| 摘要 | 第1-8页 |
| Abstract | 第8-14页 |
| 符号说明 | 第14-15页 |
| 第1章 绪论 | 第15-18页 |
| 第2章 国内外研究现状 | 第18-39页 |
| ·二甲醚生产工艺 | 第18-23页 |
| ·二步法 | 第18-19页 |
| ·一步法 | 第19-23页 |
| ·一步法合成二甲醚催化剂 | 第23-27页 |
| ·复合催化剂的制备 | 第23-25页 |
| ·流化床耐磨催化剂 | 第25-27页 |
| ·一步法合成二甲醚催化剂的失活研究 | 第27-31页 |
| ·催化剂中毒失活 | 第27-29页 |
| ·活性组分烧结失活 | 第29-30页 |
| ·活性组分迁移与流失 | 第30页 |
| ·积碳引起的失活 | 第30页 |
| ·其他原因引起的失活 | 第30-31页 |
| ·二甲醚合成机理的研究 | 第31-39页 |
| ·甲醇合成机理 | 第31-36页 |
| ·甲醇脱水机理 | 第36-39页 |
| 第3章 实验及分析方法 | 第39-46页 |
| ·实验原料 | 第39-40页 |
| ·气源 | 第39页 |
| ·试剂及催化剂 | 第39-40页 |
| ·催化剂制备 | 第40页 |
| ·共沉淀沉积法 | 第40页 |
| ·机械混合法 | 第40页 |
| ·实验装置及实验步骤 | 第40-43页 |
| ·催化剂活性评价装置 | 第40-41页 |
| ·本征动力学实验装置 | 第41-42页 |
| ·原位红外实验装置 | 第42-43页 |
| ·分析方法 | 第43-45页 |
| ·分析仪器 | 第43页 |
| ·产物的分析 | 第43-44页 |
| ·转化率及收率计算 | 第44-45页 |
| ·催化剂的表征分析 | 第45-46页 |
| 第4章 复合催化剂的制备及筛选 | 第46-67页 |
| ·反应体系的热力学分析 | 第46-47页 |
| ·甲醇合成组分的选择及对催化剂性能的影响 | 第47-51页 |
| ·XNC-98/HZSM-5复合催化剂 | 第48-49页 |
| ·C307/HZSM-5复合催化剂 | 第49页 |
| ·实验室自制复合催化剂 | 第49-50页 |
| ·甲醇合成催化剂的比较及选取 | 第50-51页 |
| ·甲醇脱水组分的选择及对催化性能的影响 | 第51-56页 |
| ·分子筛硅铝比对反应的影响 | 第51-52页 |
| ·高岭土作为甲醇脱水催化剂的研究 | 第52-56页 |
| ·高岭土作脱水组分与HZSM-5作脱水组分的对比 | 第56页 |
| ·催化剂的表征 | 第56-58页 |
| ·XRD测试 | 第56-57页 |
| ·BET比表面测定 | 第57页 |
| ·H_2-TPR分析 | 第57-58页 |
| ·粘结剂的选择 | 第58-63页 |
| ·硅溶胶对催化剂活性的影响 | 第59-60页 |
| ·含硅溶胶催化剂的表征 | 第60-62页 |
| ·硅溶胶与高岭土的混合粘结剂的考察 | 第62-63页 |
| ·催化剂造粒及耐磨性的研究 | 第63-65页 |
| ·催化剂的喷雾造粒 | 第63页 |
| ·催化剂耐磨性的研究 | 第63-65页 |
| ·本章小结 | 第65-67页 |
| 第5章 催化剂的寿命及失活机理研究 | 第67-82页 |
| ·还原方法对催化剂稳定性的影响 | 第67-70页 |
| ·还原条件对催化剂性能的影响 | 第67页 |
| ·实验中采用的还原方法 | 第67-68页 |
| ·不同还原程序对催化剂寿命的影响 | 第68-69页 |
| ·失活前后催化剂的XRD分析 | 第69-70页 |
| ·原料气中H_2/CO比对催化剂寿命的影响 | 第70-72页 |
| ·原料气中H_2/CO比对反应的影响 | 第70-71页 |
| ·原料气中H_2/CO比对催化剂寿命的影响 | 第71页 |
| ·催化剂失活前后的XRD谱图 | 第71-72页 |
| ·组分间协同效应对催化剂寿命的影响 | 第72-76页 |
| ·催化剂组分间的协同效应 | 第72-73页 |
| ·协同效应对催化剂寿命的影响 | 第73-75页 |
| ·失活前后催化剂的XRD分析 | 第75-76页 |
| ·甲醇合成组分与甲醇脱水组分对复合催化剂失活的影响考察 | 第76页 |
| ·空速对催化剂寿命的影响 | 第76-78页 |
| ·空速对反应的影响 | 第76-77页 |
| ·空速对复合催化剂寿命的影响 | 第77-78页 |
| ·失活前后催化剂的XRD分析 | 第78页 |
| ·催化剂的热重及BET研究 | 第78-80页 |
| ·催化剂的失活机理 | 第80-81页 |
| ·本章小结 | 第81-82页 |
| 第6章 合成甲醇和二甲醚的反应机理 | 第82-110页 |
| ·还原后催化剂中Cu价态的表征 | 第82-84页 |
| ·CO和CO_2在催化剂上吸附的原位红外表征 | 第84-91页 |
| ·CO吸附的原位红外表征 | 第85-88页 |
| ·CO_2吸附的原位红外表征 | 第88-91页 |
| ·甲醇合成机理 | 第91-99页 |
| ·不同原料气的反应过程 | 第91-97页 |
| ·甲醇合成机理和动力学 | 第97-99页 |
| ·二甲醚合成机理 | 第99-108页 |
| ·CO/H_2原料气分别在复合催化剂和甲醇合成催化剂上吸附谱图比较 | 第99-101页 |
| ·CO/H_2在复合催化剂上程序升温反应过程 | 第101-104页 |
| ·CO_2/H_2在复合催化剂上程序升温反应过程 | 第104-105页 |
| ·甲醇在甲醇合成催化剂和甲醇脱水催化剂高温下的吸附反应过程 | 第105-108页 |
| ·本章小结 | 第108-110页 |
| 第7章 二甲醚合成动力学 | 第110-123页 |
| ·空白实验 | 第110页 |
| ·内外扩散影响实验 | 第110-112页 |
| ·内扩散影响的消除 | 第110-111页 |
| ·外扩散影响的消除 | 第111-112页 |
| ·动力学实验数据的测定 | 第112页 |
| ·动力学模型的回归方法 | 第112-116页 |
| ·模型参数估值 | 第116-117页 |
| ·参数估值方法 | 第116-117页 |
| ·目标函数的确立 | 第117页 |
| ·模型参数优化 | 第117页 |
| ·参数估值结果 | 第117-121页 |
| ·动力学模型的显著性检验 | 第121页 |
| ·本章小结 | 第121-123页 |
| 第8章 全文总结 | 第123-126页 |
| 参考文献 | 第126-135页 |
| 致谢 | 第135-136页 |
| 博士在读期间发表论文及专利 | 第136页 |
