| 摘要 | 第1-5页 |
| ABSTRACT | 第5-10页 |
| 第一章 绪论 | 第10-19页 |
| ·CO甲烷化反应 | 第10页 |
| ·CO甲烷化反应中催化剂的硫中毒问题 | 第10-16页 |
| ·毒物的来源和形态 | 第11页 |
| ·H_2S与Ni基催化剂的作用 | 第11-12页 |
| ·Ni基催化剂表面硫的覆盖 | 第12-13页 |
| ·硫对Ni基催化剂活性和选择性的影响 | 第13-15页 |
| ·硫中毒催化剂的再生研究 | 第15-16页 |
| ·催化剂硫中毒研究中存在的问题 | 第16-17页 |
| ·本文的研究内容、目的和意义 | 第17-19页 |
| 第二章 理论基础 | 第19-25页 |
| ·引言 | 第19页 |
| ·密度泛函理论 | 第19-22页 |
| ·局域密度近似(LDA) | 第20-21页 |
| ·密度泛函理论(GGA) | 第21页 |
| ·杂化泛函 | 第21-22页 |
| ·范德华密度泛函方法(vdW-DFT) | 第22页 |
| ·赝势方法 | 第22-23页 |
| ·过渡态理论 | 第23-24页 |
| ·VASP计算软件包 | 第24-25页 |
| 第三章 催化剂模型选择和计算方法 | 第25-34页 |
| ·引言 | 第25页 |
| ·不同硫覆盖度的Ni基催化剂模型 | 第25-31页 |
| ·计算方法及参数验证 | 第31-34页 |
| ·计算方法及参数验证 | 第31-32页 |
| ·计算参数的验证 | 第32-34页 |
| 第四章 含硫Ni(111)表面上反应物和可能中间体的吸附 | 第34-47页 |
| ·引言 | 第34页 |
| ·0.22ML硫覆盖度下Ni(111)表面上反应物和可能中间体的吸附 | 第34-40页 |
| ·0.33ML硫覆盖度下Ni(111)表面上反应物和可能中间体的吸附 | 第40-45页 |
| ·本章小结 | 第45-47页 |
| 第五章 含硫Ni(111)表面上的CO加氢反应研究 | 第47-68页 |
| ·引言 | 第47页 |
| ·不同含硫Ni(111)表面CO的活化 | 第47-52页 |
| ·0.22ML硫覆盖度下Ni(111)表面CO的活化 | 第47-50页 |
| ·0.33ML硫覆盖度下Ni(111)表面CO的活化 | 第50-52页 |
| ·不同含硫Ni(111)表面CH物种的生成路径 | 第52-57页 |
| ·0.22ML硫覆盖度下Ni(111)表面CH物种的生成 | 第52-55页 |
| ·0.33ML硫覆盖度下Ni(111)表面CH物种的生成 | 第55-57页 |
| ·不同含硫Ni(111)表面CH_2物种的生成路径 | 第57-62页 |
| ·0.22ML硫覆盖度下Ni(111)表面CH_2物种的生成 | 第57-60页 |
| ·0.33ML硫覆盖度下Ni(111)表面CH_2物种的生成 | 第60-62页 |
| ·不同硫覆盖度下Ni(111)表面CO甲烷化的优势路径 | 第62-66页 |
| ·洁净Ni(111)表面CO甲烷化的优势路径 | 第62页 |
| ·0.22ML硫覆盖度下Ni(111)表面CO甲烷化的优势路径 | 第62-64页 |
| ·0.33ML硫覆盖度下Ni(111)表面CO甲烷化的优势路径 | 第64-66页 |
| ·Ni基催化剂硫中毒机制的讨论 | 第66页 |
| ·本章小结 | 第66-68页 |
| 第六章 总结和展望 | 第68-71页 |
| ·本文总结 | 第68-69页 |
| ·创新点 | 第69页 |
| ·工作不足与建议 | 第69-71页 |
| 参考文献 | 第71-80页 |
| 致谢 | 第80-81页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第81页 |
