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钒系催化剂催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷

摘要第1-4页
ABSTRACT第4-11页
第一章 文献综述第11-31页
   ·引言第11页
   ·甲醇氧化反应第11-14页
   ·二甲氧基甲烷的生产和利用现状第14-16页
     ·二甲氧基甲烷的性质和用途第14-15页
     ·二甲氧基甲烷的合成方法第15-16页
   ·甲醇直接氧化法合成二甲氧基甲烷的研究新进展第16-21页
     ·铼、钌系催化剂第16-17页
     ·杂多酸催化剂第17-18页
     ·钒钛催化剂第18-19页
     ·其它钒系催化剂第19-20页
     ·铁钼催化剂第20页
     ·选择性氧化合成二甲氧基甲烷的反应机理研究第20-21页
   ·氧化钒的催化作用第21-23页
   ·TS-1 分子筛简介第23-25页
     ·TS-1 分子筛概述第23-24页
     ·TS-1 分子筛的表面酸性第24页
     ·TS-1 分子筛的催化性能第24-25页
   ·介孔材料简介第25-29页
     ·介孔材料的主要特征第26-27页
     ·介孔材料的组成第27-28页
     ·介孔材料的应用第28-29页
   ·论文工作的提出第29-31页
第二章 实验部分第31-40页
   ·化学试剂第31-32页
   ·实验装置流程与反应原理第32-34页
     ·实验装置流程第32-34页
     ·反应原理第34页
   ·催化剂的制备第34-35页
     ·VO_x/TS-1 催化剂的制备第34页
     ·不同载体负载的 VO_x催化剂的制备第34页
     ·酸改性 VO_x/TS-1 催化剂的制备第34-35页
     ·介孔 Al-P-V-O 催化剂的制备第35页
     ·V-P/γ-Al2O3催化剂的制备第35页
   ·原料气与产物的分析第35-36页
     ·气体组成的分析第35页
     ·有机产品的分析第35-36页
   ·催化剂表征第36-40页
     ·X 射线衍射(XRD)第36页
     ·红外光谱(FTIR)第36页
     ·低温 N_2吸附-脱附第36-37页
     ·程序升温脱附(NH_3-TPD 和 O2-TPD)第37页
     ·H2程序升温还原(H2-TPR)第37页
     ·红外吡啶吸附光谱(Pyridine-FTIR)第37页
     ·电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES)第37-38页
     ·X 射线光电子能谱(XPS)第38页
     ·热重(TGA)第38页
     ·原位红外第38页
     ·程序升温表面反应(TPSR)第38-39页
     ·环境扫描电镜(SEM)第39-40页
第三章 催化剂筛选和工艺条件的优化第40-51页
   ·引言第40页
   ·不同载体催化剂的活性评价第40-41页
   ·不同载体催化剂的物化性质的表征第41-44页
     ·不同载体催化剂的孔道特性表征第41-42页
     ·不同载体催化剂的表面酸性表征第42-44页
   ·温度对反应活性的影响第44-45页
   ·VO_x/TS-1 催化剂的稳定性实验第45-46页
   ·氧化钒的负载量对反应活性的影响第46页
   ·不同氧化钒负载量的催化剂的表征第46-50页
     ·不同钒负载量催化剂的孔道特性表征第46-47页
     ·不同钒负载量催化剂的结构表征第47-49页
     ·不同钒负载量催化剂的氧化还原性质表征第49-50页
   ·小结第50-51页
第四章 酸改性对于 VO_x/TS-1 催化剂的影响第51-70页
   ·引言第51页
   ·硫酸根改性与磷酸根改性催化剂第51-59页
     ·催化剂的孔道特性第51-52页
     ·催化剂的结构表征第52-53页
     ·催化剂的表面酸性表征第53-55页
     ·催化剂的氧化还原性质表征第55-59页
     ·催化剂的活性评价第59页
   ·PO_4~(3-)改性催化剂第59-68页
     ·磷含量对催化剂的影响第60-61页
       ·催化剂活性评价第60页
       ·催化剂的表面酸性表征第60-61页
     ·不同磷源的磷酸根对催化剂的影响第61-63页
       ·催化剂活性评价第61-62页
       ·催化剂的表面酸性表征第62-63页
     ·磷酸根不同浸渍方法对催化剂的影响第63-68页
       ·催化剂的制备酸改性不同浸渍方法第63页
       ·催化剂的活性评价第63页
       ·催化剂的结构表征第63-65页
       ·催化剂的表面酸性表征第65-66页
       ·催化剂的氧化还原性质表征第66-68页
   ·小结第68-70页
第五章 介孔材料 Al-P-V-O 催化剂的物化性质和催化活性第70-88页
   ·引言第70页
   ·工艺条件的确定第70-72页
     ·催化剂焙烧温度的确定第70-71页
     ·反应温度对甲醇氧化反应活性的影响第71-72页
     ·Al-P-V-O 催化甲醇氧化反应稳定性考察第72页
   ·Al-P-V-O 催化剂的结构特征第72-77页
     ·低温 N_2吸附-脱附第73-75页
     ·XRD 表征第75-76页
     ·FTIR 光谱表征第76-77页
     ·SEM 电镜表征第77页
   ·Al-P-V-O 催化剂的活性评价第77-78页
   ·Al-P-V-O 催化剂的表面酸性表征分析第78-81页
   ·Al-P-V-O 催化剂氧化还原性质的表征第81-85页
     ·H2-TPR 表征第81-82页
     ·XPS 表征第82-84页
     ·O2-TPD 表征第84-85页
   ·Al-P-V-O 催化剂甲醇吸附性能第85-86页
   ·小结第86-88页
第六章 VO_x/TS-1 催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷的反应机理第88-106页
   ·引言第88页
   ·VO_x/TS-1 催化甲醇氧化合成 DMM 反应原位红外谱图分析第88-93页
     ·原位红外表征技术的原理和试验方法第88-90页
     ·甲醇选择性氧化合成 DMM 反应原位红外谱图分析第90-93页
       ·二甲氧基甲烷在催化剂表面的吸附第90页
       ·甲酸甲酯在催化剂表面的吸附第90-91页
       ·甲醇在催化剂表面的吸附及反应第91-93页
   ·VO_x/TS-1 催化甲醇氧化合成 DMM 表面反应(TPSR)表征分析第93-95页
     ·程序升温表面反应(TPSR)技术原理第93-94页
     ·TPSR 表征实验过程和结果第94-95页
   ·无氧条件下甲醇吸附在催化剂表面的机理推测第95-101页
     ·载体和催化剂原位红外表征结果第95-97页
     ·VO_x/TS-1 催化甲醇选择性氧化合成 DMM 的反应机理推导第97-101页
   ·甲醇选择性氧化合成 DMM 反应中氧气的作用第101-105页
     ·催化剂的失活反应第101-102页
     ·反应失活前后催化剂性质的表征第102-103页
     ·氧气的作用第103-105页
   ·小结第105-106页
第七章 结论与展望第106-110页
 结论第106-108页
 展望第108-109页
 创新点第109-110页
参考文献第110-119页
发表论文和科研情况说明第119-120页
致谢第120页

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