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分子筛催化转化氯甲烷制取低碳烯烃及其反应机理的研究

摘要第1-4页
Abstract第4-12页
第一章 文献综述第12-47页
   ·引言第12-14页
   ·甲醇制取低碳烯烃过程(MTO)第14-18页
     ·MTO催化剂的发展第15-16页
     ·MTO反应机理研究第16-18页
   ·SAPO-34分子筛和含杂原子的MeAPSO-34分子筛第18-24页
     ·SAPO-34分子筛的结构和性能第19-21页
     ·SAPO-34分子筛的硅取代机理及酸位的产生和性质第21-23页
     ·含金属杂原子的MeAPSO-34分子筛第23-24页
   ·一氯甲烷的多相催化转化反应研究第24-35页
     ·甲烷经一氯甲烷催化转化为烃类产品概述第24-25页
     ·氯甲烷催化转化为烃类产品的反应催化剂发展第25-30页
       ·ZSM-5催化剂催化氯甲烷转化的反应性能第25-27页
       ·改性的ZSM-5分子筛催化剂上氯甲烷催化转化性能..第27-30页
     ·氯甲烷催化转化反应的反应机理研究第30-35页
   ·论文研究结构和论文思路第35-36页
 参考文献第36-47页
第二章 实验总述第47-54页
   ·化学试剂第47-48页
   ·一氯甲烷的制备第48页
   ·分子筛的合成和催化剂的制备方法第48-49页
   ·样品的物理化学性质表征第49-54页
     ·X射线粉末衍射物相分析第49页
     ·元素分析第49页
     ·形貌分析第49页
     ·氮气物理吸附第49页
     ·程序升温脱附实验第49-50页
     ·FT-IR光谱表征第50页
     ·氯甲烷的原位红外反应第50-51页
     ·固体核磁共振第51页
     ·热分析第51页
     ·紫外可见漫反射光谱第51页
     ·催化剂反应评价第51-53页
     ·反应后催化剂上的积炭物种分析第53-54页
第三章 氯甲烷在不同孔结构的氢型分子筛催化剂上催化转化反应的研究第54-91页
   ·引言第54-55页
   ·几种硅铝分子筛和磷酸硅铝分子筛用于氯甲烷转化反应及比较第55-64页
     ·催化剂的制备和组成结构分析第55-57页
     ·催化剂的酸性表征第57-58页
     ·氯甲烷在几种分子筛催化剂上的反应第58-64页
       ·反应评价结果第58-61页
       ·反应后催化剂上的积炭分析第61-64页
   ·氯甲烷在ZSM-5分子筛催化剂上的反应行为第64-71页
     ·ZSM-5分子筛硅铝比对氯甲烷转化反应的影响第64-65页
     ·反应温度对氯甲烷在HZSM-5催化剂上反应的影响第65-69页
     ·反应空速对氯甲烷在HZSM-5催化剂上的反应的影响第69-70页
     ·氯甲烷在HZSM-5催化剂上的反应随反应时间的变化第70-71页
   ·氯甲烷在镁修饰的ZSM-5分子筛催化剂上的反应第71-78页
     ·催化剂制备第72-73页
     ·氯甲烷在离子交换的Mg-ZSM-5分子筛催化剂上的反应第73-74页
     ·氯甲烷在浸渍的Mg/ZSM-5分子筛催化剂上的反应第74-76页
     ·Mg引入对ZSM-5表面酸性调变第76-78页
   ·氯甲烷在SAPO-34分子筛催化剂上的反应行为第78-84页
     ·催化剂的制备第78-79页
     ·反应温度对氯甲烷在SAPO-34分子筛催化剂上反应的影响.第79-80页
     ·反应空速对氯甲烷在SAPO-34催化剂上的反应的影响第80-81页
     ·氯甲烷在SAPO-34催化剂上的反应性能随反应时间的变化.第81-84页
   ·反应中产生的氯化氢对分子筛催化剂的结构和酸性的影响第84-87页
     ·反应后SAPO-34分子筛的XRD结果第84-85页
     ·反应后ZSM-5和SAPO-34分子筛的IR结果第85-87页
 小结第87-88页
 参考文献第88-91页
第四章 SAPO-34分子筛催化剂上氯甲烷催化转化制低碳烯烃的反应性能.第91-120页
   ·引言第91-92页
     ·SAPO-34分子筛催化剂的制备和表征第92-107页
       ·SAPO-34分子筛的合成第92-93页
       ·合成SAPO-34的元素组成和结构分析第93-100页
       ·合成SAPO-34的MAS NMR结果第100-103页
       ·合成SAPO-34的NH3-TPD结果第103-105页
