摘要 | 第1-4页 |
ABSTRACT | 第4-11页 |
第一章 文献综述 | 第11-31页 |
·引言 | 第11页 |
·甲醇氧化反应 | 第11-14页 |
·二甲氧基甲烷的生产和利用现状 | 第14-16页 |
·二甲氧基甲烷的性质和用途 | 第14-15页 |
·二甲氧基甲烷的合成方法 | 第15-16页 |
·甲醇直接氧化法合成二甲氧基甲烷的研究新进展 | 第16-21页 |
·铼、钌系催化剂 | 第16-17页 |
·杂多酸催化剂 | 第17-18页 |
·钒钛催化剂 | 第18-19页 |
·其它钒系催化剂 | 第19-20页 |
·铁钼催化剂 | 第20页 |
·选择性氧化合成二甲氧基甲烷的反应机理研究 | 第20-21页 |
·氧化钒的催化作用 | 第21-23页 |
·TS-1 分子筛简介 | 第23-25页 |
·TS-1 分子筛概述 | 第23-24页 |
·TS-1 分子筛的表面酸性 | 第24页 |
·TS-1 分子筛的催化性能 | 第24-25页 |
·介孔材料简介 | 第25-29页 |
·介孔材料的主要特征 | 第26-27页 |
·介孔材料的组成 | 第27-28页 |
·介孔材料的应用 | 第28-29页 |
·论文工作的提出 | 第29-31页 |
第二章 实验部分 | 第31-40页 |
·化学试剂 | 第31-32页 |
·实验装置流程与反应原理 | 第32-34页 |
·实验装置流程 | 第32-34页 |
·反应原理 | 第34页 |
·催化剂的制备 | 第34-35页 |
·VO_x/TS-1 催化剂的制备 | 第34页 |
·不同载体负载的 VO_x催化剂的制备 | 第34页 |
·酸改性 VO_x/TS-1 催化剂的制备 | 第34-35页 |
·介孔 Al-P-V-O 催化剂的制备 | 第35页 |
·V-P/γ-Al2O3催化剂的制备 | 第35页 |
·原料气与产物的分析 | 第35-36页 |
·气体组成的分析 | 第35页 |
·有机产品的分析 | 第35-36页 |
·催化剂表征 | 第36-40页 |
·X 射线衍射(XRD) | 第36页 |
·红外光谱(FTIR) | 第36页 |
·低温 N_2吸附-脱附 | 第36-37页 |
·程序升温脱附(NH_3-TPD 和 O2-TPD) | 第37页 |
·H2程序升温还原(H2-TPR) | 第37页 |
·红外吡啶吸附光谱(Pyridine-FTIR) | 第37页 |
·电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES) | 第37-38页 |
·X 射线光电子能谱(XPS) | 第38页 |
·热重(TGA) | 第38页 |
·原位红外 | 第38页 |
·程序升温表面反应(TPSR) | 第38-39页 |
·环境扫描电镜(SEM) | 第39-40页 |
第三章 催化剂筛选和工艺条件的优化 | 第40-51页 |
·引言 | 第40页 |
·不同载体催化剂的活性评价 | 第40-41页 |
·不同载体催化剂的物化性质的表征 | 第41-44页 |
·不同载体催化剂的孔道特性表征 | 第41-42页 |
·不同载体催化剂的表面酸性表征 | 第42-44页 |
·温度对反应活性的影响 | 第44-45页 |
·VO_x/TS-1 催化剂的稳定性实验 | 第45-46页 |
·氧化钒的负载量对反应活性的影响 | 第46页 |
·不同氧化钒负载量的催化剂的表征 | 第46-50页 |
·不同钒负载量催化剂的孔道特性表征 | 第46-47页 |
·不同钒负载量催化剂的结构表征 | 第47-49页 |
·不同钒负载量催化剂的氧化还原性质表征 | 第49-50页 |
·小结 | 第50-51页 |
第四章 酸改性对于 VO_x/TS-1 催化剂的影响 | 第51-70页 |
·引言 | 第51页 |
·硫酸根改性与磷酸根改性催化剂 | 第51-59页 |
