第一章 绪论 | 第1-22页 |
1.1 甲烷制氢的意义及特点 | 第8-9页 |
1.2 甲烷制氢的方法 | 第9-13页 |
1.2.1 甲烷水蒸汽重整制氢 | 第10-11页 |
1.2.2 甲烷部分氧化制氢 | 第11-12页 |
1.2.3 甲烷与二氧化碳重整制氢 | 第12页 |
1.2.4 甲烷催化裂解制氢 | 第12-13页 |
1.2.5 甲烷无氧芳构化制氢 | 第13页 |
1.3 甲烷制氢催化剂的研究现状 | 第13-18页 |
1.3.1 非贵金属催化剂体系(Ni、Fe、Co) | 第14-16页 |
1.3.2 贵金属催化剂体系(Rh、Pt、Pd、Ru、Ir) | 第16-17页 |
1.3.3 催化剂抗积炭性能的研究 | 第17-18页 |
1.4 甲烷部分氧化制氢反应机理 | 第18-21页 |
1.4.1 甲烷燃烧转化机理 | 第18-19页 |
1.4.2 甲烷热分解氧化机理 | 第19-21页 |
1.5 本论文的研究目的与构思 | 第21-22页 |
第二章 实验方法 | 第22-31页 |
2.1 催化剂的设计 | 第22-23页 |
2.1.1 表面复合氧化物载体的设计 | 第22页 |
2.1.2 活性组分的选择 | 第22-23页 |
2.1.3 助剂的选择 | 第23页 |
2.2 制备方法 | 第23-24页 |
2.2.1 主要原料与试剂 | 第23-24页 |
2.2.2 表面复合氧化物载体的制备 | 第24页 |
2.2.3 催化剂的制备 | 第24页 |
2.3 表征方法 | 第24-31页 |
2.3.1 TPR 表征 | 第24-25页 |
2.3.2 负载型金属催化剂的预还原 | 第25-26页 |
2.3.3 BET 比表面测定 | 第26页 |
2.3.4 XRD 分析 | 第26页 |
2.3.5 TEM 分析 | 第26页 |
2.3.6 红外光谱分析(IR) | 第26-28页 |
2.3.6.1 固体红外光谱分析 | 第26-28页 |
2.3.6.2 固体-气体吸附红外光谱分析 | 第28页 |
2.3.7 程序升温脱附(TPD)实验 | 第28-29页 |
2.3.8 程序升温表面反应-质谱实验(TPSR-MS) | 第29页 |
2.3.9 催化剂反应性能评价实验 | 第29-31页 |
第三章 催化剂的结构表征 | 第31-38页 |
3.1 BET 比表面测定结果分析 | 第31页 |
3.2 XRD 测定结果分析 | 第31-32页 |
3.3 TEM 测定结果分析 | 第32-33页 |
3.4 MgSiO表面复合氧化物的IR谱图分析 | 第33-34页 |
3.5 TPR 结果分析 | 第34-36页 |
3.5.1 复合氧化物载体TPR 结果分析 | 第34-35页 |
3.5.2 催化剂样品TPR 结果分析 | 第35-36页 |
3.6 催化剂表面构造模型 | 第36页 |
3.7 小结 | 第36-38页 |
第四章 催化剂的化学吸附性能 | 第38-51页 |
4.1 表面复合氧化物的化学吸附性能 | 第38-42页 |
4.1.1 CH_4 在MgSiO 上的化学吸附 | 第38-40页 |
4.1.1.1 IR 结果分析 | 第38-39页 |
4.1.1.2 TPD-MS 结果分析 | 第39-40页 |
4.1.2 H_2O 在MgSiO 上的化学吸附 | 第40-42页 |
4.1.2.1 IR 结果分析 | 第40页 |
4.1.2.2 TPD-MS 结果分析 | 第40-42页 |
4.2 催化剂上的化学吸附性能 | 第42-50页 |
4.2.1 CH_4 在催化剂上的化学吸附 | 第42-46页 |
4.2.1.1 IR 结果分析 | 第42-44页 |
4.2.1.2 TPD-MS 结果分析 | 第44-46页 |
4.2.2 H_2O 在催化剂上的化学吸附 | 第46-49页 |
4.2.2.1 IR 结果分析 | 第46-47页 |
4.2.2.2 TPD-MS 结果分析 | 第47-49页 |
4.2.3 H_2、CO_2 和 CO 在催化剂上的化学吸附 | 第49-50页 |
4.3 小结 | 第50-51页 |
第五章 催化剂的反应性能及机理推测 | 第51-66页 |
5.1 程序升温表面反应-质谱(TPSR-MS)结果与分析 | 第51-54页 |
5.1.1 预吸附CH_4、O_2 和H_2O 的TPSR-MS 结果 | 第51-52页 |
5.1.2 预吸附CH_4 和 O_2 的TPSR-MS 结果 | 第52-54页 |
5.2 微反实验结果与分析 | 第54-59页 |
5.2.1 反应温度对反应性能的影响 | 第54-55页 |
5.2.2 气体空速对反应性能的影响 | 第55-56页 |
5.2.3 原料气组成对反应性能的影响 | 第56-58页 |
5.2.4 催化剂寿命实验 | 第58-59页 |
5.3 甲烷部分氧化制氢气反应机理模型 | 第59-65页 |
5.3.1 反应气体的活化 | 第59-61页 |
5.3.1.1 CH_4 的吸附与活化 | 第59-60页 |
5.3.1.2 O_2 的吸附与活化 | 第60页 |
5.3.1.3 H_2O 的吸附与活化 | 第60-61页 |
5.3.2 表面催化反应机理推测 | 第61-65页 |
5.4 小结 | 第65-66页 |
第六章 结论 | 第66-67页 |
参考文献 | 第67-72页 |
攻读硕士学位期间发表论文情况 | 第72-73页 |
致谢 | 第73页 |