       ·SAPO-34分子筛的NH3-IR结果第105-107页
   ·氯甲烷在不同硅含量的SAPO-34分子筛上的反应第107-108页
   ·结果讨论第108-115页
   ·小结第115-117页
 参考文献第117-120页
第五章 氯甲烷在含金属杂原子的MeAPSO-34催化剂上催化转化反应的研究第120-143页
   ·引言第120-122页
   ·MeAPSO-34分子筛催化剂的合成及表征第122-135页
     ·MeAPSO-34分子筛催化剂的合成第122-125页
     ·合成的MeAPSO-34程序升温还原结果第125-127页
     ·合成的MeAPSO-34分子筛的热重结果——模板剂脱除第127-129页
     ·合成的MeAPSO-34分子筛的27Al,31P和295i核磁谱第129-131页
     ·合成的MeAPSO-34分子筛的紫外可见漫反射光谱第131-135页
   ·氯甲烷在合成的MeAPSO-34分子筛上的反应第135-139页
     ·氯甲烷在含有过渡金属的MeAPSO-34催化剂上的反应第135-137页
     ·氯甲烷在含有碱土金属的MeAPSO-34催化剂上的反应第137-139页
   ·小结第139-140页
 参考文献第140-143页
第六章 氯甲烷在镁改性的SAPO-34分子筛催化剂上的反应第143-180页
   ·引言第143页
   ·合成的MgAPSO-34分子筛第143-161页
     ·MgAPSO-34分子筛催化剂的制备第143-145页
     ·合成的MgAPSO-34分子筛和焙烧除去模板剂后样品的XRD结果第145-147页
     ·SEM形貌分析第147-148页
     ·合成的MgAPSO-34分子筛的~(27)Al,~(31)P和~(29)Si核磁谱第148-155页
     ·紫外-可见漫反射光谱第155-157页
     ·MgAPSO-34的氨程序升温脱附结果第157-159页
     ·MgAPSO-34的NH3吸附FT-IR光谱第159-161页
   ·浸渍制备的Mg/SAPO-34分子筛催化剂第161-169页
     ·Mg/SAPO-34分子筛催化剂的制备第161-162页
     ·Mg/SAPO-34催化剂的物相和形貌分析第162-164页
     ·Mg/SAPO-34催化剂漫反射紫外光谱第164-165页
     ·Mg/SAPO-34催化剂的NH3-TPD结果第165-166页
     ·Mg/SAPO-34催化剂的NH3吸附的红外图谱第166-169页
   ·氯甲烷在镁改性的SAPO-34催化剂上的反应结果第169-176页
     ·氯甲烷在合成方法制备的MgAPSO-34催化剂上的反应结果第169-171页
     ·氯甲烷在浸渍方法制备的Mg第171-173页
     ·反应结果讨论第173-176页
   ·小结第176-177页
 参考文献第177-180页
第七章 氯甲烷在氢型HZSM-5和SAPO-34分子筛催化剂上的微分脉冲反应研究第180-220页
   ·引言第180-182页
   ·微分脉冲反应实验方法第182-183页
     ·催化剂的制备第182-183页
     ·微分脉冲反应实验方法第183页
   ·氯甲烷在分子筛催化剂上的脉冲反应研究第183-198页
     ·氯甲烷在HZSM-5分子筛催化剂上的连续脉冲反应第183-188页
     ·新鲜HZSM-5分子筛催化剂上的不同脉冲条件的单次脉冲反应第188-191页
     ·一系列预积炭的SAPO-34分子筛催化剂上的单次脉冲反应第191-195页
     ·预积炭的SAPO-34分子筛催化剂上的不同脉冲条件的单次脉冲反应第195-198页
   ·氯甲烷反应机理探讨第198-216页
     ·氯甲烷和甲醇在分子筛催化剂上的脉冲反应和连续反应结果比较第198-205页
       ·甲醇与氯甲烷在分子筛催化剂上的连续脉冲反应结果比较第199-203页
       ·甲醇与氯甲烷在分子筛催化剂上固定床连续反应结果比较第203-205页
     ·氯甲烷在SAPO-34催化剂上的原位红外反应结果第205-209页
     ·氯甲烷在SAPO-34催化剂上反应积炭物种分析第209-211页
     ·氯甲烷在分子筛催化剂上的反应机理探讨第211-216页
   ·小结第216-217页
 参考文献第217-220页
第八章 结论第220-223页
作者简介第223页
攻读博士学位期间发表文章目录第223-226页
致谢第226页

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