·催化剂的孔道特性 | 第51-52页 |
·催化剂的结构表征 | 第52-53页 |
·催化剂的表面酸性表征 | 第53-55页 |
·催化剂的氧化还原性质表征 | 第55-59页 |
·催化剂的活性评价 | 第59页 |
·PO_4~(3-)改性催化剂 | 第59-68页 |
·磷含量对催化剂的影响 | 第60-61页 |
·催化剂活性评价 | 第60页 |
·催化剂的表面酸性表征 | 第60-61页 |
·不同磷源的磷酸根对催化剂的影响 | 第61-63页 |
·催化剂活性评价 | 第61-62页 |
·催化剂的表面酸性表征 | 第62-63页 |
·磷酸根不同浸渍方法对催化剂的影响 | 第63-68页 |
·催化剂的制备酸改性不同浸渍方法 | 第63页 |
·催化剂的活性评价 | 第63页 |
·催化剂的结构表征 | 第63-65页 |
·催化剂的表面酸性表征 | 第65-66页 |
·催化剂的氧化还原性质表征 | 第66-68页 |
·小结 | 第68-70页 |
第五章 介孔材料 Al-P-V-O 催化剂的物化性质和催化活性 | 第70-88页 |
·引言 | 第70页 |
·工艺条件的确定 | 第70-72页 |
·催化剂焙烧温度的确定 | 第70-71页 |
·反应温度对甲醇氧化反应活性的影响 | 第71-72页 |
·Al-P-V-O 催化甲醇氧化反应稳定性考察 | 第72页 |
·Al-P-V-O 催化剂的结构特征 | 第72-77页 |
·低温 N_2吸附-脱附 | 第73-75页 |
·XRD 表征 | 第75-76页 |
·FTIR 光谱表征 | 第76-77页 |
·SEM 电镜表征 | 第77页 |
·Al-P-V-O 催化剂的活性评价 | 第77-78页 |
·Al-P-V-O 催化剂的表面酸性表征分析 | 第78-81页 |
·Al-P-V-O 催化剂氧化还原性质的表征 | 第81-85页 |
·H2-TPR 表征 | 第81-82页 |
·XPS 表征 | 第82-84页 |
·O2-TPD 表征 | 第84-85页 |
·Al-P-V-O 催化剂甲醇吸附性能 | 第85-86页 |
·小结 | 第86-88页 |
第六章 VO_x/TS-1 催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷的反应机理 | 第88-106页 |
·引言 | 第88页 |
·VO_x/TS-1 催化甲醇氧化合成 DMM 反应原位红外谱图分析 | 第88-93页 |
·原位红外表征技术的原理和试验方法 | 第88-90页 |
·甲醇选择性氧化合成 DMM 反应原位红外谱图分析 | 第90-93页 |
·二甲氧基甲烷在催化剂表面的吸附 | 第90页 |
·甲酸甲酯在催化剂表面的吸附 | 第90-91页 |
·甲醇在催化剂表面的吸附及反应 | 第91-93页 |
·VO_x/TS-1 催化甲醇氧化合成 DMM 表面反应(TPSR)表征分析 | 第93-95页 |
·程序升温表面反应(TPSR)技术原理 | 第93-94页 |
·TPSR 表征实验过程和结果 | 第94-95页 |
·无氧条件下甲醇吸附在催化剂表面的机理推测 | 第95-101页 |
·载体和催化剂原位红外表征结果 | 第95-97页 |
·VO_x/TS-1 催化甲醇选择性氧化合成 DMM 的反应机理推导 | 第97-101页 |
·甲醇选择性氧化合成 DMM 反应中氧气的作用 | 第101-105页 |
·催化剂的失活反应 | 第101-102页 |
·反应失活前后催化剂性质的表征 | 第102-103页 |
·氧气的作用 | 第103-105页 |
·小结 | 第105-106页 |
第七章 结论与展望 | 第106-110页 |
结论 | 第106-108页 |
展望 | 第108-109页 |
创新点 | 第109-110页 |
参考文献 | 第110-119页 |
发表论文和科研情况说明 | 第119-120页 |
致谢 | 第120页 |