀速率的计算第63-64页
    4.3 相对校正因子的测定第64-69页
        4.3.1 相对校正因子的标准溶液的配置第64页
        4.3.2 标准溶液谱图第64-68页
        4.3.3 DMC相对校正因子的测定第68页
        4.3.4 MA相对校正因子的测定第68-69页
    4.4 DMC和MA质量的计算第69-71页
        4.4.1 测试样品中DMC的含量第70页
        4.4.2 测试样品中MA的含量第70-71页
    4.5 催化性能讨论第71-77页
        4.5.1 不同配体的影响第71页
        4.5.2 投料方式的影响第71-72页
        4.5.3 催化剂浓度的影响第72-73页
        4.5.4 腐蚀速率比较第73-74页
        4.5.5 接枝度的影响第74页
        4.5.6 催化剂的重复率第74-75页
        4.5.7 催化剂稳定性分析第75-76页
        4.5.8 反应时间分析第76-77页
总结第77-78页
参考文献第78-86页
附录 攻读学位期间取得的研究成果第86-87页
致谢第87页

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